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碘硫热化学制氢过程中强化氢分解的钽膜反应器
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介绍 氢能是一种清洁高效的二次能源，它将成为解决全球特别是发展中国家面临的能源危机的可行而有效的解决方案。由可再生能源驱动的氢经济不仅会减少对化石燃料的依赖，还会减少温室气体的排放，而温室气体排放是全球变暖的主要原因。如今大部分氢气生产来自碳氢化合物：石油（30%）、煤炭（18%）和天然气（48%），水的电解仅产生 4% 的氢气。目前，蒸汽甲烷重整是最常见的制氢方法，因此有必要采用非化石能源的可持续方式大规模生产氢能。可持续生产氢气的一种有前途的方法是利用来自太阳或核能的高温能量热化学分解水，碘硫热化学循环被认为是一种很有前途的制氢途径，因为它能够利用高温核反应堆作为热源的核热量以可持续的方式从水中制氢，该过程包括三个闭环反应。 HIx 处理部分是决定整个循环整体效率的最关键步骤。在本生段形成的 HI 混合物是 HI、水和碘的假共沸组合物，仅含 13 M% 的 HI。电渗析（EED）与膜反应器（MR）相结合已被确定为处理 HIx 流的潜在替代路线之一，而单步反应蒸馏因高压（高达 30 巴）和严重腐蚀（材料选择）问题而带来严峻挑战。从本生段获得的 HI 的低可用性问题可以通过使用 EED 来解决，而 HI 到氢气（约 22%）的单程平衡转化率可以通过使用 MR 来转移。低分解率导致循环材料（氢、碘、H₂O）数量增加，因此难以达到 IS 工艺的预计热效率（~55%）。膜是 MR 的心脏，渗透性（通量）和选择性渗透（对氢气）标准会影响反应和分离之间的协同程度。Kluiters 在 2004 年对各种氢选择性渗透膜的现状进行了综述，反应区中产生的氢气可以通过原位选择性渗透膜从反应混合物中除去，从而克服反应的平衡限制。 氢透过金属膜受西沃特定律支配。在商业上，钯及其合金用于构建分离和生产氢气的膜和膜反应器。目前，基于 Pd 的 MRs 的使用受到这些合金成本的限制。根据文献数据，某些金属（如钽、铌、钒）的透氢率值高于钯及其合金。此外，在低温下，氢的上载导致这些金属（Pd）膜变脆，形成缺陷并损失选择性。事实上，在 HI 分解反应的操作条件下，不能使用 Pd 和 Pd 基合金，因为它们对氢碘酸的耐腐蚀性低，而 Ta 和 Nb 基合金难熔金属可以耐受极端高温环境。 实验 钽膜的制备及表征 粘土氧化铝管（250 毫米长和 10 毫米外径）的平均孔径和孔径分布由表面积分析仪测定。使用内部开发的密封剂用端盖密封氧化铝管，制备涂覆的膜管。使用 X 射线衍射以 40 kV 和 30 mA 的 Cu ka 辐射对 Ta 涂覆的膜管进行表征，扫描范围从 20° 到 90° 不等，步长为 0.02°。使用扫描电子显微镜（SEM）进行超薄皮肤表面的形态学分析，当在二次电子模式下操作时，在 30 kV 的加速电压和 ×1000 放大率下记录表面层图像。通过与 SEM 和微分析系统结合的能量色散 X 射线光谱仪（EDX）进行膜的定量表面元素分析和绘图。 钽的腐蚀研究 将 Ta 涂覆的管切成 2cm 长的片，并在 125℃-130℃的温度下在回流环境下浸入 HI - 水共沸物（57 wt% HI 在水中）中。使用意大利 GNR 分析仪器集团（型号：EXPLORER）提供的 X 射线衍射（XRD）以 40 kV 和 30 mA 的 Cu ka 辐射对管进行表征，扫描范围从 20° 到 90° 不等，步长为 0.02°。用扫描电镜对薄皮表面进行了形态分析，当在二次电子模式下操作时，在 30 kV 的加速电压和 ×1000 放大率下记录表面层图像。通过与 SEM 和微分析系统结合的能量色散 X 射线光谱仪（EDX）进行膜的定量表面元素分析和绘图。 PBMR 组件的制造和 HI 分解研究 将铂 - 氧化铝催化剂（2% 铂涂覆在 1/16 英寸直径的氧化铝挤出物上）填充在膜反应器的壳侧（反应区）中，膜管与催化剂一起组装成反应器组件。用于 HI 分解研究的实验装置中，流速为 30mL・min⁻¹ 的氮气（载气）用于从 HI 蒸发器（加热至 130°C）将物料扫过膜反应器。 结果 钽膜的制备及表征 通过 N₂吸附研究分析粘土氧化铝管的比表面积和平均孔径（-196℃），通过吸附表面积分析仪测定。使用 Barrette-Joynere-Halenda（BJH）方法在 P/Po 0.03-0.4 的相对压力范围内计算表面积和孔隙率。氧化铝支撑管和 Ta 涂覆的膜的 XRD、粘土氧化铝和 Ta 涂覆的氧化铝薄膜的 SEM 图像均已完成测试与分析。 结论 对用于 HI 分解的填充床钽膜反应器进行建模，以找出膜反应器的最佳操作参数，从而获得至少 95% 的转化率。该研究为金属膜反应器在氢分解反应中的性能提供了有益的见解，并表明钽基 PBMR 可以作为过程强化工具，以达到更高的热化学效率。 |
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