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在硅晶片上制造超导α-钽谐振器
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介绍 在量子计算领域，提升量子位（qubit）的性能犹如攀登科技高峰，每一步的进展都可能打开通往更高计算效率与更稳定量子计算的新门户。特别是在噪声中等规模量子（NISQ）处理器中，以及面向未来容错量子计算机，降低纠错开销的需求显得尤为重要。近年来，科研人员积极探索多种途径提升qubit性能，如增大qubit尺寸、优化控制策略、实施屏蔽与信号过滤等。然而，基于对微观材料属性深入理解的进步却相对有限，大部分研究仍聚焦于已知的几种超导材料，如铝（Al）、铌（Nb）以及氮化钛（TiN）等。 如今，超导量子技术的材料“工具箱”迎来了新的成员——α-钽（α-Ta）。这一材料凭借其简化的天然氧化物结构，展现出较低的微波损耗特性，为构建高性能超导器件提供了极具潜力的选择。尤其在使用蓝宝石衬底时，其介电损耗远低于常规高电阻率硅（Si）衬底，为量子位的性能提升创造了有利条件。然而，蓝宝石衬底与现行300毫米工业规模设备的制造工艺并不兼容，阻碍了其在大规模量子位集成中的应用。 为克服这一挑战，一项开创性研究首次展示了如何在硅片上直接制备高Q因子的α-Ta共面波导谐振器，无需种子层，且建立了宽温度窗口下Ta相的生长机制。这项研究不仅简化了制造流程，还通过光谱学与显微镜技术的结合，揭示了决定超导装置性能的关键损耗源，特别是表面氧化物在TLS（两能级系统）损耗中的主导地位。这些发现凸显了材料开发在大规模超导电路制造中的核心作用，以及深入理解材料特性对于确定并降低主要损耗因素的重要性。 α-Ta薄膜的特性与制备细节 我们在硅衬底上沉积了标称厚度为100纳米的α-Ta薄膜。为了验证正确相的生长，我们测量了薄膜的X-衍射(XRD)光谱【图1(a)】。图1(b)描绘了沉积态钽膜的截面图，证实了它具有多晶结构并且存在约2.8 nm厚的天然氧化物层。考虑到杂质对超导性能的影响，研究人员运用ToF-二次离子质谱（ToF-SIM）【图1(c)】检测了薄膜中的氧（O）、氢（H）、氟（F）、碳（C）和氯（Cl）。尽管这些元素在薄膜主体中的浓度极低，但接近Ta-Si界面时，Cl-信号有所增加，这源于Cl-的高负离子化概率及基质效应。同时，样品上存在的氧化层与碳、氯、氢、氟污染物共同构成了损耗源，且污染物主要位于氧化物层顶部。 电学表征结果显示【图1(d)】，α-Ta薄膜的室温电阻率（14.66ω·cm）与同类薄膜相当，但其超导转变温度（Tc约2.9 K）略低于预期。然而，已有文献报道了与之相似Tc的溅射α-Ta。此外，团队还发现在450℃和500℃沉积温度下，α-Ta同样可以生长，且形态与电学性质与400℃沉积膜相仿 Ta电影的描述。(a) XRD频谱。(b)亮场STEM横截面。30Si-、Ta+、O-、H-、C-、F-和Cl-的(c)薄膜TOF-SIM光谱。(d)Ta薄膜观察到2.9 K。 400ºCα-Ta谐振器横截面的STEM和EDS图像。(a)低倍率Ta谐振器的STEM截面。这些彩色的方块标记了拍摄高倍放大图像的区域。(b)金属-空气界面的STEM横截面。箭头表示氧化钽层。(c)基底-空气界面的环形亮场-stem图像。箭头表示存在的氧化硅层。(d)衬底-金属界面的STEM横截面。(e)基底-金属界面的高角环形暗场STEm截面。箭头表示sii-ta界面层的延伸。(f)基板-金属界面的横截面氧EDS图。 