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tysoe铁杆木虫 (著名写手)
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电催化剂的研究－制备与表征
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现在由于石油的价格突飞猛进，以氢能和甲醇为燃料的直接甲醇电池就成为了大家关注的焦点。特别是各国的政府为了战略的需要往往都投入巨资进行相应的研发。我们国家现在主要大的课题还是燃料电池汽车和可用于某些特殊领域的动力系统。特别是2008年将至，绿色奥运就更加注重环保和技术的更新换代，因此国内现在准备在2008年时北京首先运营氢能燃料电池客车。这方面的工作以清华大学和大连化物所牵头来作，特别是将新源动力分出化物所之后，这方面的工作就更加的突出了。 以上是燃料电池的研究意义和背景。而作为电池的很重要的一部分的电催化剂就发挥十分重要的作用了。目前主要的关于电催化剂制备的书籍还不是很多，但是方法可谓千差万别。目前主要的技术瓶颈在于催化剂的寿命不长，不能够为电池提供主要的技术保障，所以如何制备具有高活性而且具有较长寿命的催化剂已经成为这个领域的焦点。 表征方面有原位表征，模型催化剂研究以及在MEA中的研究等等，所有的这些研究一个方面从理论上知道其反应途径和机理，另一方面提高催化剂的利用率，尤其是贵金属催化剂的利用率。所以催化剂的制备从以下几个方面入手。。。。 未完，待续 [ Last edited by daiqiguang on 2007-5-9 at 18:02 ] |
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tysoe
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continued
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电化学催化作用的概念由前苏联Kobosev等提出后，经Bockris、Grubb等大力倡导，而今在燃料电池领域已广泛使用。电催化作用是指在电场作用下，存在于电极表面或溶液相中的修饰物(电活性或非电活性物种)能促进或抑制在电极表面上发生的电子转移反应，而修饰物本身并不发生化学变化的一种催化作用。电催化作用包括初级效应与次级效应，前者来自电极表面与反应物、产物、中间体之间的相互作用，后者包括电极的双电层结构对电极反应速率的影响。双电层内的电场强度对参加电化学反应的分子或离子具有显著的活化作用，可以改变反应所需的活化能(二者相比，前者的影响远大于后者)。与多相催化不同，电极反应的驱动力不仅受浓度、温度、压力等因素的影响，而且与电荷转移而引起的电场强度有关。电催化与多相催化的相同之处在于反应物或中间产物在界面区的吸附及其在反应过程中的作用。近年来，“电子因素”和“几何因素”通常用来讨论反应物在电催化剂表面上的吸附及其相互作用。 多孔气体扩散电极(GDE)的应用极大地增加了电极电化学反应的表观几何面积，提高了电极的交换电流密度 与反应速率。然而，在多孔GDE中，气、液、固三相共存，粒径尺度范围较宽，在燃料电池研究中，不仅要考虑电催化剂本身的催化活性、稳定性、电子电导率、催化剂活性粒子与载体的相互作用等，而且要考虑电化学反应的界面现象、各种极化效应，在微时空尺度内电子、质子、反应物、产物、中间体的传输、迁移过程，水、热的分配管理等。这不仅导致电极过程比多相催化反应过程更为复杂，而且使许多在多相催化研究中行之有效的方法在一定程度上受到了限制。 电催化剂直接影响燃料电池的性能、稳定性、使用寿命与商业化成本，是燃料电池研制的关键材料之一。目前，高温燃料电池(MCFC、SOFC)电催化剂的研究比较成熟。MCFC阳极电催化剂主要为Ni或在Ni中掺杂其它元素如Cr、Al及Cu等，阴极电催化剂主要是NiO或NiO中掺杂少量钴、银、锗和氧化镧等。高温SOFC阳极电催化剂多半使用Ni/YSZ，阴极电催化剂使用Sr掺杂的LaMnO3等。近年来开发的中温SOFC通常采用Sr、Fe掺杂的LaCoO3、SrCoFeO3-x和Sr掺杂的SmCoO3等混合导电材料。PEMFC尤其是DMFC由于工作温度低，阳极燃料电催化氧化反应动力学速率慢，电极过程比较复杂，相关的研究报道很多，简要介绍如下。 |
2楼2007-03-30 01:32:54
tysoe
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| 在碱性溶液中，Pt(hkl)表面上氢和氧物种的吸附随晶面不同而异。Pt/H键能(EPt/H)随着比吸附位和覆盖度的不同大约在240～250 kJ/mol之间。在0.1 mol/L KOH溶液中，强吸附的氢(Hupd)在Pt(111)晶面上的热力学状态函数值如表3-1所示。氧物种在Pt(hkl)上的吸附(OHad)比Hupd吸附更为复杂。Pt(111)/OHad的等温吸附热约为200 kJ/mol，在电位区0.6～0.8 V内键能大约是136 kJ/mol，Pt(110)和Pt(100)表面的Pt/OHad键能比Pt(111)至少高50～70 kJ/mol，OHad在该表面的可逆吸附将发生在更负的电位区内。循环伏安研究结果表明OHad在这三种晶面上的吸附均始于Hupd电位区内。值得注意的是在气相中OHad与Hupd可直接发生反应，而在Pt/溶液界面上则非。这种现象可能有两个原因，一是共吸附的Hupd和OHad与双电层内部的水分子发生作用(内层水效应)而各自保留下来；二是因为ΔSHupd0小于零(ΔSHupd0= -63 kJ/mol), Hupd失去了二维可动性，导致Hupd在Pt上形成固定的排列而不能发生反应。 |
6楼2007-03-31 01:29:18
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