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chenjiangchao

银虫 (正式写手)

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[资源] 有机物敏化稀土Europium发光Sensitization Eu3+ in Eu-YPO4

最近我们组在J. Phys. Chem. C杂志发表了题为Sensitization of Eu3+ Luminescence in Eu:YPO4 Nanocrystals的文章，文章阐述了用有机物增强稀土纳米颗粒的方法，涉及稀土磷酸盐纳米颗粒的制备，表面有机物的置换，发光光谱的解析等，文章10页，引文67篇。希望得到大家批评指正，共同学习。

这篇文章的想法是因为稀土europium (Eu) 的光吸收能力很弱，但是一旦吸收了光，进入激发态，光发射能力很强，就是intrinsic quantum efficiency比较大 (intrinsic quantum efficiency=发射的光子数除以在激发态的光子数)。有什么办法让更多的光子进入Eu的激发态能？我们知道一些共轭的有机物吸收光的能力很强，又因为 beta二酮类的有机物很容易键合在稀土原子上，所以我们选择了2-thenoyltrifluoroacetonate (TTFA)来能量传递(ET)给稀土Eu，增强Eu的发光。并且TTFA的能级与稀土Eu的激发态是很匹配的。

稀土Eu掺杂的磷酸钇纳米颗粒是采用了李亚栋老师的LSS方法。制备出来的纳米颗粒表面是油酸根钝化的。因为稀土Eu的激发态有一些能够被高能的声子(Phonon) 淬灭变成热，而这些高能量的声子一般来源于溶剂，像O-H, N-H, C-H的震动能量都很高，所以采用无机纳米磷酸钇作为host 材料，减少nonradative relaxation.
用TTFA交换纳米颗粒的表面的油酸根，这样TTFA就在纳米颗粒的表面了。激发TTFA，然后TTFA能量传递给Eu的激发态，就可以增强稀土Eu的发光。这里的internal quantum Efficiency包含了sensitization efficiency 和intrinsic quantum efficiency（internal quantum Efficiency=发射的光子数除以吸收的光子数）。intrinsic quantum efficiency对于所有的Eu来说基本不变。sensitization efficiency是能量传递效率，决定于能级匹配，TTFA和Eu的距离等因数。所以这里的sensitization efficiency并不高。但是为什么会增强发光呢？因为external quantum efficiency 提高了（external quantum efficiency=发射的光子数除以照射在样品的光子数）。TTFA的吸收光子的能力比稀土Eu强很多，所以TTFA敏化的YPO4:Eu的external quantum efficiency比YPO4:Eu的external quantum efficiency高许多，所以可以增强发光。

还有很多细节就不介绍了，希望大家读一下这个文章，可以互相学习，互相交流。[ Last edited by chenjiangchao on 2013-4-16 at 23:17 ]

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附件 1 : SensitizationofEu3+LuminescenceinEu-YPO4Nanocrystals.pdf

2013-03-25 05:51:58, 3.35 M

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ning123

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1楼 2013-03-25 05:49:36

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chenjiangchao

银虫 (正式写手)

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引用回帖:

58楼: Originally posted by applysue at 2013-03-28 00:45:36
谢谢楼主分享，听了你的介绍，收获很多。
想请教您一个问题，“TTFA与Eu的能级匹配”，证据是什么，实验测定或者理论计算？
再者，通常有机物似乎会猝灭Eu的荧光，为何文中反而是敏化增强呢？
有一个想法，是否稀 ...

1. “TTFA与Eu的能级匹配”，证据.
文献里有。TTFA吸收350nm左右的光，是singlet−singlet transition。然后通过intersystem crossing (ISC) to TTFA triplet state (at 21670 cm−1)。关于TTFA的singlet和 triplet state，文献Brinen, J. S.; Halverso, F.; Leto, J. R. Photoluminescence of Lanthanide Complexes. 4. Phosphorescence of Lanthanum Compounds. J. Chem. Phys. 1965, 42, 4213−4219.
能量然后从TTFA triplet state传递Eu的激发态。关于稀土Eu和其他稀土的能级，有非常多的文献。你可以看看Bünzli, J. C. G.; Piguet, C. Taking Advantage of Luminescent Lanthanide Ions. Chem. Soc. Rev. 2005, 34, 1048−1077. 这个文章是稀土发光的一个经典文献，引用超过1000次。里面有稀土能级和能量传递的介绍。
2.有机物似乎会猝灭Eu的荧光，为何文中反而是敏化增强呢？
这个问题我的帖子里面有介绍。猝灭Eu的荧光是因为有高能震动（phonon）. 你一定学过energy gap law。如果从emitting state 到比它低的最近的能级的能量少于5个或者更少的震动（phonon）能量，这个emitting state的发光就有容易猝灭。这里的发光增强是external quantum efficiency增大了，并不是intrinsic quantum efficiency的增大。
3.是否稀土掺杂于石墨烯中能提高荧光呢？
这个真的不知道。要看石墨烯能否吸收大量的光，然后能量传递给稀土的激发态。稀土发光一般是f-to-f传递。看你的石墨烯能否能量传递给稀土激发态 f 轨道。你要不计算，要不有实验来证明这个事情。我不做石墨烯，不懂。

不知道有没有回答你的问题，不过你可以读一读我们的文章，里面有很多很多细节，相信对你有帮助。谢谢你的问题。