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浴日光能钙钛矿
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[交流]
MAFA钙钛矿薄膜的晶粒尺寸和晶体取向对稳定性及光电效应的影响
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本研究探讨了晶粒尺寸和晶体取向对MA0.01FA0.99Pb(I0.99Br0.01)3（MAFA）钙钛矿薄膜稳定性及光电性能的影响。通过在制备过程中改变氯化甲铵（MACl）的添加量来调控晶粒尺寸，实验表明，具有主导 {100} 取向的大晶粒在环境条件下会迅速降解。相反，随机取向的薄膜在整个实验过程中保持稳定。在MACl摩尔浓度范围为0.28 mol/dm3到0.38 mol/dm3时，观察到最大光致发光量子产率（PLQY>8%），对应于具有随机晶体取向的最大晶粒尺寸。超过此范围时，PLQY显著下降，表明缺陷密度增加，从而非辐射复合增强，导致开路电压（VOC,nonrad）下降。这些研究结果揭示了晶粒尺寸与长期材料稳定性之间的基本权衡，强调了在开发耐用、高性能钙钛矿太阳能电池中控制晶体取向的关键作用。 长期稳定性是阻碍基于有机卤化物钙钛矿光伏器件商业化的主要缺点，因为它们易受光照、氧气、湿度和温度等环境因素的降解。尽管如此，钙钛矿/硅叠层器件电池的光电转换效率（PCE）已达到显著的34.9%，而单结甲脒铅碘（FAPbI3）钙钛矿的光电转换效率已达到27%。随着人们对实现高PCE的FAPbI3薄膜研究兴趣的增加，许多研究继续使用氯化甲铵（MACl）作为添加剂，以增强光活性α-FAPbI3的相稳定性。MACl的加入促进了更大晶粒的形成，并降低了薄膜内的缺陷密度。残余的MA导致形成混阳离子（MAFA）结构，偏离纯FAPbI3相。MAFA薄膜表现出多晶形貌，单个晶粒被明显的晶界分隔。这样的薄膜有助于光生载流子的快速高效传输，从而提升最终器件性能。虽然较大的晶粒通常有利于抑制非辐射复合并增强电荷传输，但晶粒大小与稳定性之间的关系比以往假设的更为复杂。一些研究表明，较小的晶粒由于其较高的晶界密度，会更快降解，因为晶界促进了离子快速迁移，加速了在环境应力下的降解。相反，较大的晶粒也可能容易快速降解：晶粒尺寸超过2 μm的薄膜显示出效率的提升，但仍存在稳定性问题，这表明单靠晶粒大小不足以保证耐久性。此外，晶体取向似乎起决定性作用—取向不当或不利的晶面可能导致表面化学性质和离子迁移路径不利，从而降低稳定性。 研究科学家调查了MAFA钙钛矿的晶粒尺寸依赖性降解，强调了晶粒尺寸、晶体取向、薄膜稳定性和光电性能之间的相关性。晶粒尺寸和晶界密度通过原子力显微镜（AFM）和扫描电子显微镜（SEM）进行了表征。晶体取向通过X射线衍射（XRD）分析确定。薄膜稳定性通过可观察的颜色变化进行定性评估。通过调节MACl的浓度实现了不同的晶粒尺寸。在钙钛矿薄膜制备过程中使用前驱体溶液。光致发光量子产率（PLQY）测量确定了产生最高PLQY的最佳MACl浓度。高PLQY值对应于薄膜中更高的辐射复合，从而减少开路电压（Voc）损失，这有利于提高器件性能。 确定了晶体学取向是影响MAFA钙钛矿薄膜稳定性和光电子性能的关键因素。研究表明，{100}取向会在环境条件下加速降解，而抑制该取向则显著提高环境稳定性。在环境条件下，优先呈现{100}取向的样品降解情况证实了该取向具有较高的缺陷密度，这一点也通过光致发光量子效率（PLQY）信号降低得到了进一步支持。研究发现，通过调节MACl浓度可以影响晶粒尺寸，从而影响晶体学取向，揭示了晶粒尺寸、取向和环境稳定性之间的明确关系。值得注意的是，具有适量甲胺离子(MA+)摩尔浓度（cMACl 从0.28 mol/dm³到0.38 mol/dm³）的薄膜表现出晶粒大且晶体取向随机，并达到了峰值PLQY值（>8%），表明缺陷密度降低，非辐射损失被抑制。这些结果突出了一个基本的权衡：尽管晶粒尺寸改善了某些光电子性能，但必须兼顾不利取向可能导致的稳定性下降风险。 总体而言，这些洞见提供了一种材料设计策略，可通过调控晶体学和成分，实现稳定且高效率的钙钛矿光伏器件。 |
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