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daiqiguang

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[交流] JACS－邓风小组－HY沸石分子筛催化剂研究

二维1H双量子魔角旋转谱和量化计算模型

中科院武汉物理与数学所波谱与原子分子物理国家重点实验室邓风研究组在脱铝HY沸石分子筛固体酸催化剂的Brønsted酸和Lewis酸协同作用机理研究方面取得新进展，相关论文发表在近期的《美国化学会会志》(J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 11161-11171) 上。

HY沸石分子筛催化剂广泛应用于石油化工中的裂化、异构化等重要酸催化过程。对HY分子筛进行适度的水热处理，使部分铝从分子筛骨架上解脱下来成为非骨架铝，不仅可以提高分子筛的热稳定性，而且还可以提高其催化活性。

长期以来，由于缺乏直接的实验证据，对于非骨架铝的结构、性能以及其作为Lewis酸与骨架Brønsted酸产生协同作用使得分子筛催化剂活性增强的原因一直不清楚。邓风研究员和他的同事杨俊博士以及研究生李申慧等人采用最新的1H二维双量子魔角旋转和其它NMR实验技术, 并结合量子化学计算，清楚揭示了脱铝HY分子筛中Lewis酸（非骨架铝）的具体结构和性能，深入阐明了Brønsted/Lewis酸协同作用的机理，合理解释了脱铝分子筛催化剂活性增强的原因。这些研究结果为进一步从原子分子水平上研究分子筛酸催化反应的机理打下了基础。

在前期工作中，研究组利用固体核磁共振（NMR）实验技术和量化计算揭示一系列环境友好固体酸催化剂的活性中心结构与性能（J. Am. Chem. Soc. 2005, 127:18274-18280; J. Phys. Chem. B 2005, 109: 13124-13131; 2006, 110: 10662-10671），该工作是基于前期工作的又一次重要突破。

该项研究得到了国家杰出青年科学基金项目（20425311）和国家自然科学基金委面上项目(20673139)的大力支持。
http://pubs.acs.org/cgi-bin/abstract.cgi/jacsat/2007/129/i36/abs/ja072767y.html
JPCB上的两篇文献链接：
http://pubs.acs.org/cgi-bin/article.cgi/jpcbfk/2006/110/i22/pdf/jp0614087.pdf
http://pubs.acs.org/cgi-bin/article.cgi/jpcbfk/2005/109/i27/pdf/jp051268l.pdf
附上相关文献

[ Last edited by daiqiguang on 2007-9-23 at 23:14 ]

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