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Much of the current interest in organometallic chemistry is linked to the academic and industrial quest for novel types of efficient and selective olefin oligomerization and polymerization catalysts.An improvement of their catalytic performance implies a precise control of the metal coordination sphere, commonly accomplished by a fine tuning of the steric and electronic properties of the ancillary ligands. Nitrogen donor ligands (imines, amides) have proven to be versatile components of biand polydentate ligands for the preparation of transition[1] and rare‐earth[2] metal complexes in polymerization catalysis. A recent work by our group on amino‐pyridinate ligands in combination with selected Group IV transition metal precursors [MIV(NMe2)4 and/or MIV(Bn)4; M = Zr, Hf] has shown a non‐innocent role of the latters towards the preparation of tailored catalysts of unambiguous identity, ultimately unveiling unexpected reactivity paths.[3] Selected ZrIV‐amidopyridinate complexes from the same series have revealed outstanding polymerization activities in the production of poly(1‐hexene). An in‐depth study on the nature of the catalytically active species, together with the characteristics of the polymers produced (molecular weights, tacticity and distribution of regioerror in the polymer microstructure) have demonstrated a close dependence of the nature of the active species from the catalyst aging‐time.[4] In the light of the well‐established efficiency of the ZrIV and HfIV complexes for the production of specialty polyolefins,[5] the results presented in this study provide a useful reference to gain further insight into the wealth (organometallic and polymerization) chemistry of early transition metal complexes containing nitrogen‐based ligands. 附件里面有电子版，谢谢了！ |
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2013-04-21 19:57:52, 144.12 K
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【答案】应助回帖
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她的睫毛Wa: 金币+100, 翻译EPI+1, ★★★很有帮助 2013-04-22 08:10:26
她的睫毛Wa: 金币+100, 翻译EPI+1, ★★★很有帮助 2013-04-22 08:10:26
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近期，有机金属化学的研究热点是在学术和工业领域探究高效的具有高度选择性的烯烃低聚化反应以及合适的反应催化剂。催化剂催化性能的提升通常是通过精确的调控辅助配体的原子空间性质以及电子性质实现的，它能够带来金属配位范围的精确控制。在双配位基和多配位基配体催化聚合制备过渡金属复合物和稀土金属复合物的过程中，供氮配体（亚胺、氨基化合物）被证明是其中的有效组分。 我们课题组最近将氨基-吡啶配体与第四族过渡金属前驱体（。。。。）结合，使得后者在制备性质稳定的催化剂的过程中显示了一种模糊配体的作用，并且最终揭示了没有预料到的反应路线。 在这一系列物质中，我们选择了镐-氨基吡啶复合物，这种复合物在制备聚（1-己烯）的过程中显示了非常好的活性。我们对于催化活性物质本性和制备的聚合物性质（分子量，立构规整度，聚合物微结构中的位错）进行了深入研究，结果显示，催化剂的老化时间很大程度上取决于催化活性物质的本性。 鉴于镐和铪的复合物在制备特殊聚烯烃反应中的效率已经被人们熟知，我们研究的结论对于含氮的过渡金属复合物配体在有机金属化学和聚合化学中的应用具有很大的参考价值。 |
2楼2013-04-21 20:50:55
yangruyiyantai
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【答案】应助回帖
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她的睫毛Wa: 金币+50, ★有帮助 2013-04-23 22:43:55
她的睫毛Wa: 金币+50, ★有帮助 2013-04-23 22:43:55
| 当前，金属有机化学的研究热点集中在与学术和工业需要密切相关的新颖的高活性和高度选择性的烯烃齐聚和聚合反应催化剂的开发。催化剂催化性能的提升通常是通过精确的调控辅助配体的原子空间性质以及电子性质实现的，它能够带来金属配位范围的精确控制。这些催化剂性能的改善源于对金属配位区的精确控制，一般是通过对配合物空间和电子效应的精细调控来实现。 实验证明氮配体（亚胺、酰胺）是制备用于聚合反应的过渡金属和稀土金属复合物的铋多配位络合物的多功能组分。我们课题组最近将氨基-吡啶配体与第四副族过渡金属前驱体[MIV(NMe2)4 and/or MIV(Bn)4; M = Zr, Hf]结合，结果显示后者在制备具有明确性质的特定催化剂的过程中表现了一种复杂的作用，最终导致不希望的反应路线。 |
3楼2013-04-22 12:26:32
yangruyiyantai
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6楼2013-04-22 15:38:29
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7楼2013-04-22 15:38:43
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我们课题组最近将氨基-吡啶配体与第四副族过渡金属前驱体[MIV(NMe2)4 and/or MIV(Bn)4; M = Zr, Hf]结合，结果显示后者在制备具有明确性质的特定催化剂的过程中表现了一种复杂的作用，最终导致不希望的反应路线。 这句话翻译的不对吧，听别扭的！ shown a non‐innocent role of the latters towards the preparation of tailored catalysts of unambiguous identity, ultimately unveiling unexpected reactivity paths |
8楼2013-04-22 16:01:48
yangruyiyantai
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