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碳化铁(Fe5C2)的可控制备及其费托合成催化性能研究取得重要突破 已有5人参与
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北京大学工学院材料科学与工程系侯仰龙教授与北京大学化学与分子工程学院马丁研究员合作，在碳化铁(Fe5C2)的可控制备及其费托合成催化性能研究取得重要突破，成果以全文形式“Fe5C2 Nanoparticles: A Facile Bromide-induced Synthesis and as an Active Phase for Fischer-Tropsch Synthesis (FTS)”在线发表于国际著名刊物Journal of American Chemical Society (http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja305048p )。 碳化铁因其高磁饱和强度和高稳定性等特点，在2000多年前就被广泛应用于人类生产、生活中。随着纳米科技的发展，除了上述优点外，碳化物纳米颗粒还被发现具有超顺磁性、超高催化活性等特点，因而有可能被用于能源催化过程。费托合成，其反应过程可表述为nCO + (2n + 1)H2 à CnH2n+2 + nH2O，从1923年发现至今一直是将煤转化为油品的重要反应。 我国能源形式具有多煤少油的特点，而随着生物气、页岩气的开发， 费托合成在我国能源战略中占据越来越重要的地位。铁基费托合成催化剂因其价格低廉、烯烃选择性高等特点受到广泛关注，但由于费托反应及其复杂，其反应过程中的真实活性中心无法确定，因而很难实现对铁基催化剂的调变乃至对反应行为的有效控制。 目前的碳化铁制备方法繁琐，常常采用成本高、形貌难以控制、操作也较繁复的高温固相反应或者激光热分解等技术。北大研究人员首次在相对温和的条件下(623 K, 0.1 MPa)，液相制备出了形貌可控的Fe5C2纳米颗粒。该方法主要利用了溴离子对于铁纳米颗粒稳定性的增强作用，使其一方面能够作为Fe5C2纳米颗粒的铁源，另一方面保证其能够催化长链烷胺断链得到不饱和烃(作为碳源)而不被氧化。将此类Fe5C2纳米颗粒催化剂应用于费托合成， 在较低温度表现出对于一氧化碳活化的本征催化活性，其活性的出现远早于对照组的传统Fe基催化剂。 同时， 初始费托反应活性也两倍于传统Fe基催化剂，而产物选择性、链增长因子也异于传统还原氧化铁催化剂。表明了此类碳化铁材料在此重要能源催化反应中的潜力。 此外该Fe5C2纳米颗粒除了可用于费托合成催化外，在催化加氢、高性能磁体和生物医学等方面都具有重要的潜在应用价值。 论文第一作者为北京大学工学院博士生杨策，第二作者为北京大学化学与分子工程学院博士生赵华博。该项研究获得国家自然科学基金与国家重大研究计划的资助。 http://www.chem.pku.edu.cn/news.php?id=3040 |
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