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yanjunqing

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[求助] 关于等离子体共振，期待高手~~~

关于等离子体共振，目前有很多的文章是在可见光下氧化苯基醇的，而且好文章较多，在这就不一一举例了，可以说几乎每期的ACS都有等离子体共振方面的文章。
利用等离子体共振氧化反应的机理是这样的：在可见光下，金属如Au在一定波长条件下发生等离子体共振（Au的貌似是550nm左右），电子从金属脱离，在费米能级的作用下迁移到半导体的CB位置，该电子参与还原反应，相应的在金属表面留下一个空位（相当于半导体VB位置的空穴），该空位同样具有较强的氧化能力，利用该空位的氧化能力从而实验可见光氧化反应。
但是，利用可见光等离子体共振做氧化反应，也是有争议的，就是金属的粒径问题！！之前报道的都是说金属的粒径越大，越有利于等离子共振氧化醇，比如Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 2344–2355，和Chem. Commun. 2011, 47, 10446–10448都是利用大粒径的Au（大于20nm）做可见光氧化醇，但是J. Am. Chem. Soc., 2012, 134 (14), pp 6309–6315 和ACS Catal., 2013, 3, pp 10–13却提出大粒径的Au没有可见光活性的。
貌似，现在的共识也是大粒径的Au等金属在利用等离子体共振时表现不出好的氧化活性的，但是，现在做等离子体共振可见光还原水制氢却能表现出好的活性，文献就不举例了，挺多的，jacs和angew。
大家对于等离子体共振的氧化活性还有还原活性有什么高见呢？
是真的像那几个日本人说的那样，大粒径的金属没有可见光氧化活性吗？具体原因又是什么呢？
欢迎讨论和拍砖。。

[ Last edited by yanjunqing on 2012-12-14 at 21:16 ]

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