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3楼2011-03-23 17:28:30
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7楼2011-03-23 19:34:44
8楼2011-03-23 19:42:51
支持一下，点错了 9楼2011-03-23 19:43:31
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wxg2525(金币+5):谢谢参与
wxg2525(金币+100, 翻译EPI+1): 2011-03-24 15:16:44
wxg2525(金币+5):谢谢参与
wxg2525(金币+100, 翻译EPI+1): 2011-03-24 15:16:44
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先来abstract和introduction第一段 摘要：本文用软化学的方法制备了不同化学当量比的纯的和改进的锆酸锂纳米微晶。本研究的目的是研究不同的组成对受体的影响并优化锆酸锂的工作性能，特别关注不同的Li2O-ZrO2化学当量比对CO2捕集速率的影响。此外，本研究也涉及用促进剂部分取代Li2O。研究发现，Li2O-ZrO2的化学当量比对锆酸锂的捕集速率和捕集容量均有很大影响。当Li2O含量不足时，捕集速率变快。我们认为过量的ZrO2可能起到了分散剂的作用，以此引入了更多的活性边界。 而且，K2O的加入会导致熔融碳酸盐的形成，从而也会引起捕集速率的增大；但掺杂K2O后的粒径变大同时也将导致捕集容量的降低和稳定性的变差。自由ZrO2的存在似乎对K2O掺杂的受体的稳定性有利，因此，调节三种元素的比值K：Li：Zr对调控锆酸锂的性质至关重要。最优组成也许可以使受体的捕集速率、稳定性和可利用率均有提升。 用可再生的固体受体在高温下去除CO2近年来为愈来愈多的研究者所关注，并在燃烧前和燃烧后捕集CO2系统中均有所应用。1例如，CO2吸附增强型蒸汽甲烷重组（SESMR）就是CO2受体材料在产氢领域的一个应用。2-4此过程相对于将CO2受体和催化剂一同置于反应器中的传统蒸汽重组另辟蹊径，它可以将反应平衡向产氢方向移动，并以较简单的工艺布局在较低温度（723-873 K）下获得较高的H2产率。然而，主要的挑战是寻找捕集速率快、再生容易、工况下稳定性好的受体材料。 过去几年中有文献报道了不同的候选受体材料。Reijers 等最近报道了以类似水滑石化合物作为受体的SESMR的工作能力。3研究表明，改进的水滑石化合物可以在673-773 K温度范围内有效吸收CO2。然而，该材料的主要限制是容量低，稳定性差。另一方面，亦有研究者提及钙基受体的应用，它们与CO2的反应在热力学上非常有利，因此可以提高H2的产率 。但是，钙基受体所面临的主要挑战还是稳定性有待提高。钙基受体的再生过程需要耗费大量能量，再生过程中用到的高温也会导致烧结，进一步导致孔道堵塞和孔隙率降低。5此外，CaO可以与水蒸汽反应生成Ca(OH)2,降低甲烷的转化率和氢气产率。6 目前，许多研究者致力于克服钙基受体的容量损失问题。7，8 |
10楼2011-03-23 20:22:48
11楼2011-03-23 20:57:00
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wxg2525(金币+5):谢谢参与
wxg2525(金币+195): 2011-03-24 15:19:04
wxg2525(金币+5):谢谢参与
wxg2525(金币+195): 2011-03-24 15:19:04
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余下部分： 此外，亦有文献报道拥有高CO2捕集容量和高稳定性的含锂材料是有潜力的候选材料。9-20Nakagawa 等指出，根据下式，理论上锆酸锂高温时可以吸附高达自身重量28%的CO2. （式子略） 锆酸锂在723-873 K范围内的高捕集容量和强稳定性使它在燃烧前和燃烧后捕集CO2系统中的应用前景光明。然而，捕集CO2过程中动力学的限制是它的主要障碍。传统上纯的锆酸锂粉末是由固态反应过程制得。16，21.在这些过程中，两种粉末机械地混合，并在高温下处理几小时。由固态方法制得粉末的最终粒径一般很大，部分原因是高温处理时的烧结作用。尽管这些粉末在连续的CO2捕集循环中的良好稳定性，它们的捕集速率却很缓慢，使它们在类似SESMR过程中的应用变得困难。10已有许多研究致力于减小锆酸锂的起始粒径。19，20，22.Ochoa-Fernandez 等最近报道了一种软化学的制备方法。此法可以在相对较低的煅烧温度下产出四面体相的纯锆酸锂纳米晶体。因此，与固态反应制得的Li2ZrO3相比，这种粉末的一些性质，例如CO2的捕集速率和再生性，显著地提高了 据报道，促进剂的引入可以显著地改善由固态反应合成的Li2ZrO3在捕集动力学方面的性能。9，10，13，14，23.例如，用K2CO3修饰Li2ZrO3可以显著提高其CO2捕集速率，这是因为K2CO3掺杂到Li2ZrO3中可以在高温下形成由Li2CO3和K2CO3共熔的熔融碳酸盐。与纯Li2ZrO3相比，此共熔碳酸盐可明显增进CO2的扩散。然而，这种修饰如何受体材料稳定性产生影响却未见报道。另一方面，在CO2捕集速率上，已报道的由固态反应制得的修饰过的Li2ZrO3还尚不能与用上文所说的软化学方法合成的纯Li2ZrO3相提并论。 本研究进一步改进了以硝酸氧锆和醋酸锂为前体制备锆酸锂纳米微晶的软化学方法，以研究不同组成的影响和优化受体材料的工作性能。我们尤其关注不同的Li2O-ZrO2化学当量比对纯Li2ZrO3的CO2捕集速率的影响。此外，本研究也涉及用促进剂K2O部分取代Li2O。所有制备的样品均经过详尽的表征，而锆酸锂组成的修饰对其作为CO2受体的性质(如CO2捕集动力学和稳定性)的影响则得到了特别的关注。 2.1.2 氧化钾修饰样品 钾掺杂样品的制备过程与上面的步骤相似，不同之处在于碳酸钾（K2CO3，Merck, 99%）作为K的前体被加入。一定量的三种前体溶液在section2.1.1所述的条件下混合、干燥、煅烧。改变K：Li：Zr的摩尔比，制备了一系列的K-掺杂样品。表1总结了本文所有制备样品和它们的摩尔组成。每次所制备的固体受体的量一般在2-5 g. 2.2 锆酸锂表征 22.1 X射线衍射 X射线衍射谱图于室温下在 Siemens D5005 X射线衍射仪上收集，X射线源为 Cu Kα射线（λ=1.54 ），扫描范围为2θ20-85，步长 0.03 平均晶体厚度采用2θ=42.3处的（020）锆酸锂衍射峰结合Scherrer方程计算。用六硼化镧，LaB6，作为标准物质测定仪器的线宽。Sherrer方程 （略） 式中，d 指晶体尺寸，K 是晶格常数（K=0.89），λ是X射线的波长，θ是X射线和反射面法线的夹角 |
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2011-03-23 18:09
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