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超导量子器件中钽薄膜上玻色子峰的近场定位
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介绍 超导电路是量子计算领域的尖端技术，但表面氧化物和无序材料中的损耗限制了其性能。本研究中，我们使用太赫兹散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）来定位钽膜上的损耗中心，并在0.5 THz附近观察到无定形材料特有的玻色子峰。通过掠入射广角x射线散射（GIWAXS），我们发现新清洗的样品上的氧化物为无定形态，而老化后转变为结晶相。这些发现有助于改进低损耗超导电路的制造过程。 在超导量子计算中，关键目标是提高量子比特的保真度以实现最小纠错。退相干效应，主要由非晶材料和缺陷中的电偶极子引起，是当前的主要障碍。因此，减少氧化和控制金属表面化学反应对提升器件性能至关重要。 钽作为一种超导材料，性能优于传统材料，但表面氧化物仍然是一个挑战。氧化钽（Ta2O5）有结晶相和非晶相两种形态，非晶相中钽的配位数较少。目前尚不清楚这种结构是否延续到金属-空气界面。软x射线光电子能谱分析揭示了五氧化物和亚羧酸相的存在，增加了非晶氧化物的复杂性。 非晶态材料在低温下的异常热力学行为由隧道二级系统（TLS）模型解释（图1）。TLS是超导器件中普遍存在的噪声和保真度损失源。由于TLS结构多样，消除它们并不容易。TLS模型成功描述了有源超导器件中应变对TLS的影响，以及低温下由过量振动态密度引起的热容峰值，即玻色子峰。玻色子峰是物质非晶态的普遍特征，可在多种无序系统中观测到。 在本项研究中，我们探讨了钽表面的氧化物相。s-SNOM揭示了红外和太赫兹近场响应的两个不同表面相。太赫兹纳米光谱证实了非晶相的存在，而GIWAXS确认了非晶态和晶体氧化物。结合THz s-SNOM和GIWAXS技术，我们能够在纳米尺度上区分晶体相和非晶相，为超导量子计算材料的处理提供了宝贵信息。 测试 在图1中，我们使用s-SNOM技术研究了Ta薄膜的地形差异及其对近场光学性质的影响。AFM成像揭示了两个不同的区域：高架区(A)和低洼区(B)。太赫兹激励下的近场图像显示了这两个区域之间的散射对比。 图1. (a)使用s-SNOM探测纳米尺度光物质相互作用的操作原理（左）：一个宽带脉冲（中红外/太赫兹）准直到金属探针尖端，周期性地敲击样品表面，尖端产生纳米焦点以超过衍射极限。被询问的样品信息通过尖端-样品对之间的偶极子-偶极子相互作用被编码到尖端散射场中。针尖敲击频率（Sn）的高阶谐波（n次）下的解调散射场突出了纳米尺度上的局域近场响应。含有TLSs（红色）的非晶态氧化物（顶部中间部分）的结构，在两种构型之间的原子隧穿形式存在。TLSs由双孔势建模，能量差为E = p∆2 0 +2，其中∆0为井间隧穿率，为不对称偏置（右上）。用太赫兹纳米光谱的特征对数正态分布（固体紫色）描述玻色子峰，以及德拜固体∝ν2（绿色虚线）（右下）的典型振动态密度曲线。用(b) AFM相位的s-SNOM检测，（c，d）在白光模式下，来自中红外和太赫兹纳米成像的三次谐波s-SNOM散射信号（S3）的振幅。 图2展示了通过太赫兹纳米光谱分析得到的吸收系数α(ν)。对于溶剂清洗的样品，在0.65 THz以下的频率范围内，A区和B区的吸收行为出现分异，其中A区的吸收随频率降低而增加，B区则表现出玻色子峰特征。RIE处理的样品显示出归一化吸收系数的降低，表面变得更加金属化，并且玻色子峰消失。 这些结果表明，非晶相Ta2O5存在于Ta薄膜的特定区域，这一点通过玻色子峰的存在得到了证实。 图2.在溶剂清洗和rie处理的Ta表面的太赫兹纳米光谱。（a、b）规范化吸收系数，α(ν)/ν2，从校准太赫兹纳米波谱与多个高阶谐波信号（Sn，n≥2）：局部的太赫兹光谱吸收地区B（蓝色）遵循对数正态分布作为特征玻色子峰特征未蚀样品(a)和服从幂律后里氏表面蚀刻(b).在区域A的局部太赫兹光谱吸收（红色）遵循幂律（红色虚线，引导为眼睛），以降低太赫兹频率。绘制了高电阻率（非金属）硅（黑色）的光谱吸收特征以进行比较。插入了溶剂清洗后的Ta表面(a)和反应离子刻蚀法（RIE）后的(b)的AFM相图像。 RIE处理去除了玻色峰特征，同时保留了空间变化的近场光学响应。因此，研究人员对超导器件常用的其他表面处理方法进行了评估。与用于THz和IR测量的大半径探针不同，他们采用了高纵横比的AFM探针来研究经过piranha、BOE和RIE处理后的表面结构（见图3）。在经piranha清洗的样本上，区域A比区域B高出约3纳米（而在用溶剂清洗的情况下，这一高度差约为1纳米），这表明piranha清洗会导致区域B的材料被去除。区域A中平行条带之间的横向间隔约为70纳米，而改变蚀刻方法（使用BOE或RIE）并不会对该结构产生影响。