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nature chemistry最新：设计过渡金属氧化物燃料电池催化剂替代Pt
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The prohibitive cost and scarcity of the noble-metal catalysts needed for catalysing the oxygen reduction reaction (ORR) in fuel cells and metal–air batteries limit the commercialization of these clean-energy technologies. Identifying a catalyst design principle that links material properties to the catalytic activity can accelerate the search for highly active and abundant transition-metal-oxide catalysts to replace platinum. Here, we demonstrate that the ORR activity for oxide catalysts primarily correlates to s*-orbital (eg) occupation and the extent of B-site transition-metal–oxygen covalency, which serves as a secondary activity descriptor. Our findings reflect the critical influences of the s* orbital and metal– oxygen covalency on the competition between O2 2–/OH– displacement and OH– regeneration on surface transition-metal ions as the rate-limiting steps of the ORR, and thus highlight the importance of electronic structure in controlling oxide catalytic activity.  |
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