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1引言 钙镁等盐类在自然界中分布较广，是自然水中硬度的主要部分。陶瓷膜表面亲水性的羟基具有与金属离子络合的能力，与不同种类和不同电子组态的金属离子生成表面络合物后，势必改变原陶瓷膜的表面状态。用陶瓷微滤膜对自然水进行过滤净化时，其中的一价和二价阳离子对陶瓷微滤膜将产生怎样的相互作用？该相互作用又将对其渗透通量产生怎样的影响？澄清这些问题，对于研究过滤介质与膜的相互作用过程十分重要。本文用NaCl，MgCl2的稀水溶液对自然水进行了模拟，分别用一价和二价阳离子在ZrO2纳米晶涂层表面的原位吸附态下，利用原子力显微镜（AFM）通过对纳米晶涂层表面的相互作用力随距离的变化关系研究其表面的吸附特征。并将其吸附特征与水的渗透通量进行关联。 2 实验部分 2.1作用力-距离曲线的测定 用美国DI公司生产的AFM(Nanoscope E, Digital Instruments, Santa Barbara)对样品进行作用力-距离曲线的测定。分别用NaOH和盐酸调节溶液的pH值，注入液池中，平衡30min后对电解质溶液中的ZrO2探针与ZrO2基片间的作用力进行测定。作用力数据取两次测定平均值。 2.2 AFM的样品制备 将粒径200nm的α-Al2O3用聚丙烯酸铵水溶液分散后，加入连结剂和塑化剂，水系流延制得膜片，经烧结后，用抛光膏抛光，制得平整光滑的氧化铝陶瓷基片。利用非水解溶胶-凝胶法[1]在氧化铝陶瓷基片上制备ZrO2薄膜，800℃2h煅烧后，ZrO2纳米晶经XRD测定为四方相。 2.3 ZrO2纳米晶涂层修饰的陶瓷膜制备 用非水解溶胶-凝胶法[1]对α-Al2O3制备的陶瓷微滤膜进行ZrO2纳米涂层修饰改性。采用气泡法对改性后的陶瓷微滤膜的孔径分布进行表征，平均孔径为0.32μm（陶瓷膜的尺寸为Ф30 mm×1.2mm，用10μmα-Al2O3制备支撑体，用1.5μm α-Al2O3制备约20μm厚的顶膜，ZrO2纳米修饰涂层经800℃煅烧2h，ZrO2纳米晶为四方相。）。 3 结果与讨论 AFM是在针尖距离样品于纳米范围内进行测量的，在针尖与样品表面的至近距离形成一个局域化的“场”，这一局域化场有利于人们了解材料表面的纳米、分子、和原子尺度的形貌及探测原子、分子间的力和其物理与化学性质[2]。由于扫描探针显微技术不但具有纳米级分辨率，而且制样简单，可在溶液中原位进行表面成像和力学、物理、化学等性能的测量，并优于其他仪器从而得到广泛的应用[3]。AFM可通过力-距离曲线来研究物质与物质表面的相互作用，表征材料表面的许多性能，并在此基础上进一步展开性能研究[4]。图1为pH值为7时MgCl2浓度在10-4mol/L到10-2mol/L范围内的作用力随作用距离的变化关系。 长程作用力的大小与ZrO2纳米晶涂层的表面电势和双电层厚度密切相关。当MgCl2浓度为10-4mol/L时，从120nm处开始表现出长程排斥力。当MgCl2浓度为10-3mol/L时，长程排斥力的作用范围开始于70nm。当MgCl2浓度为10-2mol/L时，长程排斥力的作用范围开始于25nm。随着MgCl2浓度的升高，ZrO2纳米晶涂层表面的双电层受到压缩，其排斥力的作用范围缩小，排斥力的强度呈下降趋势。表面相互作用力的大小与其双电层厚度密切相关。双电层的厚度k-1的计算公式为： k-1= nm （式3-1） 式中：C为溶液中离子的摩尔浓度，ze为离子价。对不同浓度的MgCl2溶液所形成的双电层厚度进行了计算，对于MgCl2溶液，ze=2，由3-1式的计算，当MgCl2浓度为10-4mol/L时，其双电层厚度为15.0nm；MgCl2浓度为10-3mol/L时，其双电层厚度为4.7nm；MgCl2浓度为10-2mol/L时，其双电层厚度为1.5nm。 MgCl2浓度为10-3mol/L时，在不同的pH值下作用力随作用距离的变化关系如图2所示。 在pH6.05至9.07之间，主要由于双电层的排斥作用而表现出长程排斥力。在作用距离小于20nm以后，不同pH值下的排斥力都呈明显增大趋势。当MgCl2浓度相同， pH值在6.05至9.07之间时，其理论双电层厚度大致相同。在8nn～20nm范围内，在等浓度的MgCl2下，其排斥力增大所对应的pH值趋势是：pH6.05＞pH8.02＞pH9.07。在同一作用距离时，排斥作用力的大小还可能与表面基团的水化程度及缺陷等表面状态有关。 图3为半对数坐标下的作用力随作用距离的变化关系。用AFM通过力-距离曲线研究表面相互作用时，当相互作用曲线为一直线关系时，表明其为长程相互作用力。