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倔强的坚果墙

铁杆木虫 (正式写手)

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[交流] 从传统到低维——分享关于Bi2Te3体系热电性能模拟计算的的文章已有3人参与

分享关于Bi2Te3体系热电性能模拟计算的的文章（按时间先后顺序）：1. Phys. Rev. B 68, 125210 (2003) http://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.68.125210. 应该是运用Boltzmann理论计算Bi2Te3热电性能的开山之作，直到2006年release的Boltzmann源程序（Comput. Phys. Commun. 175, 67 (2006).
http://www.sciencedirect.com/sci ... i/S0010465506001305 ）才彻底解决了草根科研工作者也能顺利的进行计算模拟的难题。这篇文章采用的一些计算方法和方式也一直被沿用（以下将会讲到），例如：a.弛豫时间的处理上，将理论得到的电导率/弛豫时间与实验电导率进行拟合。b.估计ZT值的大小上运用实验的晶格热导率，等等。虽然这些方法看上去很粗糙，但是通过结合经典的Boltzmann理论和first-principle原理能得出与实验相符的结果不能不说这是不小的成功。接下来就是3年后的这篇2. Appl. Phys. Lett. 88, 022107 (2006). http://scitation.aip.org/content ... /10.1063/1.2162863. 同样是处理Bi2Te3体系，同样是运用Boltzmann理论，在热电系数的处理上（弛豫时间，晶格热导率）同样运用了Phys. Rev. B 68, 125210 (2003)处理方式，这篇文章的唯一亮点是电子结构的计算上运用tight-bonding modeling，这应该是在方法上的一个促进。紧接着是2年后的3. Phys. Rev. B 77, 125209 (2008).
http://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.77.125209. 在计算原理上也是采用first-principles原理结合Boltzmann理论，该文中的亮点是弛豫时间的处理上采用了Matthiessen rule，不在是简单的与实验结构进行拟合。另外开创了运用第一性原理拟合的原子间势（Morse势）运用到lammps中计算Bi2Te3的晶格热导率先河，在一整套输运系数都是通过计算模拟的情况下计算的ZT值与实验符合的相当好。接下来就是4. Phys. Rev. B 80, 165203 (2009). http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevB.80.165203. 这篇文章没有计算Bi2Te3体系的输运系数，仅仅是在Phys. Rev. B 77, 125209 (2008)拟合的势参数的基础上进行改进（将复杂的two-body和three-body势改为更为简洁的two-body势），然而精简后的势更能反应Bi2Te3体系的物理性能，从而更加精准的模拟的实验上测得的Bi2Te3的晶格热导率。
接下来要谈到Bi2Te3低维体系了（此处着重于films），我们知道Bi2Te3块体材料的基本组成单元是5原子层（quintuple-layer，ie，QL）通过vdW结合。而低维体系在热电性能方面更加优异，因而从10年开始，更多的工作集中于Bi2Te3 films上，例如这篇5. Appl. Rev. Lett. 97, 212102 (2010). http://scitation.aip.org/content ... /10.1063/1.3518078. 该文利用第一性原理结合Landauer formalism计算了Bi2Te3 QL的热电性能，预测到Bi2Te3 QL 的ZT值居然高到难以置信的7.15。我们暂且不论该ZT值的正确与否，该文的一些方法也是值得大家学习，在低维体系的计算上采用Landauer formalism （前提是该方法正确的重复了bulk Bi2Te3的热电性能）。在此对即将踏入计算行业的同学说一句题外话：在我们运用一种方法计算一个体系的性能时，一定要经过严格的验证，不然就连我们自己也不能确定计算的结果是否正确。当然这篇文章的不足体现在：在估算ZT值依然运用实验上bulk Bi2Te3的晶格热导率，运用bulk Bi2Te3的平均自由程计算Bi2Te3 QL的输运系数。接下来6. Appl. Phys. Latt. 102, 093103 (2013). http://scitation.aip.org/content ... /10.1063/1.4794534. 该文应该是Appl. Rev. Lett. 97, 212102 (2010)的一个延续，因为在计算方法上都是采用了DFT结合Landauer formalism，不同点在于体系从1QL计算到6个QL，由于在计算上存在晶格热导率和平均自由程大小的不确定，该文巧妙的避开了这两个问题采用ZTe来比较热电性能随着films的厚度变化。最后7. J. Appl. Lett. 116, 023706 (2014).
http://scitation.aip.org/content ... /10.1063/1.4889921. 该文在低维Bi2Te3的热电性能的处理上回归了Boltzmann结合DFT。弛豫时间采用bulk Bi2Te3的弛豫时间，首次拟合了低维Bi2Te3的原子间势来计算晶格热导率，同时模拟计算了（Bi0.5Sb1.5）2Te3的热电性能。该文预测传统的低温热电材料Bi2Te3在低维的情况下会转变成较好的中温（800K）热电材料（ZT=2.2），这在之前的实验得到部分验证（文中有说明），然而，这种预测是否真正如此，还有待进一步的验证。
好了，就说这么多了，我主要是为了给即将进入热电领域的同学们一个基本概况，另外就是计算方法和模型的介绍，由于仅仅局限于Bi2Te3体系，难免比较片面，文中有什么纰漏之处还请大家多多包涵，我个人不亲睐于ATK因而文中没有提及，一个重要原因就在于ATK的弹道输运在低维体系下是否真的适用，这也一直是计算界同行争议颇大的问题（当然文章不好发，是不是有点功利，0.0）。最后，对于计算模拟我想提出几点看法：从当初模拟预测好的热电性能材料到现在的自说自话（特别是一些计算软件的强大到只需进行基本的模型构造就能给出最终ZT值，我给它取名ZT值计算器），我们看到有多少文章是拿一个体系就算它的ZT值，完全脱离了实验和实际使用的基本原则。另外就是慢慢沦为验证实验结果正确的附庸工具，计算也正慢慢没落。最后，我想问关于Bi2Te3体系，拓扑绝缘体性质和热电性能的联系是什么？谢谢大家！！！（本材料仅供内部交流使用，请勿外传）

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