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Pt3In凹四面体催化剂兼顾活性与稳定性
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于文鹤：Pt3In凹四面体催化剂兼顾活性与稳定性【NC，2026】 2026-09-04 阅读：357次 质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有能量转换效率高、环境友好等优势，是实现氢能高效利用的重要技术。其中，阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢，对高活性、高稳定性铂基催化剂具有迫切需求。尤其对于磷酸掺杂聚苯并咪唑体系的高温质子交换膜燃料电池（HT-PEMFC），磷酸根阴离子在铂表面的强吸附会阻碍氧中间体的吸附与转化，造成严重的催化活性损失。如何同时提高Pt基催化剂的ORR活性、结构稳定性和耐磷酸毒化能力，是高温燃料电池发展的关键科学问题之一。 针对上述问题，吴小文教授团队联合北京大学郭少军教授、骆明川研究员团队提出将“凹表面结构调控”与“有序金属间化合物构筑”相结合的设计策略，通过Pt(111)选择性湿化学刻蚀和In辅助的保形低温有序化过程，成功制备了有序金属间Pt3In凹四面体纳米晶（i-ct-Pt3In）。利用X射线衍射、球差校正扫描透射电子显微镜以及X射线吸收光谱等表征手段证实，材料在形成L1？有序金属间结构的同时仍保持明显的凹四面体形貌，实现了高活性凹表面与高稳定有序结构的协同集成。 电化学测试表明，i-ct-Pt3In/C在酸性介质中表现出优异的ORR催化性能，质量活性达到2.49 A mgPt–1；经过30000圈加速耐久性测试后仍能够保持97.8%的质量活性，显示出优异的结构稳定性。在含磷酸根的电解液中，其质量活性仍达到0.30 A mgPt–1，为商业Pt/C的7.5倍，表明有序凹面结构能够显著提升催化剂的耐磷酸毒化能力。 为进一步揭示性能提升机制，研究团队结合原位X射线吸收精细结构谱（operando XAFS）和密度泛函理论计算开展研究。原位表征结果显示，相比商业Pt/C，i-ct-Pt3In在ORR工作电位范围内的Pt氧化受到明显抑制。理论计算进一步表明，凹Pt3In(111)表面对含氧中间体以及磷酸根阴离子的吸附均得到优化，从而在促进ORR动力学的同时降低磷酸根对Pt活性位点的占据。上述结果揭示了凹表面几何效应与金属间有序结构电子效应协同调控界面吸附行为的作用机制。 进一步将该催化剂应用于160 ℃运行的磷酸掺杂PBI高温质子交换膜燃料电池。在H2/O2条件下，采用i-ct-Pt3In/C作为阴极催化剂的膜电极峰值功率密度达到1.0 W cm–2，为商业Pt/C体系的1.67倍；在更接近实际工况的H2/air条件下，常压峰值功率密度达到585 mW cm–2，在150 kPa背压条件下进一步达到0.74 W cm–2，体现出该催化剂从基础电催化性能向实际燃料电池器件性能转化的潜力。 图1 i-ct-Pt3In催化剂的设计、合成及结构表征 图2 i-ct-Pt？In催化剂的氧还原性能及耐磷酸毒化性能 图3 i-ct-Pt3In催化剂的原位XAFS表征及理论计算揭示的催化机制 图4 i-ct-Pt3In/C在高温质子交换膜燃料电池中的性能 成果以“Intermetallic Pt3In concave tetrahedra for oxygen reduction electrocatalysis in proton exchange membrane fuel cells”为题发表于国际期刊《Nature Communications》。论文第一作者于文鹤为我校材料科学与工程学院2023级博士生，我校吴小文教授、北京大学骆明川研究员、郭少军教授以及中国科学院理化技术研究所夏静研究员为共同通讯作者。研究得到了国家重点研发计划、北京市卓越青年科学家计划等项目支持。 全文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-75683-5 |
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