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604gq

木虫 (职业作家)

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[资源] 纵横量子点

纵横量子点之一 ——“艾”莫能助
十几年前，量子点的制备工作在纳米科技领域曾是一支独秀，几乎各种材料的单一量子点分别在这十几年里被做了个遍。而且主要是化学合成的方法，所以这方面的专家主要是化学出生；从最开始的贵金属量子点（以Au为代表），到磁性量子点（Co为代表），再到半导体量子点（CdSe最典型），其中已经造就了几批虾兵水蟹，呵呵，paper也是铺天盖地。这其中的发展趋势我在以后的帖子里面再说。到现在，纳米器件的兴起使得量子点领域的人才从各个领域涌出，特别是生物学。在这个领域里，A. Paul Alivisatos可以说是绝对的权威，熟悉纳米领域的人几乎都知道此人。A. Paul Alivisatos不是美国本土人，据说是从哪儿移民过去的吧？现为Berkeley教授，Nano Letters的主编，为后来在jacs上灌了N篇文章的彭笑刚的导师（彭也是量子点领域一巨匠）。随便在science或nature上搜一下他的名字，就知道他有多牛了，呵呵。Alivisatos有几篇非常经典的文章，其中一篇就是science 271（933）的综述，96年发的，已经被引用1300多次了，几乎大部分做量子点工作的文章都在第一篇参考文献的位置上摆上这篇来助威。老艾在量子点制备上登峰造极的伎俩我就不多说了。偶最佩服他的是，他竟然是第一个把量子点应用到生物体系中的人，就是荧光标记，这是他98年paper上的工作，那篇文章我到现在还没完全看懂，实在是惭愧，以后再做推荐可以说，在生物荧光标记方面，他开创了一个时代，而且到现在为止，人们在这方面的研究工作也没有完全摆脱老艾最初给大家定下的模式。
最新一期的《Adv.Funct.Mater》的封面文章就是Alivisatos组的，第一作者是博士后Yadong Yin，博士时的导师是Younan Xia.其去Berkeley做博后期间已经有Science和Nature各一篇，Nature上是一篇综述性文章，讲半导体量子的形状控制合成；Science则是利用Kirkendall效应一步法制备出了空壳半导体量子点，与本期的文章密切相关。牛人的文章中，理论的解释相当详细，这方面值得国内的研究者学习。做东西不仅仅是做了出来，还要明白具体是怎么来的。听过Younan Xia的报告，希望将来有机会听到Alivisatos的报告.

Adv. Funct.
Mater Vol 16,
Iss11 , Pages 1389-1399

Colloidal Synthesis of Hollow Cobalt Sulfide
Nanocrystals

Y. Yin 1, C. K. Erdonmez 2, A. Cabot 2, S. Hughes 2, A. P.
Alivisatos 1 2 *
1The Molecular Foundry and Materials Science Division, Lawrence
Berkeley National Laboratory, Berkeley, CA 94720,
USA
2Department of Chemistry, University of California at Berkeley,
Berkeley, USA
email: A. P. Alivisatos (alivis@berkeley.edu)

Formation of cobalt sulfide hollow nanocrystals through a
mechanism similar to the Kirkendall Effect has been investigated in detail. It
is found that performing the reaction at > 120 °C leads to fast formation of a single void inside each shell,
whereas at room temperature multiple voids are formed within each shell,
which can be attributed to strongly temperature-dependent diffusivities for
vacancies. The void formation process is dominated by outward diffusion of
cobalt cations; still, the occurrence of significant inward transport of sulfur
anions can be inferred as the final voids are smaller in diameter than the
original cobalt nanocrystals. Comparison of volume distributions for initial and
final nanostructures indicates excess apparent volume in shells, implying
significant porosity and/or a defective structure. Indirect evidence for
fracture of shells during growth at lower temperatures was observed in
shell-size statistics and transmission electron microscopy images of as-grown
shells. An idealized model of the diffusional process imposes two minimal
requirements on material parameters for shell growth to be obtainable within a
specific synthetic system.
Received: 20 March 2006; Accepted: 12 April
2006
你可以通过这个链接引用该篇文章:http://frankon.bokee.com/tb.b?diaryId=11515894
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纵横量子点之二——“彭必”生辉

