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[交流] 在一种新型量子材料中成像维格纳晶体态

在一种新型量子材料中成像维格纳晶体态

在某些固体材料中,在特定条件下,电子之间的库仑相互作用会将电子塑造成多体关联态,例如维格纳晶体——本质上是由电子构成的“固体”。然而,迄今为止,维格纳晶体态对各种实验扰动都非常敏感,其内部结构及其在原子尺度上的排列方式一直难以揭示。

复旦大学的研究人员提出了一种研究强关联二维(2D)体系中维格纳晶体态的新方法。他们在一种精心设计的材料中,成功获得了维格纳晶体态的亚晶胞分辨率图像。该材料由单原子层的氯化镱(YbCl₃)堆叠在石墨基底上构成。

这项研究发表在《Physical Review Letters》期刊上。

论文共同作者高春雷在接受 Phys.org 采访时表示:“众所周知,4f 电子的独特性质会在某些金属体系中引发重费米子等现象。然而,对稀土卤化物的研究相对较少,这让我们相信这一材料家族中可能还隐藏着令人惊讶的发现。我们最初的兴趣源于理论工作提出 YbCl₃ 可能是一个 Kitaev 体系,是承载量子自旋液体态的候选材料。”

转移的 4f 电子形成维格纳晶体

在研究过程中,研究人员进行了结合理论指导的计算,从而揭示了样品中电荷分布的情况。计算结果表明,大量电子(约 0.21 e/nm²)从下方的石墨基底转移到 YbCl₃ 单层中,在基底中留下了空穴。

论文共同作者王中杰表示:“由此产生的库仑吸引将这些电子与空穴束缚在一起,形成了层间激子,并表现出类似氢原子的里德伯态。”

他还补充道:“界面电荷转移的普遍存在早已为人所知,我们也一直好奇它在 STM 实验中会如何直接体现。局域化的 4f 电子的独特性为我们提供了一个清晰的观测窗口。这个发现进一步引出了一个极具吸引力的问题:这些被转移的、高密度的 4f 电子——如今构成了一个强关联的二维体系——在实空间中是如何自组织的?”

强烈的库仑排斥与 4f 电子极其平坦的能带相互竞争,使得这片电子层极有可能处于维格纳晶体区间,这也呼应了他们在 STM 数据中观察到的一些模糊而神秘的超晶格结构。维格纳晶体是一种罕见的物质状态,在其中电子不再自由运动,而是排列成类似晶体的有序结构。

论文共同作者尹立峰表示:“这些线索促使我们采用 q-Plus 原子力显微镜(AFM)技术,该技术可以最大程度地减少静电干扰以及探针—样品相互作用带来的扰动。”

“这种方法使我们能够直接成像由转移的 4f 电子形成的维格纳晶体。最令人难忘的时刻之一出现在第一次 AFM 实验中:随着扫描的进行,新的一行行图像逐渐显现,维格纳晶体的晶格结构慢慢浮现出来,而且测得的电子密度与我们的理论估算完全一致。”

研究奇异物理的新平台

本研究的一项关键创新在于使用 q-Plus AFM 对样品进行测量,从而获得了首幅具有亚晶胞分辨率的维格纳晶体图像。论文共同作者沈健表示:“我们发现这些电子高度局域化,并且彼此之间具有很强的库仑排斥。这使得它们拥有极大的有效质量——是自由电子的数百倍,甚至更重。”

研究人员表明,YbCl₃ 中的这些“重电子”无需任何外部调控便会自发地组织成维格纳晶体相。他们观测到的维格纳晶体相具有创纪录的高电子密度以及异常高的熔化温度。

高春雷指出:“尽管通过电场调控在扭转石墨烯等平带体系中构造奇异量子态已取得巨大进展,我们提出的‘电荷转移结晶’方法则内禀地产生了一个稀疏但高度关联的二维电子体系,其电子来自具有内禀平带的 4f 轨道。这为调控、探索和研究多体物理现象提供了一个天然的平台。”

此前通过栅压调控在二维体系中实现奇异态的方法,其载流子密度通常在 10¹² /cm² 左右。而研究人员提出的这种新型界面电荷转移方法,则可实现约 10¹³ /cm² 的更高载流子密度。

尹立峰解释道:“这将平均电子间距推进到纳米尺度,拓展了研究量子动能(t)与电子关联(U)之间基本竞争关系的空间。我们的工作还表明,可以通过设计异质结构中的功函数差来调控转移电荷的密度,从而提供一种基于材料本身的调控旋钮。”

未来研究方向

这些研究人员获得的初步结果凸显了 q-Plus AFM 技术在表征维格纳晶体方面的潜力,也表明仅凭 STM 信号可能无法直接反映低维体系中真实的电子波函数。其他研究团队或将从本工作中获得启发,利用 q-Plus AFM 去研究更多强关联体系。

高春雷表示:“我们的发现为后续研究打开了多条令人兴奋的路径。首先,石墨基底中留下的空穴层与 4f 维格纳晶体相互束缚,形成了一个耦合体系。这个空穴层的结构及其可能呈现的多体态——例如激子晶体或其他关联的费米子/玻色子复合物——都是极具吸引力的研究课题。”

尽管 STM 和 AFM 等表面探针具备原子尺度分辨率,但它们无法探测二维材料中被埋藏的空穴层。

在后续研究中,高春雷及其同事计划采用其他实验手段来研究这一层结构,例如输运测量和角分辨光电子能谱(ARPES)。

高春雷补充道:“我们还计划系统性地改变材料中的卤素元素(例如从 Cl 替换为 Br 或 I),并将其与不同的基底相结合。这将改变电子亲和能和功函数匹配关系,从而实现对转移电荷密度的调控。我们的目标是探索更广泛的相图,有望在这些内禀强关联的 4f 电子体系中发现新的量子基态和相变。”

Publication details
Zhongjie Wang et al, Intrinsic Heavy Wigner Crystal Forged by Transferred 4f Electrons, Physical Review Letters (2025). DOI: 10.1103/h96x-9d3y.
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