另外，通过不同的处理方法（BOE、piranha和RIE），区域A的表面覆盖率观察到是相似的，分别是24%、35%和28%。 在蚀刻和溶剂清洗的样品中，A区域保持一致不变，但我们确实观察到B地形的变化。从经过(piranha solution)清洗的样本开始，与溶剂清洗的样本相比，B区域较为光滑，且形成了较弱的条纹图案（大约1纳米的波纹），代替了在溶剂清洗样本的B区域观察到的无序结构（见图3a中的线条轮廓）。以A区域的条纹作为参考点，这些较弱的条纹近乎垂直于一维(1D)条纹排列。我们在BOE（缓冲氧化物刻蚀）和RIE（反应离子刻蚀）处理的样本上观察到相同的结构，B区域出现具有类似波纹和周期性的条纹。由于所有表面处理都导致两个具有一致地形的表面区域——包括移除材料的RIE——因此A区域中的一维(1D)条纹代表了薄膜成核过程中形成的结构。 图3.AFM和GIWAXS。(a)piranha solution处理、(b)缓冲氧化物蚀刻（BOE）和(c) RIE处理后Ta膜的AFM高度图像。线轮廓显示在每个AFM图像的下面，每个扫描的方向由上面的图像中相应的箭头显示。蓝色扫描穿过区域A的一维条纹，橙色扫描穿过区域B的垂直条纹。(d) 2D GIWAXS模式记录从溶剂清洗的Ta薄膜和老化的薄膜显示表面氧化，由于暴露在环境氧气。(e)与(d)中所示的帧相对应的积分散射信号（qxyz），以及另外四个与taox相关的不同表面信号的例子（#1-4）。 在bcc金属中，一维条纹的生长模式与W相似，归因于bcc（110）表面的各向异性扩散。表面缺陷如阶梯边缘容易氧化，导致薄膜表面强近场对比。Ta表面在环境氧下从纯金属转变为亚稳态亚氧化物（TaOx），最终形成稳定的五氧化物（Ta2O5）。使用GIWAXS扫描建立表面-地下结构模型，研究薄氧化层。 图3d展示溶剂清洗和老化溶剂清洗Ta薄膜的2D GIWAXS图像及集成剖面。新鲜溶剂清洗的Ta材料主要包含α-Ta，而两周后出现新的布拉格峰，指示部分氧化和β-Ta2O5相的形成。入射角扫描显示信号来自薄膜上表面，横向采样揭示亚稳态表面氧化物。β-Ta2O5相在2D GIWAXS中特定区域显示，表明其多面性增长。 通过XPS分析蚀刻后表面成分和氧化物厚度。结果显示金属Ta约占30%，其余为氧化物，适用于溶剂清洗、piranha solution和boe处理样品。RIE处理导致Ta 4f铁核水平明显变化，尤其是金属Ta组分增加，与之前研究一致。使用包含Ta、TaOx和Ta2O5的模型估算表面氧化物厚度：溶剂清洗为2.9 nm，piranha solution和boe处理为2.8 nm，RIE处理显著减至0.8 nm。 图4.单色铝Kα XPS光谱。在正常排放条件下收集的溶剂清洗和RIE处理样品的Ta 4f（a，b）和O 1s（c，d）水平，以及用于拟合的组分的相对强度。实验光谱（a、c）显示为偏移的蓝色实线，拟合信封（去掉背景）显示为蓝色虚线。Ta 4f核心能级由两组主要的自旋轨道分裂峰组成，其中低结合能双态（Ta 4f7/2,21.6 eV）对应于金属Ta，而高结合能双态（Ta 4f7/2,26.7 eV）为Ta2O5。对于大多数样品，亚羧基组分在中间结合能上的贡献很小。为了避免过拟合，使用单对称偶态来模拟亚贡献。O 1s水平符合晶格氧、表面羟基（-OH）和含氧有机物（C=O）的贡献。 Ta 4f水平复杂，而O 1s水平简单。比较溶剂清洗和RIE处理样品，O 1s正常发射轮廓相似，强度降低22%。XPS显示，溶剂清洗样品表面羟基增加；BOE有适度增强，而RIE无显著增加。 RIE处理后，Ta 4f变化表明去除表面氧化物，对超导器件制造关键。设备内在损失用tanFtanδ表示，其中\tandelta\tandelta是材料损失切线，F是填充因子。非晶态氧化铝低温损失切线大，如1.6×10−3sim1.6×10−3，而结晶蓝宝石为∼2×10−8∼2×10−8。尽管缺乏关于TaOx的文献报道，但观察到类似趋势。减少金属-空气界面上的氧化物层可最小化填充因子，从而减少损失区域。 溶剂清洗样品上测量到B区玻色子峰，且GIWAXS中无晶体氧化物相，证明有损a-TaOx存在。XPS显示表面结合羟基，可能是TLS候选。RIE处理样品氧化层减薄，非晶材料去除，证实其为制备Ta薄膜的有效技术。 结论 实验揭示了钽(Ta)薄膜上强烈的近场光学对比，源于一维纳米盒与平面区域的不同氧化行为。太赫兹纳米光谱技术在平坦区域探测到0.5太赫兹处的玻色子峰，表明非晶材料特性，由GIWAXS证实的钽膜上缺乏晶体氧化物相支持此发现。这些玻色子峰与量子计算中的TLS相关，为可视化量子退相干源提供了新途径。太赫兹s-SNOM的应用有助于优化量子材料处理，并加深对非晶态材料的理解。此方法对于研究二维材料尤其有用，增强了对无序或非晶态形式材料如二氧化硅、h-BN、石墨烯和金属二卤化物的分析能力。 |
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