当相互作用曲线在某一距离处产生突变时，表明在该距离点存在短程排斥力，如图3所示，当pH为8.02、MgCl2浓度为10-3mol/L时，相互作用曲线在作用距离为4.5nm时表现为二条断开的直线。在距离小于4.5nm时，直线C变得更陡，说明存在短程排斥力。当pH为8.02、NaCl浓度为10-3mol/L时，相互作用曲线表现为一直线关系，则没有表现出短程斥力存在，从而表现出惰性电解质的特征。以上测试结果表明Mg2+在ZrO2纳米涂层表面具有特征吸附，而Na+却没有发生特征吸附。ZrO2纳米涂层的表面在水溶液中不易造成晶格本身电荷失衡并引起其他离子的吸附。在MgCl2、NaCl的稀水溶液中，由于水化的氯离子不易与四方相ZrO2纳米晶表面的Zr4+离子络合，因此可以排除Cl -的特征吸附的可能，因此所产生的短程非DLVO作用力只可能来源于Mg2+的特征吸附。 在水溶液中主要由于ZrO2纳米晶表面的羟基的水解或者羟基中的氧原子的孤对电子接受质子，从而使表面荷正电或负电： ZrsurfaceOH→ZrOsurface-+H+ 或ZrsurfaceOH+H+→ZrsurfaceOH2+ ZrO2表面的羟基可与被吸附的水合镁离子等形成内表面络合物。可将ZrO2纳米晶表面作为一种聚合酸，表面羟基可以发生质子迁移，表面金属离子可以作为Lewis酸，而表面羟基脱去质子后可作为Lewis碱与溶液中的金属离子或配体发生表面络合反应，这与溶液中络合反应十分类似，区别在于表面反应要考虑界面电荷的作用[5]。就质量作用定律的表达形式，表面络合只是比液相内的络合作用多了一个静电项e-ZFФ/RT，Ks=Kint e-ZFФ/RT，式中Ks为表观常数，Kint为表面电荷为0时的固有表面常数，Ф为表面电位，Z为离子电荷，F为法拉第常数，R为气体常数，T为绝对温度。在陶瓷膜的机理研究中，本研究注意到有必要使用表面络合物的相关研究方法。Mg2+在水溶液中可能发生如下反应：Mg2++OH- Mg(OH)+ lgK2.8；2Mg2++OH- Mg2(OH)3+ lgK-0.3；Mg2++2OH- Mg(OH)2(s) lgK11.5。 Mg2+可与介质水中的OH-形成Mg(OH)+、Mg(OH)2、[Mg-OH-Mg]3+ [6]，带正电的Mg2+（H2O）、Mg(OH)+和Mg2(OH)3+等可通过水合物的形式以静电方式吸附在带负电的ZrO2纳米涂层表面。将ZrO2基片分别在10-3mol/L的MgCl2和10-3mol/L NaCl的水溶液中浸泡2h后，用去离子水冲洗10次后，然后将其在硝酸溶液中浸泡2h，并将浸泡液经浓缩后分别用原子吸收光谱进行检测，测定结果是：浸泡液中只检测到痕迹量的镁，而没有检测到钠的存在。这再次表明Mg2+在ZrO2基片上发生了特征吸附，而Na1+却没有发生特征吸附。 不同种类和不同电子组态的金属离子与陶瓷膜的ZrO2纳米晶涂层表面亲水性的羟基生成表面络合物后，势必改变原陶瓷膜的表面状态及表面性能，使得膜与过滤介质的接触界面及附近的离子分布受到影响，从而对其渗透通量产生影响。图4为压差为0.1MPa下、pH值为7、不同浓度的NaCl和MgCl2在室温（298K）时对渗透通量的影响。 由于Mg2+在膜表面发生了特征吸附，随着 MgCl2浓度的增大，渗透通量呈明显下降的趋势。而 Na+在膜表面没有发生特征吸附，随着NaCl浓度的增大，渗透通量呈稍有增加的趋势。在电解质溶液中，水分子除了处在大小不同的团簇结构的动态平衡外，还有一部分水分子以离子为中心呈放射状结构。在陶瓷膜的几何（结构）状态确定后，膜的表面态（结构）与不同结构的水分子的相互作用是决定渗透通量的主要内在因素。 电解质溶液在一定的压力差（△P）驱动下垂直膜面通过多孔陶瓷膜时，膜的两边就会产生相应的电位差（△E）。膜的流动电位直接反映了膜的微孔表面的有效电荷的分布信息。通过测定陶瓷膜在不同条件下的流动电位，有可能推算膜的表面Zeta电位或电荷密度，可了解其抗污能力并把握其正常的适用范围。在陶瓷膜与过滤介质相互作用的机理研究中，如何将表面力（包括粘滞力、表面张力、水合力等）与膜的流动电位及渗透通量相关联，有待深入进行。 4 结论 分别在MgCl2和NaCl稀溶液中，用AFM研究了四方相ZrO2纳米涂层的表面排斥力随作用距离的变化关系。当作用距离较远时，表现为长程排斥力，当作用距离较近时，为强烈的短程排斥力。Mg2+在ZrO2纳米涂层表面具有特征吸附，而Na+却没有发生特征吸附，表现出惰性电解质的特征。可以排除Cl-的特征吸附的可能性。随着MgCl2浓度的增大，渗透通量呈明显下降的趋势。随着NaCl浓度的增大，渗透通量呈稍有增大的趋势。膜的表面态（结构）与不同结构的水分子的相互作用是决定渗透通量的主要内在因素。 |
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