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中国科大在黑碳气溶胶成核机理研究取得重要进展
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中国科大在黑碳气溶胶成核机理研究取得重要进展 近日，中国科学技术大学国家同步辐射实验室和火灾安全全国重点实验室王占东教授团队通过实验和理论相结合，发现燃烧中产生的共价团簇中间体在气相小分子-黑碳颗粒转换过程中扮演着桥梁作用，提出了“共振稳定自由基团簇化（RSRC）”的黑碳气溶胶成核新机制。相关研究成果以“Resonance-stabilized radical clustering bridges the gap between gaseous precursors and soot in the inception stage”为题，在线发表于《美国国家科学院院刊》（PNAS）。 化石燃料和生物质的不完全燃烧产生的黑碳气溶胶是大气细颗粒物的关键组分，在多维度环境系统中具有重要影响：其不仅降低区域空气质量、加剧呼吸道疾病风险，还通过吸收太阳辐射改变大气能量平衡，成为继二氧化碳之后的第二大气候变暖贡献因子。在能源动力领域表现为发动机积碳现象——由未充分燃烧产生的碳微粒沉积会显著降低燃烧效率，并加速发动机部件磨损。尽管学界已建立对其环境危害的系统认知，但关于其成核机制的核心科学问题仍未突破：从气态前驱体向颗粒相转变的动态演化路径，特别是临界成核阶段的分子界面反应机制。这一基础研究瓶颈制约着污染控制技术创新（如发动机清洁燃烧技术）、环境治理策略优化，以及大气化学-云物理-气候模型等多学科交叉领域关键界面过程的精准解析。 该研究团队近期的研究中已发现燃烧中持久性自由基反应可以产生共价团簇中间体，以及黑碳气溶胶颗粒（JACS, 2024, 146, 19，13571–13579）。本工作中，通过反应调控以1-茚基、1-甲基萘基、典型运输燃料组分等为反应物，热解制备黑碳气溶胶新粒子。激光解吸/电离质谱测量发现黑碳气溶胶新粒子中存在一系列的共价团簇（图1）。通过旋蒸/汽化/同步辐射光电离质谱测量、热重分析、团簇分子动力学直径计算，发现气相小分子团簇在质量增长到一定阶段会出现明显的颗粒相增长特征，而且相变临界尺寸与实验测量的黑碳气溶胶新粒子尺寸一致（图2）。 本工作所提出的RSRC黑碳气溶胶成核新机制通过自由基链反应实现分子团簇的共价键合生长，强调共价团簇在黑碳气溶胶形成过程中的重要性，与传统黑碳气溶胶颗粒形成理论形成鲜明对比——传统理论认为黑碳气溶胶颗粒成核主要依赖多环芳烃的物理堆叠或弱化学缔合。RSRC机制的建立，为黑碳气溶胶颗粒的初始成核过程提供了新的分子层面的机理阐释，也为燃烧黑碳气溶胶颗粒物的多尺度模拟提供了关键理论基础。 图1.黑碳气溶胶中测量到的不同分子量的共价团簇 图2.(a)-(b)1-茚基、1-甲基萘基热解实验中探测到的黑碳气溶胶新粒子大小为1.3-1.6纳米；(c)-(d)理论计算和模拟不同结构共价团簇中间体的相变尺寸为1.5纳米附近，与实验值高度吻合。 中国科学技术大学国家同步辐射实验室博士生王红为论文共同第一作者，官觊文和王占东等为本工作共同通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划青年科学家项目（2021YFA1601800）、国家自然科学基金（62310000379）等项目的支持。 论文链接： https://doi.org/10.1073/pnas.2503292122 （国家同步辐射实验室、火灾安全全国重点实验室、科研部） |
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