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表面化学反应活性量子效应的实验证明
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表面化学反应活性量子效应的实验证明 与表面催化相关的关键过程，如表面吸附、反应和脱附等均涉及到表面电子与反应物种之间的电子传递，研究气体分子/原子在金属表面的吸附行为和反应是异质催化领域研究中的重要研究内容。气体分子在金属表面上的各种过程取决于金属表面的晶体结构和电子结构，尤其是费米能级附近的电子行为。当材料尺寸减小到纳米量级时，量子尺寸效应会导致不同于体相的性质。例如，如果不考虑表面台阶和缺陷等不规则性结构的影响，一个金属单晶表面的化学反应活性主要由其晶体取向所决定，但如果把它制备成薄膜并且其厚度达到纳米尺度（尤其是和体系电子的费米波长相比拟）时，金属表面的反应活性和选择性应当会发生显著的变化。 为了证明这个问题，表面物理国家重点实验室薛其坤领导的研究组，与大连化物所包信和、李微雪、清华大学物理系段文晖以及美国再生能源实验室张绳百的研究组合作，对Si衬底上生长的平顶楔状Pb岛（厚度2～6nm）表面的氧气吸附和氧化反应行为进行了研究。他们利用扫描隧道显微镜观察到了分子吸附和氧化反应随着厚度变化时的振荡现象。分析表明，这个振荡是由于电子的受限运动导致的量子阱态对电子结构的调制造成的，量子阱态的形成使不同厚度的Pb薄膜在费米能级附近的电子态密度出现了高低振荡的变化。当费米能级附近电子态密度高时，表面的反应性就强，反之，反应性变弱。在此基础上，他们建立了量子阱态、功函数和表面反应活性的内在对应关系。 该工作给出了量子尺寸效应对表面反应活性调控的直接实验证明，对开展以量子受限的金属薄膜为基础的表面吸附、异相催化等纳米材料的设计和应用具有重要的意义。相关研究成果刊登在2007年5月29日的《美国国家科学院院刊》上 （PNAS 104, 9204-9208）。此项工作得到了国家自然科学基金委、国家科技部973项目和中科院知识创新工程的资助。 |
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