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tundra木虫 (正式写手)
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【资源】双金属氧化物团簇甲烷C-H活化 已有6人参与
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Room- temperature methane activation by a bimetallic oxide cluster AlVO4+ Chem. Phys. Lett. 2010 489 25-29 整个地壳中存在大量甲烷(天然气)，人们一直致力于研究将甲烷(CH4)生成具有高活性的自由基CH3•的反应机理，因为这是氧化脱氢和甲烷双聚合的关键一步，通过这一步，才有可能实现甲烷转变为更有价值的醇、醛和汽油等。然而，选择性甲烷C-H活化已经成为合成高附加值产品最具有挑战性的难题，因为甲烷是烷烃里最稳定的，具有大的电离能，宽HOMO / LUMO间隔，高pKa值，微小的电子亲和能，没有永久偶极矩等等。上述论文在国际上率先产生了一系列钒铝双金属氧化物阳离子，将过渡金属V和主族金属Al结合于一个氧化物团簇中，这些团簇表现出独特性质。通过AlVO4+与甲烷的反应，从理论和实验结合上确认了AlVO4+室温下使甲烷脱氢反应的存在。通过DFT研究发现未配对电子并未局域在过渡金属对应的V=O一端，而是局域在主族元素对应的Al-O部分的端氧O上。 |
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