量子点发展到今天能够自成体系，而且派生出多个学派，其中半导体材料功不可没。这里面以CdSe为代表的II-VI族半导体发光材料最为典型，引得无数英雄折腰俯首。在发光量子点这个色彩斑斓的领域里，有一颗璀璨的新星，相信大家也不陌生，他就是老艾的得意门生彭小刚。peng毕业于吉林大学，在berkeley老艾门下完成博士学业，现在在University of Arkansas做Associate Professor。很有意思的是，在低维这一块儿，有两个人遥相呼应，一个是做零微量子点的彭笑刚，一个是做一微纳米线的杨培东，两人有很多类似的地方：年龄相仿，杨71年的人，彭也差不多；都曾从师于大牛牛门下，一个是lieber，一个是Alivisatos；杨哈佛毕业后去了berkeley自立门户，彭berkeley毕业后去了Arkansas做老板；当然了，都是化学出身，hoho～；都是JACS上最频繁出现的水手之一，呵呵。
彭在II-VI族半导体量子点的研究上毫无疑问的走在了国际的最前列，其制备手段炉火纯青，引领风骚，让人望尘莫及。前两年里，从paper上看，彭的工作重心在量子点的新方法制备的开发上；近一年来有很大改动，似乎想从深层次去开发量子点的功能上入手，又像是准备在nano device上大作手脚，也开始涉足bio体系，颇有让人琢磨不透的潜力。彭有一个非常了不起的本事，就是很强的挖掘能力，一旦把握住了机会，几乎不给后人留什么残羹。当我们还在摸着后脑勺重复他的实验的时候，他已经把这个宝贝鸡蛋里面的脆骨都挑了出来；当我们叹息他把这块绿地乱砍乱伐的再也没有什么开发价值的时候，他总是能出其不意的把一篇又一篇的jacs、nano letters摆上舞台。说实话，如果不是做这个领域的话，彭的文章读起来会比较费劲，他的idea并不太复杂，有时候反而会显得很单调，不过paper里面会涉及到很多化学合成的细节问题、光谱的细节问题等多个物理化学交叉的边边角角。所以这期推荐给大家的是一篇他发在jacs的综述，文章有一定的背景，不再多做解释，如果感兴趣的话可以再查阅一下他的早期工作。
值得一提的是彭现在已经是Arkansas的professor,而且是Scharlau Professor 。隔壁实验室的Mr.周原来和彭是同一实验室的，当初周的本科毕业论文就是由彭带的，这也是彭来厦大的一个重要原因。听周讲过关于彭的一件逸事，当初彭跟导师说他发现热力学三大定律是错的，要通过证明来推翻三大定律。导师就鼓励他去证明，结果一个月之后他告诉导师说经过详细论证发现这三大定律是对的。三大定律虽然没有被推翻，但对热力学的理解要比别人透彻的多。故事可能有点出入，不过从中可以看出牛人们还是有些惊人之举的。最新的《Angew.Chem.Int.Ed》有他的一篇文章，把摘要贴来先睹为快。Research
Group
:http://www.uark.edu/chemistry/facultystaff/faculty/peng/

Angew.
Chem. Int. Ed. 2006, Early view paper

Crystalline nanoflowers with different
chemical compositions and physical properties grown by limited ligand
protection

Crystalline nanoflowers of compounds with different chemical and physical
properties, for example, In2O3, ZnO, CoO, MnO, and ZnSe, are grown by a new
approach, limited ligand protection (LLP). LLP destabilizes the primary
nanoparticles and promots their three-dimensionally oriented attachment into
complex nanostructures.

你可以通过这个链接引用该篇文章:http://frankon.bokee.com/tb.b?diaryId=11527688

[ Last edited by 604gq on 2007-1-12 at 23:14 ]

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纵横量子点之三——谁主沉浮

从材料制备的角度来讲，量子点的发展历程非常有规律可寻，不管是从时间还是难度上都可以简单的可归结为下面几个过程：
（1）单一量子点：
单元素贵金属量子点：Au,Pd等；
磁性量子点： Co等；
双元素半导体量子点：CdSe等；

