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【讨论】镍基催化剂降温过程中失活的原因？
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| 我做的是甲烷部分氧化制合成气反应，用的是负载镍催化剂。催化剂稳定性很好，可以在800摄氏度反应200h没有活性降低，而且反应后只有5%左右的积碳量。但是如果我在500-600-700-800摄氏度各反应一段时间后（活性都很稳定）在Ar中降到室温，然后重复上面的测试（不更换催化剂），催化剂却没有活性了，个别的只在800摄氏度时才会出现90%的转化率（800摄氏度以下转化率只有15%左右）。升温和降温都在Ar中进行，现在不知道降温的过程中出现了什么情况导致催化剂失活。请大家指点一下！ |
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zyhou
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你的现象还是比较好理解的！ 其实这个反应在低温或者高空速下要经历一个还原－氧化－还原反应循环！ 一般认为：因为只有金属态的镍才具有甲烷裂解活性，如果在低温下反应进料中的氧气没有被完全消耗时，这部分氧很容易使镍（部分或者全部）处于氧化态，因而甲烷裂解进行的速率较慢，无法维持在很好的还原－氧化－还原反应循环。 可能几句话也说不清楚。我们进行过仔细的研究，希望下列文献对你有用！ International Journal of Hydrogen Energy,34(9)2009,3734-3742. International Journal of Hydrogen Energy. 33 (2008) 5493-5500. Catalysis Today, 131(1-4) (2008-2-29) 278-284. Journal of Catalysis, 250(2) (2007-9-10) 331-341. |
2楼2010-02-02 13:35:51
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liconglin970410(金币+2):鼓励交流，欢迎常来 2010-02-04 13:02
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这个现象催化领域不少见，好的催化剂可以反复停车，差的催化剂可经不起这么折腾。PS：在POM反应升温过程中甲烷可以把氧化镍还原成金属镍，因此很多催化剂可以不用预还原，有一个igition过程，这样的文献不少，自己查查看。当然镍物种需要高温还原除外。 例："Mechanism for catalytic partial oxidation of methane to syngas over a Ni/Al2O3 catalyst "作者: Jin RC, Chen YX, Li WZ, et al. 来源出版物: APPLIED CATALYSIS A-GENERAL 卷: 201 期: 1 页: 71-80 出版年: JUN 26 2000 "。。。。。Over a reduced nickel catalyst (Ni0/A12O3), methane activation follows the dissociation mechanism; while on oxidic nickel catalysts (NiO/Al2O3), methane is first oxidized to carbon dioxide and water, and simultaneously, NiO is reduced to Ni0. CH4 dissociation occurs over Ni0 active sites, generating hydrogen and surface C species. ......." [ Last edited by dream09 on 2010-2-2 at 18:21 ] |
7楼2010-02-02 17:56:12
