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化工系张强课题组提出锂硫电池三元相图
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化工系张强课题组提出锂硫电池三元相图 2041 分享 清华新闻网9月3日电 近日，清华大学化工系张强课题组在锂硫电池反应机理研究领域取得突破性成果。研究团队揭示了锂硫电池中电化学反应的基本热力学规律，开创了使用相平衡分析方法研究多相复杂电化学体系的研究范式，展示了化学工程方法在新能源器件研究中的巨大潜力。 锂硫电池由于其超高的理论能量密度，被认为是最有希望超越锂离子电池的下一代高能量密度二次电池体系之一。这一高能量密度的本质来源于单质硫（S8）独特的16电子转化电化学反应。然而，硫的电化学转化反应是一个涉及多相转变与多中间体生成的高度复杂过程。自20世纪60年代末锂硫电池首次提出以来，其基本反应规律始终未得到系统阐释。目前，锂硫电池的机理研究高度依赖于光谱学表征，通过不同含硫物种的特征光谱确定其组成和含量及其演变规律，进而得到机理认识。然而，由于体系复杂且稳定性差，光谱研究难以获得全部物种的准确信息，限制了对锂硫电池基本反应规律的深入理解。针对这一现状，张强团队开创性地使用了相尺度下的热力学多相平衡分析方法。这一方法避免了逐一表征各个物种的微观结构，转而通过宏观相组成与演化揭示体系的热力学规律，基于平衡关系和Gibbs相律简化体系的独立变量，为反应机制的研究提供了更加简洁有效的视角。 20240902-化工系-张强-图片1.jpg 图1.锂硫电池中的相平衡关系示意图 研究团队确定了锂硫电池体系的自由度数，测定并构建了由电解液−单质硫−硫化锂三组分描述的锂硫电池三元相图，建立了三元相图与实际电池体系组成之间的对应关系，并在此基础上精确地描述了锂硫电池中各相的平衡组成与浓度演变，突破了传统的光谱分析方法的限制。基于三元相图，张强团队首次指认了锂硫电池中凝胶区的存在，对应于体系在极低电解液用量下的电解液凝胶化行为和实际器件大幅增加的极化，展示了相平衡分析方法对于实际电池器件性能调控的重要意义。 20240902-化工系-张强-图片2.jpg 图2.锂硫电池中相平衡和电化学行为间的关系示意图 相平衡关系关联了锂硫电池的反应热力学和电化学行为，从而提供了理解复杂电化学过程的新视角。研究团队基于实验测定的三元相图，进一步提出了电化学相平衡理论，阐述了具有电化学活性的多相平衡体系中的相平衡和电化学平衡之间的关系，并建立了相边界线形状和相图中各点平衡电极电势之间的定量关联，从而能够描述锂硫电池在任意给定状态下的热力学。该研究加深了对多相共存的转化型电极反应规律的理解，展示了将化学工程方法应用于能源电化学研究的巨大潜力。 相关研究成果以“锂硫电池中的相平衡热力学”（Phase equilibrium thermodynamics of lithium–sulfur batteries）为题，于9月2日发表于《自然·化学工程》（Nature Chemical Engineering）。 清华大学化工系教授张强与北京理工大学副研究员李博权为论文的通讯作者，清华大学化工系2020级博士生宋韫玮为论文的第一作者，论文共同作者包括清华大学化工系2023级博士生沈亮、2021级博士生李西尧等。研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京自然科学基金等的支持。 论文链接： https://www.nature.com/articles/s44286-024-00115-4 供稿：化工系 题图设计：曾仪 编辑：李华山 审核：郭玲 |
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