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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 化学化工区 » 催化 » 催化反应 » （求教）重复使用三次后催化剂活性开始显著提高，为啥？
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骑着蜗牛追火箭

木虫 (著名写手)

纳米小生
★
rabbit7708(金币+1):结构上的改变好理解，但反应中有效活性组分是如何增加的呢？能具体再说明一下吗？谢谢了！：）
反应可能会导致催化剂结构上的改变或者有效活性组分的增加。在脱硫催化剂方面也有类似现象。
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11楼2006-12-02 11:52:40
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骑着蜗牛追火箭

木虫 (著名写手)

纳米小生
★
rabbit7708(金币+1):谢谢继续详细指出原理，从您这个思路，我理解应该是表面吸附物种的解离是反应速率决定步骤！可能需要一定的时间的！：）
有可能反应物与催化剂活性组分形成过渡态络合物使活性增大，反应到一定时候这些物质的量增加，使得活性比开始好。我是从脱硫催化剂了解这种说法的，可能这个与之类似吧。
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12楼2006-12-02 23:09:59
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simonzrh

木虫 (著名写手)
★ ★ ★
rabbit7708(金币+3):非常感谢合理的分析，残存的反应物或者是反应中有中间生成物是非常有可能的，也可能有很大影响。需要楼主实验验证一下了。呵呵。
觉得前面说的诱导期的问题可能会重复使用活性提高
另外，在分子筛等材料的制备中有加入晶种提高分子筛产率和使晶型完整的一个说法，不知道在这种体系中是不是也是由于催化剂上残存的反应物或产物（甚至中间物种）对重复反应也起到了诱发反应进行的作用？
就像前面虫子们提的，LZ多做几次实验验证下吧
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13楼2006-12-02 23:25:41
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hasee

银虫 (小有名气)
★ ★ ★ ★
rabbit7708(金币+4):谢谢，经验很重要，您的意见我希望楼主能多多考虑考虑，设计实验来验证一下！呵呵。会很有趣的！：）
Ti-H2O2体系的苯酚羟基化反应机理应该是Ti先与H2O2形成钛过氧化物，然后再进行苯酚羟基化反应生成邻苯二酚和对苯二酚，以及少量的醌类和焦质，那么出现楼主所描述的现象就有几种可能了：1，就是3楼说的催化剂有个活化过程，但我不清楚负载杂多酸后的反应机理有没有可能改变（一般应该不会），或者说负载后钛的价态发生了变化（很有可能），因为钛的价态对形成钛过氧化物有很大的影响（好像是6配位的钛更有活性）；2，就是负载的量可能有个最佳值，开始反应时有过量的杂多酸在载体表面，随着反应进行活性钛位逐渐暴露出来从而反应活性提高（我觉得很有可能）。
以上是个人观点，仅供参考！本人也做过Fe-H2O2体系的苯酚羟基化反应，所以略知一二。
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14楼2006-12-03 00:52:44
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hyf1016

铁杆木虫 (正式写手)
好现象，新发现。
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15楼2006-12-03 16:08:04
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yyleyy

金虫 (正式写手)
谢谢各位的献技献策！！！

我正在做重复性实验中，

我的实验装置就是有机合成反应的四口瓶，水浴搅拌

确实当重复几次以后，反应液的颜色变深，焦油量增加

我的催化剂处理方式是最简单的方式，就是倾倒出反应液以后直接加入新的反应液（最接近工业化，呵呵）

一般一天反应一次，有时候反应后也不是及时处理，放置过夜

不过用液相测定产物收率确实很高，选择性也很好，主要生成临苯二酚

催化剂使用前用蒸馏水多次洗涤干燥，催化剂颗粒一般用八十到一百目的

[ Last edited by yyleyy on 2006-12-4 at 09:48 ]
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安全 舒适 节能 环保
16楼2006-12-04 09:46:24
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yyleyy

金虫 (正式写手)
★ ★ ★
berlin(金币+3):感谢继续关注您的帖子，还是先把重复试验做了以后再说，如果还是一样，然后再试试大家的方法
另外纯二氧化钛的催化活性和所用催化剂有关，有的活性挺高，甚至与负载杂多酸的催化剂相媲美，可是大多数的纯二氧化钛催化剂活性一般，具体规律没有详细研究
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安全 舒适 节能 环保
17楼2006-12-04 09:58:34
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rabbit7708

荣誉版主 (职业作家)

心虫
呵，感觉你这样做影响因素太多，还是再单独做一下单因素考察吧，比如催化剂的处理方式，是否活化等等。楼上分析的那些都很好，原因可能就是这些方面，或者其他的，多看看相关文献，就会有新思路的。
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化学学科——催化专版欢迎您！：） http://emuch.net/bbs/forumdisplay.php?fid=190 常来看看哟！：）
18楼2006-12-04 12:58:01
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xmclyn

铁杆木虫 (知名作家)

男怕优柔寡断，女怕矫揉做作
★
berlin(金币+1):是一种选择...
我觉得是杂多酸与H2O2作用生成了新东东，
可以先把催化剂用H2O2处理后再做实验，可以对比经过处理和没经过处理的结果，
你的是什么杂多酸？
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19楼2006-12-04 13:24:59
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