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铂纳米晶体催化剂的研究新成果在《科学》杂志发表
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在国家自然科学基金等的共同资助下，厦门大学化学化工学院、固体表面物理化学国家重点实验室孙世刚教授与美国佐治亚理工学院王中林教授等发展了一种控制纳米晶体表面结构和生长的电化学方法，从而突破了化学法通常只能合成低表面能晶面结构纳米晶体的局限，高产率制备出具有高表面能的二十四面体铂纳米晶粒催化剂，显著提高了铂纳米催化剂的活性和稳定性。这一成果刊登在5月4日出版的美国《科学》杂志上（Science, 2007, 316, 731-735）。 同期的《科学》期刊上还配发了科罗拉多大学化学和生物化学系纳米材料专家D. L. Feldheim教授以“The new face of catalysis”为题目的评述文章 (Science, 2007, 316, 699-700)，他认为该项成果是纳米尺度催化剂合成的一个重大突破（"a breakthrough in the synthesis of nanoscale catalysts."）。论文发表后，在国际学术界迅速引起重大反响，美国《化学与工程新闻》周刊（Chemical & Engineering News），《每日科学》（ScienceDaily），英国的《新科学家》（NewScientist）和皇家化学会的《化学世界》(Chemistry World)等国际主流科技媒体都在第一时间内，分别以“Multifaceted Catalysts－Platinum polyhedra outshine their spherical cousins in catalysis”，“Platinum Nanocrystals Boost Catalytic Activity For Fuel Oxidation, Hydrogen Production”，“Nano-crystal 'gems' are powerful chemical catalysts”和“The many faces of platinum”等为题，报道和评述了这项重要研究成果。我国科学网和《科学时报》也在第一时间发表了题为“科学家首次制备二十四面体铂纳米晶体：显著提高了铂纳米催化剂的活性和稳定性”的报道。此外，一些重要学术机构，如美国科学促进会（AAAS的 EurekAlert新闻网站），美国材料研究学会（MRS）, 麻省理工学院（MIT的Techlonogy Review网站）和著名的催化剂制备公司（Johnson Matthey）的网站等，也在第一时间转载和评述了这一最新研究成果。 铂纳米材料是燃料电池、石油化工、汽车尾气净化等重大领域中广泛使用的催化剂。由于铂的资源匮乏，价格高昂，如何进一步提高铂纳米材料的催化活性、稳定性和利用效率一直是催化、电催化等领域中的重大关键问题。 孙世刚教授是1995年度国家杰出青年科学基金获得者，长期从事电化学和电催化研究。王中林教授是佐治亚理工学院杰出讲座教授和厦门大学客座教授。上述研究是两个科研团队一年多紧密合作的结果。 孙世刚教授领导的研究组长期从事表面原子排列结构明确的金属单晶的电催化和电化学的基础研究。他们发现，铂族金属单晶的高指数晶面不仅催化活性很高、而且稳定性好，这是由于高指数晶面具有开放的表面结构和高密度的台阶原子, 而且处于短程有序环境。电催化和异相催化都是表面反应，催化剂作用的关键是其表面原子与反应分子之间的相互作用。因此制备表面为高指数晶面结构的铂纳米晶粒，成为显著提高催化剂活性和稳定性的重要途径。但是，根据晶体生长规律，铂晶体在生长过程中沿高指数晶面方向的生长速度远快于沿低指数晶面方向，导致高指数晶面趋于消失，最终生成的铂晶体表面主要由原子排列密集的{111}、{100}等低能低指数晶面组成。因此，如何突破晶体生长的常规，获得高指数晶面结构就成为该研究领域的关键科学问题。 孙世刚教授与其博士生田娜和周志有博士，利用高指数晶面在氧化条件下稳定性高的特点，通过方波电位产生的周期性（10~20Hz）电化学氧化/还原的驱动，调控铂纳米晶体生长过程的表面结构，于2005年首次制备出高指数晶面结构的二十四面体铂纳米晶体。同时，他们可以通过控制生长时间，使铂纳米晶体的尺度在二十到几百纳米范围内变化。 从晶体结构的角度讲，二十四面体是一种十分罕见的晶体形状，其表面通常由{210}、{310}、{320}等高指数晶面围成。迄今从未见到人工合成二十四面体金属纳米晶体的报道。在自然界中，也仅发现金刚石、萤石和铜矿等极少数矿物能以不完美的二十四面体形式存在。为了确证二十四面体铂纳米晶体的晶面结构，孙世刚教授研究组与美国佐治亚理工学院王中林教授领导的科研组开展了紧密合作。王中林教授和丁勇博士通过高分辨电子显微镜研究证实，所制备的二十四面体铂纳米晶体由{730}, {520}, {210}, {310}等高指数晶面围成，并具有很高的热稳定性，可耐高达800摄氏度的高温。 孙世刚研究组的电催化研究证实，所制备的二十四面体铂纳米晶体具有很高的催化活性：以单位铂表面积为计，它对甲酸、乙醇等有机小分子燃料电氧化的催化活性是目前商业铂纳米催化剂的2到4倍，并且氧化电位提前60- 80 mV，显示其在燃料电池、电催化等领域中的重大应用价值。 |
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