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章宇超等提出高选择性光电催化氮氮偶联新机制 已有1人参与
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章宇超等提出高选择性光电催化氮氮偶联新机制 发布时间：2025-11-04【字体： 大 中 小 】【打印】 【关闭】 光电催化技术在能源转换、环境整治和有机合成等领域具有广阔应用前景。氮中心自由基作为关键反应中间体，在N-N偶联（如肼类产物合成）和C-N键形成等转化中扮演着不可或缺的角色。直接断裂N-H键以生成氮中心自由基被视为一种理想的途径，但由于N-H键解离能高，现有方法往往通过断裂键能较低的N-O、N-S或N-卤素键，或依赖外源氧化剂和贵金属催化剂（如Ru、Pd、Ir）。因此，开发基于环境友好、非贵金属催化剂的氮中心自由基直接生成策略，对于推动绿色合成、降低化学转化成本具有重要意义。 在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的支持下，化学所光化学实验室赵进才课题组章宇超等基于前期在光电催化氧原子转移机制（J. Am. Chem. Soc. 2016,138,2705；J. Am. Chem. Soc. 2018,140,3264；Nat. Catal.2021,4,684;J. Am. Chem. Soc. 2023,145,23849；J. Am. Chem. Soc.2025,147,5,4520）和氮原子转移机制（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61,e202214580；Angew. Chem.,Int. Ed.2024,63,e202316218；Energy Environ. Sci. 2024,17,4681；Angew. Chem. Int. Ed.2025,64,e202423457）的研究基础上，近期在氮中心自由基生成路径上取得新突破，提出了一种高选择性光电催化氮-氮偶联新机制。 他们利用铜离子对含氮底物的活化作用，将传统依赖界面共价作用的活化过程转移至溶液相中进行，并通过光阳极与金属络合物之间的非共价弱相互作用，实现了高效的界面电荷转移，有效促进了各种胺类分子中惰性N-H键的断裂，从而直接从N-H键产生氮中心自由基，避免了官能团的预修饰或贵金属催化剂的使用。该策略在合成肼类物质中得到了应用，于光电化学流动池中实现了409 mA的光电流，并完成了N–N偶联产物的克级规模合成。 相关研究成果发表于Nature Communications (https://doi.org/10.1038/s41467-025-63670-1)上。论文第一作者为博士后武磊和博士生党昆，通讯作者为章宇超研究员。 |
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