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zhang727626新虫 (小有名气)
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本文比较了点偶极、单极跃迁电荷和跃迁密度等经典库仑作用的方法来计算叶绿素a分子间面心距和错位结构等因素对激子耦合的影响. 结论表明: 当分子间距大于分子尺寸时上述三个方法得到的结果是一致的, 但当分子间距小于分子尺寸时跃迁密度的方法更适合计算分子间距较小的激子耦合. 另外, 还使用上述方法计算了光系统I（PSI）反应中心叶绿素a分子间激子耦合. 结果表明：PSI晶体结构（1jbo.pdb）P700的激子耦合是75.3 cm-1, 而QM-MM 优化的结构（J. Chem. Phys. 2006，124，024301）P700（ecA1- ecB1）激子耦合为23.8cm-1, 与考虑Dexter交换项的全对角化方法结果(20cm-1)一致(J. Phys. Chem. B, 111, 9923）, 进而表明 PSI反应中心并不是以P700为最强耦合的二聚体, 而强耦合为二聚体ecA1- ecB2(-153cm-1)和ecB1 – ecA2（-152 cm-1）构成的二聚体对. 非常感谢 |
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zhang727626
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