（2）多元素复合量子点：
bimetalic QDs: Ni/Pd等；
alloyed
QDs：CdZnSe等；
core/shell QDs：CdSe/ZnSe等；
doped Qds: Eu in
CdSe等；
heterodimers of QDs: FePt-CdS等；
（3）功能化量子点：
这个名字是偶起的，呵呵，目前概念还没有明确化，我也在着手做这方面的初期工作，希望能将这个名字延续下去
。纵观各大group，立足量子江湖，除老艾和小彭以外，quantum
dots田园里不乏精英，可谓百家荟萃，千丁争鸣，实在是难以确定谁才是泰山，谁又是北斗。尤其是随着量子点体系的复杂化、多样化、深入化，已经由原来的一两个山头变成了茫茫大别山，各路诸侯土匪都真先抢占一两个制高点。放眼开去，似乎远处还有一个小山坡没有人插旗帜，偶辈不禁欣然；举步狂奔至山脚下时，丛林中窜出几个黑影，如同金庸大哥笔下的游侠，定神一看，原来是土著野猪，咆哮曰：“这山头偶已经占了！”露出两颗门牙那个得意的笑：“小样儿，新来的吧...”

纳米粒子（Nanaparticle，NP）和量子点(
Quantum
dots , QDs)及其相关的定义一般难区分清楚，这里给出《Nanoscale Materials in
Chemistry》（Edited by Kenneth J. Klabunde，2001 John Wiley）关于这些名称的定义：
Cluster
A collection of units (atoms
or reactive molecules) of up to about 50 units. Cluster compounds are
such moieties surrounded by a ligand shell that allows isolation of a molecular
species (stable, isolable, soluble).
Colloid    A stable liquid phase
containing particles in the 1-1000 nm range. A colloidal particle is one such
1-1000 nm sizes particle.
Nanoparticle
A solid particle in the
1-1000 nm range that could be noncrystalline, an aggregate of crystallites , or
a single crystallite.
Nanocrystal    A solid particle that
is a single crystal in the nanometer size range.
Nanostructured
or nanoscale material    Any solid material
that has a nanometer dimension; three dimensions –
particles; two dimensions – thin films; one dimension – thin
wire.
Nanophase
material
The same as
nanostructured material.
Quantum
dot
A particle that
exhibits a size quantization effect in at least one
dimension.

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纵横量子点之四——辟邪不出，谁与争锋

提到量子点，除了绚丽多姿的制备手段外，更加吸引各大牛×杂志衷情的是在生物中的应用，就是可谓的dots in bio。时至今日，量子点原创性的制备工作越来越少了，所以不再做特别推荐；
然而在bio的领域里，却有着一些非常有趣的历史佳话，美文佳人辈出，haha，只可惜目前国内的实力相差太远。dots在生物中最直观的应用就是荧光标记，最初源于1998年，Alivisatos和本期的焦点人物——聂书明，同时在两个生物体系里面实现了QDs的荧光标记。二人非常默契，竟然把文章发在了同一期的Science上，页码都是连着的。两人的实验有很大类似的地方，结论也几乎相同，都是bio
dots的始主。不同的是，Alivisatos是化学出生，在做完这篇paper之后，除了随后的几篇综述以外，几乎退出了bio的舞台，不知道是不是因为跨学科的难度太大；而书明本是生物血统，在独创其辟邪剑法之后，理所当然的成为大当家，掀起一阵又一阵的腥风血雨，搅得整个江湖人心惶惶。所谓乱世出英雄，在98年之后，bio
dots体系颇有几个group见风使舵、兴风作浪。 bio
dots这本辟邪神功的进化历史在下一期再做描述。本期给大家介绍一下这里面的一个技术性问题：如何将bio and
dots对接。做量子点工作的哥们儿都知道，化学方法制备出来的QDs为了能够稳定存在，必须有一层ligands，通常油溶性的ligands有TOPO、HDA、TOP等等；水溶性的有RSH、硅酸等等。dots要想在生物体环境里面成为见光发威的金蛇剑，只能做成水溶性的，而且需要一个关键的东东，能够将其跟生物活性分子链接。该东东姑且称作linker-arm分子。众大虾就是在这个linker-arm上下功夫的。目前，在bio体系里面活跃的group寥寥可数，文章也多发在jacs、nat.
biotech.
杂志，国内在这方面相差甚远，几乎是没有入门儿。唉～，欲练神功，先练好基本功。聂的底细偶不是太清楚，只知道是南开毕业，现在好像已经加入美国国籍。提及Nie
Shuming，有一个人不得不说，那就是他的学生Warren
Chan,现在的工作方向就是专门做标记，已经自立门户。
本期之星：独舞武林的辟邪掌门人——Nie Shuming
，虽然不是做QDs出生，不过以其独创的神功已经侠步于dots最有前景的应用领域。
特点：剑法凌厉果断，并有独门内功心法相助；外人即使偷窥招式亦不能自成，只能望而却步。府邸：http://www.nielab.org/index.html

