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最新文章------Journal of Molecular Catalysis A: Chemical
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最新文章------Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 最新文章“Au/MxOy/TiO2 catalysts for CO oxidation: promotional effect of main-group, transition, and rare earth metal oxide additives”由Journal of Molecular Catalysis A: Chemical出版。 http://dx.doi.org/10.1016/j.molcata.2007.04.007 In Press, Accepted Manuscript, Available online 8 April 2007, 实验点子的起源是这样的：我们实验室以前一个博士后发现，Au/TiO2在高温烧过以后，金颗粒急剧变大，一氧化碳催化活性急剧下降。但是他用复杂的化学液相沉积方法把TiO2修饰了一层Al2O3后，再放黄金，发现该催化剂烧不坏。该工作以两页快报形式发表于美国化学会志。我到了实验室做博后时，学究地对这篇文章提出很多思考题。 首先，化学沉积法是必须的吗？化学沉积涉及到无水无氧操作、昂贵的金属有机前驱体、有害的有机溶剂。如果我能够使用简单方法实现类似催化效果，又何必走远路呢？ 其次，美国化学会志文章说Al2O3是“单层”的，但是却没有说如果是半层或者两层会怎样。 再次，Al2O3的促进效果是与众不同的吗？其他的氧化物能否达到同样效果？是不是随便找个氧化物，就能达到同样效果？ 最后，Au/Al2O3/TiO2到底稳定不稳定？美国化学会志文章说他们的催化剂“超级稳定”，但是对“稳定性”的定义有歧义。他们的“稳定性”指“烧不坏”，而常见的稳定性定义是转化率随反应时间不变。 基于以上四个问题，一开始我尝试用自发分散原理，用硝酸铝作为前驱体来促进氧化钛。我改变焙烧温度、负载量，试图以这些数据出一篇长文章。但是后来我觉得，这些数据不足以出一篇文章，分量还不够。另外，如果换一个促进剂就出一篇文章，那没有意思。于是我接着往下做，把实验室能找到的金属硝酸盐全部拿来试一试，发现有的有很好的效果，有的没有。发现了几个好的催化剂后，老板希望我把好结果“取出来”发快报。但是我不希望做这些“哗众取宠”的事情（“哗众取宠”的事情即report the good without reporting the bad, making people feel very shocked about the astonishing results, but actually there is no whole picture on what’s going on here），我也不希望几个月以后在发表快报的基础上再反复炒冷饭。 于是我决定大幅推进。这样的话，我测试了近40个催化剂，每个催化剂用两种不同的预处理温度处理了以后再测反应活性。我还测了70多个样品的比表面、元素分析，100多个样品的XRD。耗时间的还有一种叫“长寿命”实验。我选了10多个催化剂，每个催化剂装到反应器里面，一放就是5天，这样光做长寿命实验就花了两个月。当然，做长寿命实验的时候，我也没有闲着。我利用“大盒子套中盒子，中盒子套小盒子”的原理，在做长寿命实验的同时，进行合成、表征、和数据分析的工作。实验是打打停停、停停打打，因为老板经常给我安排其它点子进行测试。这样，持续了8个月才把文章投出去。 这里需要强调的是8个月当中还参差做了其它事情，否则我一年也不会出两篇第一作者的文章了。比如我一边利用反应器全自动测试催化剂，一边在合成另外一篇文章的另外的催化剂，并进行表征。如果时间算得好，白天测一个“快”的样品，傍晚装上一个“慢”的样品让仪器做过夜，这样一天就有两个样品被测试了。 这篇文章的Introduction部份写得章法。第一段写得很概括，体现了文献综述能力。第二段针对美国化学会志文章提出了四个追问。第三段讲了本文报道了什么。这里强调我们发现的一系列好催化剂，绝大多数都没有被别人报道过，就算在我们的最新专利当中，这些刚得来的新鲜结果也没有报道过。 实验结果部份分为几个小部份。第一部份总体描述Au/Al2O3/TiO2和Au/Al2O3、Au/TiO2相比，到底好在什么地方，给人一个总体印象。第二部份分述Al2O3/TiO2焙烧温度对金催化剂的影响。第三部份分述Al2O3/TiO2的负载量对金催化剂的影响。第四部份进一步把体系拓展到一系列主族、过渡金属、稀土氧化物对催化活性的影响。第五部份讲了催化剂失活和再生。 我写得最好的地方是讨论部份。我在讨论的时候要突出的一点就是我要找到自己工作在以往文献中地位置，就是说put the current work in perspective。这一点是很多文章缺乏的：不引用相关文献，引用相关文献不痛不痒，隐瞒说明相关文献的类似之处而引用相关文献的无关之处。在我的讨论中，我要说的是，美国化学会志文章的点子，是一个偶然的发现，但其实涉及到一个重要的思想，就是使用结构助剂。在很多年以前的氨合成催化剂当中，人们就用了Al2O3作为结构助剂来稳定铁颗粒的大小。