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雨亦晴

金虫 (正式写手)

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[交流] 聚酰胺-胺基两亲树枝状大分子与十二烷基硫酸钠混合体系的分子聚集行为已有1人参与

聚酰胺-胺(PAMAM，晨源)是一类具有特定三维结构、分子尺寸和构型高度可控的树枝状大分子(dendrimer), 与线性聚合物相比有着规整的结构、明确的分子量、可精确控制的分子形状及功能基团等显著特征. 用过量的乙二胺进行酯的胺解反应, 得到酰胺化产物, 再与丙烯酸甲酯进行加成反应; 经过多次重复上述步骤, 即可得到不同代数的PAMAM 树枝状大分子, 其中整代最外层基团为—NHCH2CH2NH2, 半代最外层基团为—COOCH3.自从Maciejewski、Newkome与Tomalia等人对dendrimer 做出开创性工作以来, PAMAM等树枝状大分子得到了较为广泛和深入的研究与发展. 近些年来, 表面活性剂与树枝状大分子的相互作用更是在诸多领域引起了人们巨大兴趣.

已有研究表明, dendrimer(如0-4.0 代PAMAM)与阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)的分子间相互作用显著, 在适当浓度下SDS的烷基链可以参与到dendrimer 的甲基链和疏水微区中, 使得混合体系中形成更大的聚集体, 同时显示出了较低的表面张力和临界聚集浓度等特性. 尽管此类研究具有重要的理论意义和实用价值, 但关于PAMAM 基两亲嵌段树枝状大分子与表面活性剂分子的相互作用尚未见报导. 我们在合成PAMAM 接枝PPO-PEO 两亲嵌段系列树枝状大分子的基础上,对其在水溶液中的聚集行为、pH 效应与盐效应进行了研究, 发现此种大分子具有较强的表面活性,因此, 预期此类树枝状大分子将和阴离子表面活性剂表现出很强的相互作用, 对此类混合体系的分子间相互作用以及分子聚集行为的研究将具有重要意义. 本文将通过浊度分析、DLS、TEM 以及AFM 等方法研究PAMAM 基两亲树枝状大分子与SDS 混合体系的分子聚集行为, 以期探讨此种dendrimer与阴离子表面活性剂的聚集体构筑等情况.

以浊度分析、动态激光光散射(DLS)、透射电子显微镜(TEM)以及原子力显微镜(AFM)等方法研究了以1.0 代(G1)聚酰胺-胺(PAMAM)为核心、以聚环氧丙烷-聚环氧乙烷(PPO-PEO)为辐射臂的树枝状大分子与十二烷基硫酸钠(SDS)之间的相互作用. 值得注意的是, 当树枝状大分子溶液的浓度为1%(质量分数), SDS 的浓度远低于临界胶束浓度(cmc)时, 体系的浊度值开始明显升高, DLS、TEM 以及AFM 的研究结果显示出此时聚集体的尺寸逐渐增加, 意味着SDS 与树枝状大分子有着很强的分子间相互作用, 形成了树枝状大分子与SDS 构成的复合物. 当SDS 浓度增高至0.1 mmol·L-1 (约为cmc 的1%)左右时, 体系的浊度值随着SDS 浓度的增加变化不大, DLS、TEM、AFM 的实验结果显示, 聚集体尺寸趋于稳定状态. 当SDS 的浓度继续升高至0.25 和0.5 mol·L-1时, 体系中形成了SDS 分子间的自聚集或者存在多个SDS 分子与单个树枝状大分子的分子间聚集.

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