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燃料电池双极板上的钽基涂层
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介绍 质子交换膜燃料电池(PEMFC)被认为是内燃机的替代品。将氢氧反应产生的化学能转化为电能的技术具有许多优点，如低排放、低操作温度和相对高的能量效率。PEMFCs的缺点是电池结构的体积和重量大，主要是由于双极板。此外，膜、催化剂和双极板的成本使得该技术过于昂贵而无法广泛使用。必须降低体积、重量和采购成本等参数，尤其是汽车行业。质子交换膜燃料电池由双极板(BP)和膜电子组件(MEA)组成，其中包括气体扩散层(GDL)、催化剂、膜和密封。双极板必须满足许多要求，良好的导电性和导热性、化学稳定性、疏水性等。这种多功能性很难实现。大部分BP由石墨制成，少部分由石墨-聚合物复合材料制成。石墨在化学稳定性、导热性和导电性方面表现优异，但其机械性能较差。石墨双极板沉重、体积大、易碎，制造过程困难且昂贵。作为石墨的潜在替代品，金属双极板似乎很有前途。至于金属，主要考虑的是不锈钢、钛、镍、铜、铝及其合金。双极板的新材料应满足美国能源部(DOE)表1 给出的参数，DOE还定义了测量参数。不锈钢似乎最有前途，尤其是在便携式和汽车应用方面。它具有良好的导热性和导电性、不透气性、优异的机械性能和成型性。不幸的是，在燃料电池环境中的耐腐蚀性是不锈钢的主要问题。PEMFC的工作条件约为80°C、高湿度和酸性(pH 2-3)。不锈钢的腐蚀会释放离子，阻碍膜的交换能力，降低燃料电池的性能。金属双极板的另一个问题是界面接触电阻(ICR)，这在大多数情况下不利于耐腐蚀性。不锈钢越耐腐蚀，ICR就越大。ICR与被动层紧密相连。钝化层的厚度和化学成分显著影响ICR。根据这些参数，裸不锈钢似乎不够。然而，不锈钢上适当的涂层可以解决这个问题。涂层可通过钽蒸表面合金技术制备。耐腐蚀性和ICR取决于涂层质量，这也与钢的表面条件相对应。涂层提高了PEMFC环境中的耐腐蚀性并降低了ICR。 实验 测试材料和模拟电解液 本研究以 AISI 316L 不锈钢为基底材料，制备两类钽基涂层进行对比：第一类为纯钽涂层，第二类为钽基底复合 Ta₂O₅与 RuO₂表层。两类涂层均采用钽蒸表面合金技术制备，涂层厚度控制在 20–50 μm。试样尺寸为 30 mm×50 mm 薄片。 裸 316L 试样预处理：采用 P1200 砂纸打磨，去离子水、乙醇依次清洗后干燥；涂层试样仅清洗干燥，不做打磨处理。 模拟 PEMFC 工况电解液配制：每升去离子水中加入 1 mL 0.01% 氢氟酸，用 1 mol・L⁻¹ 硫酸调节 pH 至 3，每次测试均使用新鲜配制溶液。 电化学测量 测量在腐蚀电池中进行，样品横向沉积。使用恒温器将溶液加热至80℃。以饱和氯化银为参比电极，铂丝为对电极，样品为工作电极，建立了三电极排列的实验。这种布置用于所有的电化学测量、开路电位、极化电阻、阴极和阳极极化。实验重复至少两次，以消除误差并确保实验的可重复性。然后在Thales XT分析中对数据进行评估。模拟PEMFC环境的溶液仅在一系列测量中使用一次，包括开路电位、极化电阻和动态扫描(阴极或阳极)。测量开路电位3600秒，随后立即测量极化电阻，范围为-25mVvs。OCP+25mVvs。OCP，扫描率为0.1mV-1。阴极动态扫描设置范围从+100mv到。OCP到-2v与。ACLE，阳极部分的范围从-100mvvs。OCP到+2Vvs。阴极动态扫描设置范围从+100mV对OCP至-2 V对ACLE，阳极部分范围从-100 mV对OCP至+2V对ACLE，扫描速率5mVs-1。在所有测量过程中，使用氮气对溶液进行脱气。 结果与讨论 实验前采用 SEM（Tescan Vega 3）观察涂层横截面形貌：纯钽涂层厚度 40–50 μm，钽 + Ta₂O₅/RuO₂复合涂层厚度 20–25 μm；两类涂层均均匀致密、无明显缺陷，纯钽涂层表面粗糙度更高。 在模拟 PEMFC 酸性溶液中完成电化学测试后，经 Thales XT 拟合得到腐蚀动力学参数。阳极极化曲线表明，裸 316L 不锈钢与纯钽涂层试样均以钝化态腐蚀；钽基复合氧化物涂层的极化曲线未体现涂层腐蚀行为，主要反映电解液自身的化学反应。阴极极化曲线显示，残余氧与氢的去极化效应均明显减弱。 对比裸 316L 与纯钽涂层试样，钽涂层显著优化腐蚀参数：极化电阻提升、腐蚀电流密度降低，对应腐蚀速率下降；阳极 Tafel 斜率表明钽涂层钝化能力更优。在 0.5–2 V（vs. ACLE）区间，极化曲线反映出非导电钝化层的存在。 结论 这项研究比较了不锈钢316L和两种钽基涂层，裸钽和钽氧化物上层在模拟PEMFC环境。模拟溶液是80°c时pH值为3、含1 ppm氟离子的稀硫酸。钽涂层似乎不适合用于燃料电池，它耐腐蚀，但其钝化层不导电。具有氧化物上层的钽涂层是令人感兴趣的，由于导电、耐腐蚀的RuO2，电解质、氧和氢的高电化学活性是预期的。 |
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