谐振器损耗来源与优化 我们通过在10 mK下进行S21传输光谱测量来表征超导共面波导谐振器的性能。一个芯片上的所有8个谐振器都有4.5µm的大间隙和10 μm宽的中心轨迹，而它们的频率分布在4~8 GHz之间。采用拟合程序提取谐振频率fr、内部质量因子Qi和耦合质量因子Qc作为不同芯片中平均光子数的函数。图3(a)显示了用两种不同芯片的450ºC Ta薄膜制作的测量谐振器的Qi，作为微波功率的函数，用平均光子数<𝑛>表示。 实验比较了两种类型的芯片：未经过任何后处理的“参考”芯片和在稀释冰箱冷却前不超过12小时进行氢氟酸清洗（HF清洗）步骤的“HF处理”芯片。HF处理有助于减少表面氧化物，这是超导量子器件损耗的主要来源，已知这种处理方法能有效地去除二氧化硅和表面铌氧化物，从而显著提高Qi。 在参考芯片和HF处理芯片中，观察到的Qi与功率的依赖性表明设备中存在主要的TLS去极化效应。使用三种不同温度（400°C、450°C和500°C）下的α-Ta膜制造的芯片进行了测试（图4），包括六个参考芯片和六个HF处理芯片，分别在两个样品架A和B中进行测量。样品架B经过优化以减少残余磁场的影响，导致在样品架B中测量的芯片具有较高的Qi值。 谐振器测量结果总结。(a)内部质量因子作为使用450ºCα-Ta薄膜制备的参考Ta谐振器和hf处理的样品支架B中测量的平均光子数的函数。这些线与方程式1相吻合。插图是其中一个被测量的谐振器的显微图。（b-c）参考芯片和hf处理的Ta谐振器芯片的Boxplot总结。盒子从气的第一个四分之一延伸到第三个四分之一，低（气，高），在平均值处有一条线。胡须从盒子里延伸到四分位数范围的1.5倍。点表示实验测量值。没有纹理的盒子对应于使用样品支架A进行的测量，而带有阴影图案的盒子对应于使用样品支架B进行的测量。 TLS损耗测量及仿真结果。(a)将参考和HF处理的Ta谐振器谐振器数据拟合到方程1中提取的Ftanδ0的箱线图。这些方框从Ftanδ0的第一个四分位数延伸到第三个四分位数，在平均值处有一条线。胡须从盒子里延伸到四分位数范围的1.5倍。点表示从拟合中提取的单个Ftanδ0值。没有纹理的盒子对应于使用样本支架A进行的测量值，而有阴影图案的盒子对应于使用样本支架b进行的测量值。水平线表示总模拟Ftanδ0值。(b) Bar图表示参考芯片和高频处理芯片的基板、金属-空气和基板-空气界面的模拟Ftanδ0不同芯片的平均值。水平线表示总的模拟Ftanδ0，与面板(a).中相同 在这项工作中，最好的Qi达到的是4.4x106，对应于高频处理芯片中的一个谐振器。这个值大约是最好的α-Ta谐振器Qi的三倍。然而，由于器件几何形状的差异，量子位元和谐振器之间的直接质量因子比较并不准确；然而，本工作中开发的α-Ta薄膜在制造高质量的量子位元方面很有前途。 结论 本研究首次展示了在硅衬底上直接制备高Q因子α-Ta共面波导谐振器的可能性，揭示了表面氧化物作为主要损耗源的角色，并通过HF处理实现了对氧化物层的控制，显著提升了谐振器性能。这些成果不仅彰显了材料科学在大规模超导电路制造中的关键作用，也为通过优化材料特性来提高超导装置性能指明了方向。 未来，α-Ta有望以其优异的低损耗特性，成为构建大型、复杂超导设备的理想候选材料，且与现有的工业级制造工艺兼容，为实现更高效、稳定的超导量子计算硬件铺平道路。持续的材料科学创新与工艺优化，无疑将为量子计算技术的商业化进程注入强大的动力，推动我们朝着构建大规模、高稳定性的量子计算机目标稳步迈进。 |
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