这个讨论部份，能够提现文献综述、分析问题、critical thinking、argue、点出自己工作的价值、展望下一步该怎么做、指出别人怎么从本文中得到营养以便别人把本文的思路移植到别人体系的能力。整个讨论部份如行云流水、一气呵成。 结果：文章投出去以后，一周内审稿人意见就回来了。一个审稿人说写得非常好，工作做得很好，不用修改就可以直接接收。另外一个审稿人也说工作非常完整，很多数据，建议修改几个拼写错误，小修改接收。 也许有人会说我“文章质量不高”，但是我要说你不能把杂志的引用引子等同于文章的质量。我需要的不是花拳绣腿，而是能真正做一些自己喜欢做的事情。追求引用引子，那是做生意人的想法，容易造成“oversell”，吹得太高，同样的东西卖更高价钱。能摆脱引用引子的束缚，带着问题设计实验进行“追问”、跟着科研兴趣走，这是种新境界。 [ Last edited by daiqiguang on 2007-4-12 at 08:35 ] |
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文章写作之体会——Journal of Molecular Catalysis A: Chemical http://dx.doi.org/10.1016/j.molcata.2007.04.007 In Press, Accepted Manuscript, Available online 8 April 2007 文章Au/MxOy/TiO2 catalysts for CO oxidation: promotional effect of main-group, transition, and rare-earth metal oxide additives被Journal of Molecular Catalysis A: Chemical发表了。这篇文章是我最近写得比较好的一篇文章，是一篇透彻的文章。文章投稿才一周，审稿意见就回来了，审稿人给与最高的评价。 对于摘要，我的体会是：一定要吸引人。只有吸引人，审稿人在接到审稿任务的时候才会当场阅读下去，并且马上回复；而如果不吸引人，审稿人就把他丢在一边，忘记审稿了，直到几个月后编辑催了才看文章，这样就耽误时间。但是吸引人的同时，又不能吹得太厉害。 我这个摘要所要体现的主要意思是：在前文中，我们小组其他人用表面溶胶-凝胶技术合成了一种新型的Au/Al2O3/TiO2 催化剂，该工作以两页快报的形式发表在美国化学会志上（我在摘要中给出具体的作者名称和杂志卷号、页码）。本文以全文的形式报道用一种简单的自发分散方法制备的Au/Al2O3/TiO2 催化剂能达到类似效果。不但如此，我们还探索了25种添加剂，发现有些还能实现比美国化学会志更好的效果。（这样，给审稿人的感觉是这篇文章是美国化学会志的补充和升华，所以值得发表。这种写作方法很常见：有的人说，在我们的前文Nature中，我们初步报道了什么什么；在本文美国化学会志中，我们以全文形式进一步研究。） 引言和讨论部份是我最擅长写的部份。引言第一段我一开始就写到：Catalysis by gold, previously uncharted [1, 2], has become an emerging field recently [3-5]. 这句话的第二个短句“previously uncharted [1, 2]”有种诙谐、转折、兼critical的色彩。如果没有它，那么这句句子就成了“Catalysis by gold has become an emerging field recently [3-5]”，这显然是大白话。“previously uncharted [1, 2]”中的文献[2]是我自己的综述，我在这里还要引用文献[1]（一本教科书），目的是为了防止有种催化是我发明的感觉。加了文献[1]，我就可以“塞进去”我自己的综述。另外，很多人写文章喜欢说“has attracted much attention [1-17]（17篇随机的文章）”我不喜欢这样做，是因为这个不但会造成漏引别人的文章造成那个审稿人不愉快（“为什么我的文章没有在[1-17]里面”），而且这种引用方式也不specific。因此，我引用的文献[3-5]是三篇最好的综述。接下去我说到Supported gold catalysts have many applications in environmental control [6-9], chemical synthesis [10-13], energy generation [14, 15], and materials processing [16, 17]。我把金催化的文献非常specific地分为几类，每一类选取最典型的、最权威人的文章。然后，我说到“尤其是Haruta等报道在低温氧化一氧化碳。但是由于金颗粒的熔点很低，金催化剂在高温容易烧结。为了解决这个问题，我们小组最近探索了什么什么催化剂。特别有趣的是我们小组的一个博士后发现用表面溶胶凝胶技术合成了一种新型的Au/Al2O3/TiO2 催化剂，这种催化剂在高温烧不坏。别人报道了类似结果：金在TiO2/SiO2上烧不坏。”这几句话，短短数语，就“聚焦”到了本文所要研究的Au/Al2O3/TiO2体系，而对于关系不大的我们组发表的其他体系，只是一笔带过。对于文献中用表面溶胶凝胶制备的Au/TiO2/SiO2，则是特别提出，避免使审稿人认为我写文章只是显露自己小组工作而不显示别人的工作。 第二段，我更显示了概括的语言和critical的思辨。