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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 计算模拟区 » 量子化学 » HyperChem/NWChem » 关于"n型掺杂Fe2O3的电子输运性质Nano Letter, 2011”
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tiechong

金虫 (著名写手)

[求助] 关于"n型掺杂Fe2O3的电子输运性质Nano Letter, 2011”

最近看了“n型掺杂Fe2O3的电子输运性质（Nano Letter, 2011）：embedded cluster + ECPs ”帖子和里面提到的相关的文章，
http://muchong.com/bbs/viewthread.php?tid=4860641&fpage=1
http://muchong.com/bbs/viewthread.php?tid=4859580&fpage=1

文章图2用UHF构建的势能曲线，左边一条是电子一直在左边的Fe1上，右边一条是电子一直在右边的Fe2上，然后电子作为一个整体从Fe1跳到Fe2。
我比较奇怪的是，理论上这Fe1和Fe2是对称的，也就是说，基态的时候电子应该一边一半，而不是在某一个Fe上。就算作者可以通过限制性优化（限制电子在某一个Fe上)找到电子固定在Fe1的最稳定的几何结构，也就是左边曲线的最低点。那么，左边整条曲线都保持了和这一模一样的电子分布（电子一直在Fe1上），但是却具有不同的几何结构，如何在计算这些几何结构的能量的时候严格的控制电子分布： 我的理解是，当几何结构固定了，就会找到符合这个几何结构的波函数，这波函数决定了电子分布和能量，所以一个几何结构对应一个电子分布，电子分布已经由几何结构决定了。但是在图2上，几何结构人为固定了，电子分布也人为决定了，

好混淆啊，不知道作者在nwchem 里是怎么设定来实现的？？？

[ Last edited by tiechong on 2012-11-2 at 09:34 ]
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1楼 2012-11-02 09:32:43
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cenwanglai

荣誉版主 (知名作家)

老和山猥琐派九段

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这两个帖子不是我发的吗？呵呵，我还没有弄懂。NWchem方面讨论的人好像比较少。如果把里面的原理，物理模型抽出来，变成Gaussian问题来讨论，可能会好一些。但是我Gaussian也不会。

[ Last edited by cenwanglai on 2012-11-7 at 18:22 ]
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2楼2012-11-07 18:20:56
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cenwanglai

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【答案】应助回帖

★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
gmy1990: 金币+3, 谢谢交流 2012-11-09 18:17:35
小红豆: 金币+5, 3ks 2012-11-10 21:50:34
tiechong: 金币+10 2012-11-12 04:33:25
看了NWchem手册和这篇文章，问题还没有解决。提出几个问题供讨论

（1）文中要描述的过程（如Figure 2中未掺杂的情况），是电子从Fe1跑到Fe2的迁移过程和需要克服的能垒。在这个迁移过程中，文章认为相关原子几何位置的变化和电荷迁移之间存在耦合作用。作者把几何结构(qx)变化和电荷移动分离，用的是非绝热（diabatic）过程来描述。

（2）作者所用的模型是small polaron model，这个模型描述电荷载流子与附近原子几何位置变形和电荷的迁移。可能有必要看看。

（3）文中提出了三种电子迁移能垒：绝热活化能 < 非绝热活化能deltaG* < 总活化能Ea。文中关注的是非绝热活化能，并将之与导电性相关联。为什么？

（4）文中没有交代如何把额外1e的电量固定在Fe1或者Fe2上。这个可能是软件的功能。我翻过NWchem的手册，没有找到如何设置。不知道Gaussian中是不是有办法设置.


Figure 2.jpg

[ Last edited by cenwanglai on 2012-11-9 at 20:53 ]
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3楼2012-11-09 16:43:53
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cenwanglai

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【答案】应助回帖

★ ★ ★ ★ ★
小红豆: 金币+5, 3ks 2012-11-10 21:50:43
写邮件问过文章的作者，从她的回复中可以看出， NWchem中是可以实现指定Fe1和Fe2中的价态的。回复如下：
引用回帖:
If the extra electron is on Fe1, then Fe1 has charge of +2, while Fe2 has charge of +3. To set up the input files,
one will need to set up the correct total spin and total charge of the system. In addition, there is additional utility in NWChem that would help.


NWChem can take initial input orbitals. Please check out how to set up those from the manual (the VECTORS section):
http://www.nwchem-sw.org/index.p ... utput_of_MO_vectors
You could then specify using fragments of Fe1 from Fe2+ and Fe2 from Fe3+ in the inputs.

[ Last edited by cenwanglai on 2012-11-10 at 23:28 ]
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4楼2012-11-10 18:48:50
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cenwanglai

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【答案】应助回帖

我在NWchem官方论坛上也问了这个问题，问题和回复如下：
CODE:
I have read a paper (Nano Lett. 2011, 11, 1775-1781) about electron transport in Fe2O3. The authors add an extra electrons to one chosen Fe atom in there cluster model.

My question is how these authors made it through NWchem?

CODE:
There are a couple of ways one could do this:

1. You reorder the orbitals so that you occupy the orbitals you want using the "swap" option.

2. You can use constrained DFT (with exact exchange, using "xc HFexch", you effectively do an UHF calculation) and force the charge on the atom you want.

[ Last edited by cenwanglai on 2012-11-11 at 14:11 ]
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5楼2012-11-11 14:09:33
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tiechong

金虫 (著名写手)
都是很前沿的理论方法
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6楼2012-11-12 04:37:35
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