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浴日光能钙钛矿

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浴日光能钙钛矿

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[交流] 空穴注入层中掺杂氧化石墨烯使碳电极钙钛矿太阳能电池的效率达到23.6%已有1人参与

在低温加工下的碳基钙钛矿太阳能电池（C-PSCs）因其增强的稳定性和经济高效性而受到关注。然而，这些优点往往被器件性能下降所抵消，主要原因是空穴传输层（HTL）与碳电极之间的电荷传输效率低。本文报道了利用羧基功能化的氧化石墨烯（GO-COOH）作为HTL材料Spiro-OMeTAD的掺杂剂，以促进界面电荷传输并固定锂离子，从而改善器件性能和稳定性。展示了GO-COOH与Spiro-OMeTAD之间的电子转移，其中GO-COOH中的离域电子无需暴露于氧气即可实现p型掺杂，从而形成强π–π共轭的HTL–碳界面。Li–C键的形成固定了可移动的锂离子，进一步提高了器件的稳定性。结果，C-PSCs实现了23.6%的光电转换效率，并在连续照射1000小时后保持了初始性能的98.7%。这些结果使C-PSCs的性能更接近采用金属电极的器件水平。

有机–无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）在过去十年中其光电转换效率（PCE）经历了显著提升，从3.8%上升至27.0%。然而，其进一步发展受到长期稳定性不足的制约，主要原因是长期暴露于环境因素（如阳光、热、水和氧气）引起的降解，以及离子迁移导致的金属电极腐蚀。传统方法如封装可以减轻水和氧的损伤，但无法阻止离子迁移和金属电极腐蚀，从而对稳定性造成显著威胁。为克服这些挑战，基于碳的PSCs（C-PSCs）通过低温工艺制备成为研究重点，因为其具有化学稳定性、优异的电学性能且成本低廉。然而，与金属电极相比，碳电极在性能上往往较差，这是由于钙钛矿–碳电极界面发生非选择性电荷转移所致。

为了解决这一问题，研究重点集中在将空穴传输层（HTL）引入碳基钙钛矿太阳能电池（C-PSCs）中，以增强电荷提取能力并防止电子泄漏，其中，Spiro-OMeTAD被报道可促进高光电转换效率（PCE）。然而，这类C-PSCs的成功应用通常需要掺杂双氟磺酰亚胺锂（LiTFSI）以提高导电性，其易吸湿特性可能会增加水分进入钙钛矿层，并且锂离子的迁移可能促使其扩散到相邻层，从而影响电池稳定性。此外，传统依赖氧气的掺杂方法费时且重复性差。此外，Spiro-OMeTAD与碳电极之间的接触不良限制了界面电荷转移，导致器件性能下降。因此，为了实现C-PSCs的优异性能和稳定性，关键在于开发一种有效策略，在不暴露于氧气的情况下同时掺杂Spiro-OMeTAD、促进界面电荷向碳电极的转移并固定锂离子。

在这项工作中，科学家引入了一种在低温加工C-PSCs中使用富含羧基的氧化石墨烯（GO-COOH）对Spiro-OMeTAD进行有效p型掺杂的方法，以通过促进价电子转移实现充分掺杂而无需氧气活化。该过程涉及通过插层GO-COOH迅速消耗并固定锂离子，从而在应力条件下增强器件稳定性，通过X射线光电子能谱（XPS）和飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）得到验证。此外，GO-COOH中电荷的离域化改善了掺杂HTL的导电性和能带匹配，并与碳电极建立了强π–π共轭界面，从而提升C-PSCs中的电荷传输动力学。通过采用精心设计的双层碳电极（石墨烯–高导电碳膜）以增强双向电荷提取与收集，C-PSCs实现了23.6%的最高PCE以及超过该结构Shockley–Queisser（S–Q）极限80%的开路电压–填充因子（VOC–FF）乘积。通过GO-COOH掺杂实现了增强的稳定性，未封装器件在持续光照超过1000小时后仍保持98.7%的初始性能。

这一突破解决了低温加工C-PSCs中HTL界面电荷转移差的关键问题，为提高效率和实现优秀稳定性奠定了基础。此项工作为实现 Spiro-OMeTAD的无氧快速氧化及构建理想 HTL 接口以提升低温制备 C-PSCs 的效率和稳定性提供了新见解。

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