今年5月有幸聆听了Nie教授精彩的报告，真是百闻不如一见。Nie曾申请到一个2000万美元的项目基金，其报告的抗癌药物合成及应用很振奋人心，估计在不久的将来就能应用于临床实验了。Nie
shuming和Wang
zhonglin应该是纳米界华人中的典型代表，有趣的是两个人一个偏重于应用，一个偏重于基础研究，各有所长。说点题外话，Nie的妻子May也是一位很有气质女强人，清华毕业后留美，导师好像是图像识别界的权威。之后去了ball
labs，工作相当出色，后又拒绝了实验室的挽留，到了Georgia
tech当教授，只因为去实现小时候当老师的梦想。现在，Nie是Georgia
tech和Emory
University一个联合实验室的主要负责人，其妻子也是这个联合实验室中的一员。上述提到的Nie和Alivisatos在同一期Science两篇相关的文章，其中的细节是Nie的文章较Alivisatos早投，
但Alivisatos的文章早被接受一个星期。所以，后来两篇文章连页码都是相连的，但Alivisatos的文章靠前。胜负只在一念之间，真有点武侠小说刀光剑影的味道。这篇文章的第一作者是Nie的学生Warren
Chan，上面已提到。Nie的另一得意门生是现在在singapore的Han
mingyong。有趣的是Han
和彭笑刚在吉大是同一实验室的，留美后Peng去了Alivisatos组，Han去了Nie
shuming组。此组中还有一个大名鼎鼎的人物就是江雷，中国搞纳米的估计没有不知道此人的。当然还有我们的Mr.周,Peng当年带的本科生，人才辈出呀。最新的JACS又有一篇Peng的文章，果然是牛人啊。

ASAP
of Journal
of the American Chemical Society

Formation
of Nearly Monodisperse In2O3 Nanodots and Oriented-Attached Nanoflowers:
Hydrolysis and Alcoholysis vs Pyrolysis

Arun
Narayanaswamy,Huifang
Xu,Narayan Pradhan,Myeongseob Kim,Xiaogang
Peng
Contribution
from the Department of Chemistry and Biochemistry, University of Arkansas,
Fayetteville, Arkansas 72701, and Department of Geology and Geophysics, and
Materials Science Program, University of Wisconsin, Madison, Wisconsin 53706

Received
April 20, 2006

Single
crystalline and nearly monodisperse In2O3 nanocrystals
with both dot and flower shapes were synthesized in a simple reaction system.
This system used indium carboxylates as the precursors with or without alcohol
as the activating reagents in a hydrocarbon solvent under elevated temperatures.
Limited ligand protection (LLP) led to three-dimensional (3D) oriented
attachment of nanodots, resulting in 3D nanoflowers. When the system had
sufficient ligand protection for the nanocrystals, nanodots were found to be the
stable products. The diameters of nearly monodisperse nanodots and nanoflowers
were varied in a range from ~5 to ~15 nm and ~15 to ~60 nm, respectively. The
simple reaction system made it possible to have a systematic study of the
reaction mechanisms along with the growth kinetics of nanocrystals. Hydrolysis
and alcoholysis were identified as the major paths for this system, as opposed
to pyrolysis. Both nearly monodispersed nanodots and nanoflowers can be made
through either of the reaction pathways. Hydrolysis was found as a reversible
pathway, and alcoholysis was confirmed to be irreversible. Consequently, a
sufficient amount of alcohol was able to force the yield of nanocrystals, both
dots and flowers, to unity.

你可以通过这个链接引用该篇文章:http://frankon.bokee.com/tb.b?diaryId=11585393