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2014年6月Adv. Mater. Interfaces 锂电正极LiMn2O4薄膜界面原子结构、外延机制研究
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首次通过原子尺度的STEM(EELS)直接观察，系统研究了典型尖晶石结构的LiMn2O4薄膜的界面及其附近原子结构、化学成分、元素价键结构和晶格应力场的变化，揭示了薄膜的外延生长机理以及界面结构、微结构对材料电化学性能的影响。 [Title] Structural distortion and compositional gradients adjacent to epitaxial LiMn2O4 thin film interfaces [Abstract] Thin film electrode materials are key components in the development of high rate, high capacity solid-state Li-ion batteries. Detailed knowledge of the epitaxial film/substrate(current-collector) interface structures, which provides insights into epitaxial growth mechanisms and the effects of microstructure on electrochemical properties, is essential for efficient materials and device design. Here we report the epitaxial growth mechanism of a typical cathodic LiMn2O4 thin film by exploring the detailed structural and compositional variations in the vicinity of a film/substrate interface using state-of-the-art scanning transmission electron microscopy. Direct observation of atom columns shows the epitaxial film forms an atomically flat and coherent heterointerface with the substrate, but that the crystal lattice is tetragonally distorted with a measurable compositional gradient from the interface to the crystal bulk. The growth mechanism is interpreted in terms of a combination of chemical and physicomechanical effects, namely a complex interplay between the internal Jahn-Teller distortions induced by oxygen non-stoichiometry and the lattice misfit strain.  (left)HAADF and (right) ABF images showing atomically flat coherent LiMn2O4/Au heterointerface  EELS analysis |
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