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yingxingwang银虫 (小有名气)
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Fig. 7 presents the H2-TPR profiles of the M-OMS-2 catalysts. Reduction of all the catalysts occurs in a temperature range of 170–350 °C. The peak position, area, and peak types vary among the catalysts (Table 1), indicating different influence of the doping metal on the OMS-2. These peaks between 200 °C and 350 °C can be ascribed to the hydrogen consumption during the formation of Mn2O3, the reduction of Mn2O3 to Mn3O4, and Mn3O4 to MnO [42]. From Fig. 7, one can readily observe that Cu-OMS-2 catalyst shows the highest reducibility with the largest H2 consumption (12.14 mol/g) and the lowest starting temperature of 170 °C, which might be caused by the reduction of Cu species [24]. Furthermore, the Fe-OMS-2 and Cr-OMS-2 catalysts show lower reducibility with the smallest H2 consumption (10.80 and 10.73 mol/g, respectively), and higher starting reduction temperature (272 °C and 275 °C, respectively). The reducibility of the M-OMS-2 catalysts decreases in the following ord er: Cu-OMS-2 > Ni-OMS-2 >Co-OMS-2 > Cr-OMS-2 > Fe-OMS-2. The higher reducibility indicates the higher mobility of the oxygen species in catalysts. Therefore, Cu can significantly improve the oxygen mobility in OMS-2 catalyst compared with the other doping metals. The TPR results correlate fairly well with the catalytic combustion activities and the XPS results. Similar results have been reported for the silver modified OMS-2 catalysts in the CO oxidation reaction[43]. Moreover, Hernández et al. [44] also suggested that Cu could improve the reducibility of OMS-2 and enhance the catalytic activity in preferential oxidation of CO. The promotion effect of Cu on the reducibility of OMS-2 could be attributed to the formation of Cu–O–Mn bridge and the hydrogen spillover from Cu atoms to manganese oxides [24,45]. Combined with the XPS and H2-TPR results, it can be concluded that the highest catalytic activity of Cu-OMS-2 catalyst can be ascribed to the richer defect-oxide species and the higher reducibility or oxygen mobility.Benzyl alcohol oxidation over OMS-2 catalyst has been proposed to obey the Mars–van-Krevelen (MVK) mechanism [31]. |
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yingxingwang: 金币+60, 翻译EPI+1, ★有帮助, 我用了下，谷歌翻译，确实也差不多，所以就不给你满分了 2013-04-07 22:19:54
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图7显示了金属-OMS-2催化剂的H2-TPR谱图。 所有催化剂的还原中发生的温度范围为170〜350℃。峰的位置，面积和峰的类型因催化剂的不同而不同（表1），表明对OMS-2引入不同的金属产生的不同影响。在200℃到350℃下的这些峰可以归为在Mn2O3的形成，Mn2O3还原成Mn3O4，Mn3O4还原成MnO[42]的过程中H的消耗。从图7，我们可以很容易地观察到的Cu-OMS-2催化剂表现出最高的还原性，最大的耗氢量（12.14摩尔/克）和最低的起始温度为170℃，这可能是由于Cu这种物质的还原性引起的。此外，铁-OMS-2和铬-OMS-2催化剂表现出较低的还原性具有最小的耗氢量（分别为10.80和10.73 mol / g以下），和更高的起始还原温度（分别为272℃和275℃） 。金属-OMS-2催化剂还原性由高到低的排列顺序如下：铜-OMS-2>镍-OMS-2>钴-OMS-2>铬-OMS-2的Fe-OMS-2 。更高的还原性表示氧在催化剂的流动性较高。因此，与其他引入的金属相比，铜可以显着提高氧在OMS-2催化剂中的流动性。 TPR结果与催化燃烧活性和XPS结果联系相当密切。类似的结果已经报道过关于银修饰的OMS-2催化剂在CO氧化反应中的活性[43]。此外，Hernandez等人也提出铜可以改善OMS-2的还原性和提高的CO优先氧化的催化活性，Cu对OMS-2的还原性的促进效应可以归因于Cu-O-Mn桥的形成和铜原子到氧化锰过程中H的溢出[24,45]。结合XPS和H2-TPR结果，可以得出结论，Cu-OMS-2催化剂最高的催化活性可以归因为更丰富缺氧物质和更高的还原性或氧流动性.用OMS-2催化剂的苯甲醇的氧化已经提出了要遵循Mars–van-Krevelen (MVK）机制[31]。 |
7楼2013-04-07 16:28:56
8楼2013-04-07 17:09:44