我说到：“虽然那篇美国化学会志的效果非常吸引人，但是有几个问题没有搞清：（1）表面溶胶凝胶技术是必须的吗？能否用其他简便易行的方法达到同样效果？（2）“单层”氧化铝是必须的吗？如果是半层或者两层怎样？（3）氧化铝促进剂是与众不同的吗？用其它氧化物，能否实现类似或者更好的效果？（4）“超级稳定金催化剂”是“超级稳定”的吗？”注意：这里的写作手法就是提问题来吸引审稿人的注意。当然，在提这些文体的同时，我的言外之意就是“不是必需的，用其它氧化物也能达到同样效果”，否则我问什么要问这些问题？还有个写作手法就是“进一步阐明、解释法”。在问了第四个问题后，我进一步解释说：“根据某某的权威综述，现在金催化研究的一个不理想的方面是催化剂稳定性都没有研究。在文献中，Au/Al2O3的失活很快，但是Au/Al2O3/TiO2是否会失活尚不清楚。” 第三段，我只出本文的目的（不但搞清楚四个问题，还开发文献中没有报道的新催化剂）、研究方法（自发分散）、研究范围（25种氧化物助剂）、主要结果（强调得到了和美国化学会志类似或更好的结果）、和这些结果的价值意义（对基础研究和应用研究都有价值）。这里面，我有两句话非常好：“To the best of our knowledge, the promotion of Au/TiO2 by these metal oxide additive for CO oxidation has virtually not been reported in the open literature. In our recent patent on surface-stabilized gold nanocatalysts [28], these freshly obtained findings were not claimed, either.”这句话，如果是正确的话，就把本文放到一个合适的、在文献中的位置了。而很多文章，不痛不痒，看了不知道这个点子到底新不新、别人有没有报道过。 在结果部份我写得最好也最有趣的是Section 3.3. Stability tests as a function of reaction time and regeneration。该部份开宗明义指出：“很多文献没有报道稳定性，或者只是含糊一笔带过说稳定性还不错。有时候，人们选取的实验条件（如催化剂用量和反应温度）足以产生100%转化率，于是就造成了人们看到长时间转化率100%。但是也有文献提醒道：为了正确看到稳定性趋势，转化率必需小于100%。”于是，我就报道了这些实验：装50毫克催化剂，发现有失活，稳态转化率30%；加100毫克催化剂，还是发现有失活，稳态转化率60%；于是，加200毫克催化剂，转化率始终就是100%，观测不到任何失活现象。这很正常，因为你加一吨催化剂，保证你100年都看不到失活，但是看不到失活，却不能代表没有失活！ 于是，根据这些启示，我正确地测试了一些催化剂，发现都有失活现象。到这个时候，审稿人也许会说“So what?”我并没有停留在这一步，而是做了催化剂再生的实验，发现催化剂可以再生，这就证明失活不是因为金颗粒变大引起的。我还做了在氢气存在下一氧化碳氧化实验，发现这样能使失活延缓。我在文章里说清楚在氢气下的实验是受本组别人专利上的实验（用其它的催化剂）启发的。当时有的读者对这个专利实验有疑惑，给我们写了信。现在通过我在不同的催化剂上做氢气实验，发现和前面那个博士后专利的实验类似的现象，那就间接证实了这个现象。 讨论部份也非常有章法。第一段设置一个大的背景：现在有成千篇金催化文章，但是90%的文章把黄金放在纯净的TiO2上，而不是表面改性的TiO2上（这样就根据“市场细分理论”，说出自己文章和文献的区别和稀缺性）。我还说到，这个研究现状和中孔材料、固体强酸、以及光催化的研究现状不同，在那些体系当中，使用表面改性或者掺杂的氧化物很热门（这样就造成一种弦外之音：this paper is on the right track, and will be followed by numerous papers if this paper is published）。有了这种弦外之音以后，即使审稿人不同意发表，编辑看到这句话也会抢着要发表，因为这种表面改性制备金催化剂的方法开拓了一个值得注意的方向。 讨论的第二段说的是本文的结果很好，本文的自发分散方法和表面溶胶凝胶方法相比有什么优点。这一段话的意图就是把讨论的范围进一步缩小、聚焦。 讨论的第三段公正地综述了人们用类似的表面改性方法制备金催化剂做了哪些工作，报道了哪些体系。讨论的第四段说明从这些体系中可以得到什么结论。强调的是表面改性可以稳定金颗粒，这在文献中已经见到，只是载体的体系不同。讨论的第五段说这种稳定金颗粒的现象，在复合氧化物载体上也见到过。讨论的第六段说在其他非黄金的体系中，这种稳定金属颗粒的方法也见到过。 讨论的第七段说：从以上文献综述中可以看到美国化学会志文章所报道的方法并非孤立，我们本文研究了25种改性剂探测出了很多文章中没有报道的新催化剂。然后，比较我们的结果和文献结果一致和不一致的地方。 讨论的第八段说的是为什么改性剂能稳定金颗粒，并指出并非所有改性剂都能达到同样效果。 讨论的最后一段是总结和展望。这段话写得也很好，看了给人的感觉是作者读了不少文献。给人的感觉是在本文的基础上，还有很多工作等待着进一步去做。看了有种意犹未尽的感觉。 |
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