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1T-TiSe2电荷密度波相变机理研究取得重要进展
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近日，中科院物理所极端条件物理重点实验室王楠林研究员领导的小组在电荷密度波材料1T-TiSe2的相变机理研究方面取得重要进展。他们成功证明该材料电荷密度波相变是从一个半金属态到另一个半金属态的相变，同时还研究揭示出相变后新的半金属状态在不同波矢方向电子型和空穴型能带的起源。研究成果已发表在美国《物理评论快报》上 (Phys. Rev. Lett. 99, 027404 (2007))。 电荷密度波和超导电性是凝聚态物质两种重要的集体量子现象，是凝聚态物理的重要研究课题。层状二维三角格子结构的二硫属过渡金属化合物是一类典型的电荷密度波体系。依照离子堆积的方式和对称性的差别，该类材料可形成不同的结构，其中受到广泛关注的是1T和2H结构类型(1和2 表示一个单胞含有的过渡金属层数目，T和H表示结构具有的三角和六角对称性)。2H型二硫属过渡金属化合物往往表现出电荷密度波和超导电性共存。1T型的二硫族过渡金属化合物以往只观察到电荷密度波相，去年美国普林斯顿大学化学系Cava研究组发现Cu插层1T-TiSe2后可以迅速压制电荷密度波相变温度，随后出现超导电性。这是第一次在1T结构体系中实现超导电性，特别是该体系的电子相图与铜氧化物高温超导体的电子态相图形状很类似，只是高温超导体的超导态是从反铁磁Mott绝缘体掺杂而来，超导和反铁磁自旋涨落联系密切；而这里超导态是从电荷密度波态掺杂而来，超导和电荷涨落似乎密切相关。这一发现引起了国际同行的广泛关注。王楠林研究组与Cava小组及普林斯顿大学物理系从事角分辩光电子能谱(ARPES)研究的Hasan小组三方密切合作对该体系的母体和Cu插层(掺杂)得到的超导体的电子结构和电荷动力学进行了深入研究。 虽然CuxTiSe2超导体的母体1T-TiSe2是人们早就知道的电荷密度波材料，但关于电荷密度波相变的机制仍然不清楚。电子结构计算表明该材料是一个低载流子浓度的半金属(semimetal)。ARPES实验明确表明，Fermi能附近存在空穴和电子型两个能带，分别位于布里渊区中心Gamma点和布里渊区边界L点。但由于有限的能量分辨率和矩阵元效应，ARPES实验不能清楚地给出1T-TiSe2到底是间接能隙很小的半导体还是能带交叠很小的半金属。诺贝尔奖获得者W. Kohn在1967年提出过一个关于小间接能隙半导体或低载流子浓度半金属由于激子形成导致电荷密度波相变的机制。但由于缺乏实际的例子，该相变机制未被写入固体物理教科书乃至关于电子密度波相变的专著中。Kohn指出对于间接能隙很小的半导体或电子空穴能带交叠很小的半金属，由于电子和空穴的库仑相互作用，可能导致形成电子和空穴的束缚态——激子。稳定的激子态只能存在于激子束缚能小于能隙的情形，如果激子束缚能大于间接能隙则会导致晶格结构的失稳，伴随发生电荷密度波调制，进入一个新的激子稳定相。联系电子和空穴能带的波矢刚好与结构相变后超格子相应的电荷密度波波矢相一致。但对半导体和半金属，电子空穴相互作用导致的激子机制并不相同。对半导体情形，存在通常意义的激子能级。但对半金属而言，电子空穴相互作用则是混合电子和空穴能带，它们的杂化导致打开能隙，降低体系的能量。这种情形的电荷密度波称为Overhauser电荷密度波。虽然人们早就意识到1T-TiSe2很像Kohn提出的激子驱动的电荷密度波相变，但由于很多基本问题不清楚而无法得到明确结论，特别是区分1T-TiSe2是半导体还是半金属对认识其电荷密度波机制至关重要。 王楠林研究组的李岗、胡婉铮等人利用具有极高能量分辨率的光反射谱技术研究了材料在相变前后的电荷动力学响应，揭示出电荷密度波相变是从一个半金属态到另一个半金属态的相变，其中的载流子数目和载流子散射率在相变前后发生剧烈变化。通过与电子结构计算的细致比较，他们揭示了相变后新的半金属状态在不同波矢方向电子型和空穴型能带的起源。该结果强烈支持Kohn提出的在半金属材料中激子驱动的Overhauser类型CDW相变。(结果见Phys. Rev. Lett. 99, 027404 (2007))。此外，王楠林还与普林斯顿大学研究组合作对Cu插层后电子结构的变化进行了细致研究。揭示出Cu插入提供额外的电子，升高体系的化学势，导致L点处的电子型能带填充增加，体系由半金属性向L点附近电子型能带支配的金属性转化。(结果见Phys. Rev. Lett. 98, 117007 (2007))。在三方合作中，Cava小组提供晶体样品，王楠林小组和Hasan小组分别用红外光谱和角分辩光电子能谱技术研究电子结构和电荷动力学性质。这是他们继在NaxCoO2体系开展的系列合作工作后的继续。 该工作得到了国家自然科学基金委，中国科学院和科技部项目的资助。 |
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