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韩布兴/朱庆宫团队在二氧化碳电催化还原研究方面取得重要进展
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韩布兴/朱庆宫团队在二氧化碳电催化还原研究方面取得重要进展 发布时间：2025-03-21【字体： 大 中 小 】【打印】 【关闭】 利用可再生电力通过电化学CO₂还原反应（CO₂RR）生产高附加值化学品，对于可再生碳资源增值具有重要意义。多碳醇（如乙醇、正丙醇等）因具有高能量密度特性及与现有能源基础设施的高度适配性，在清洁能源储存与化工原料领域展现出广阔应用前景。目前，电催化CO₂RR生成多碳醇的主要挑战在于解决C-C偶联与C-O键断裂的竞争机制导致的产物选择性失衡。此外，高电流密度下中间体脱附失控，体系稳定性低，也严重制约多碳醇的规模化生产。因此，开发新型高效催化剂以实现多碳醇选择性突破，成为该领域发展的关键。 在国家自然科学基金委、科技部、中国科学院和北京分子科学国家研究中心的支持下，化学所胶体、界面与化学热力学实验室韩布兴/朱庆宫团队长期致力于CO₂电催化还原体系创新研究。团队前期聚焦离子液体、水相介质等绿色溶剂体系与电催化剂协同作用机制，取得系列原创性成果（Nat. Commun.,2019,10,3851，Nat. Commun.,2022,13,1965；Angew. Chem. Int. Ed.,2021,60,10977；Angew. Chem. Int. Ed.,2023,62,e202307612；）。通过高效催化体系的构筑，实现了高效电催化转化CO2制备合成气、甲酸、甲醇、甲烷、乙酸及乙醇等重要化学品（J. Am. Chem. Soc.,2023,145,23037；J. Am. Chem. Soc.,2023,145,4675；Nat. Commun.,2023,14,2823；J. Am. Chem. Soc.,2024,146,26525）。 近期，该团队基于前期研究基础，发现稀土元素独特的4f电子轨道特性可精准调控相邻Cu原子的电子密度分布，在电催化反应过程中构建具有动态自修复特性的催化界面，实现了高电流密度条件下CO2向多碳醇的高选择性转化。研究团队创新性地利用镨（Pr）等稀土元素独特的4f电子构型和未占据5d轨道特性，通过分步沉淀-煅烧策略构筑具有微观结构缺陷的复合催化剂，在原子尺度上形成高效的不对称活性位点。该催化剂在700 mA cm⁻²工业级电流密度下，多碳醇选择性达到71.3%，多碳醇/乙烯产物比例提升至12:1，单程碳转化效率达44.8%。原位表征与理论计算揭示了反应机制，Pr-O-Cu键合作用形成的动态自修复异质界面能有效调控*CO吸附构型，通过诱导不对称C-C耦合路径并稳定醇类中间体，显著提升多碳醇选择性。该研究为设计高效的CO₂RR催化剂提供了新思路，并拓展了稀土基催化剂在电催化中的应用潜力。 相关研究成果近日发表于Nature Synthesis期刊（Nat. Synth.,2025,doi:10.1038/s44160-025-00752-4）。文章第一作者为博士后刘霁媛，通讯作者为朱庆宫研究员和韩布兴研究员。 镨铜氧化物异质界面上电催化CO2加氢制备多碳醇的反应机制 胶体、界面与化学热力学实验室 2025年3月21日 下一篇：周琪调研化学所 |
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