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| 晶格氧和体相氧有什么区别呀？3配位的氧也可以称为体相氧吗？谢谢先~~！！ |
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 催化 | 氧气氧化催化 |
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6楼2010-06-25 16:53:34
aust_jhe
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7. 氧化物表面的M=O键性质与催化剂活性和选择性的关联 （1）晶格氧（O=）起催化作用•对于许多氧化物催化剂和许多催化反应，当催化剂处于氧气流和烃气流的稳态下反应，如果使O2供应突然中断，催化反应仍将继续进行一段时间，以不变的选择性进行运转。 •若催化剂还原后，其活性下降；当供氧恢复，反应再次回到原来的稳态。这些实验事实说明，是晶格氧（O=）起催化作用，催化剂被还原。 一般认为，在稳态下催化剂还原到某种程度；不同的催化剂有自身的最佳还原态。根据众多的复合氧化物催化氧化概括出： •（A）选择性氧化涉及有效的晶格氧； •（B）无选择性完全氧化反应，吸附氧和晶格氧都参加反应； (C) 对于有两种不同阳离子参与的复合氧化物催化剂，一种阳离子Mn+承担对烃分子的活化与氧化功能，它们再氧化靠沿晶格传递的O=离子； •使另一种金属阳离子处于还原态承担接受气相氧。这就是双还原氧化（dual-redox）机理。 ⑵烃类晶格氧选择性氧化•烃类催化选择性氧化，在工业上一般以氧气或空气为氧化剂，催化剂多为变价过渡金属复合氧化物。 •就反应机理而言，大多符合氧化-还原（redox)机理。 •它包括两个主要过程： •a.气相的烃分子与高价态金属氧化物表面的晶格氧（或吸附氧）作用，烃分子被氧化为目的产物，晶格氧参与反应后，催化剂金属氧化物被还原为较的价态； b.气相氧将低价金属氧化物氧化到初始高价态，补充晶格氧，完成redox循环  [ Last edited by aust_jhe on 2010-6-25 at 20:23 ] |
9楼2010-06-25 20:20:15
aust_jhe
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在催化氧化过程中，氧化物表面吸附的氧分子接受固体中的电子形成富电子的氧物种，O2-和O-，在较高温度下气/固界面的O-可以第二次得到电子形成O2-离子而结合到氧化物的表面中。 强亲电性的O2-和O-物种进攻有机分子中电子密度最高的部分进行亲电加成作用，形成过氧或环氧化合物，并且进一步发生断裂而使烃分子降解。 •起始，烯烃形成饱和醛，而芳烃形成相应的酸酐；但在高温时，高反应活性的饱和醛迅速发生全氧化。 晶格氧离子O2-是亲核试剂，它没有氧化性质。 •O2-通过亲核加成插入到烃类分子缺电子的位置上，导致选择性氧化，这种方式生成的含氧化合物的类型取决于碳氢化台物活化的途径，即反应物分子与催化剂表面活性中心之间形成的中间态结构。 |
10楼2010-06-25 20:21:22
tundra
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