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新虫 (初入文坛)

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[交流] 人工皮肤---丝素蛋白基柔性显示器已有1人参与

随着人工智能、物联网、大数据时代的到来，柔性可穿戴设备的研究越来越受到研究者们的青睐，特别是在植入式、表皮人体健康监测和数字化诊疗方面。同时，柔性基板的选择也成为研究的热点。根据报道，天然丝素蛋白适用于与皮肤直接接触的电子设备，且长时间接触后不会引起皮肤炎症。此外，丝素蛋白可以在特定溶液中完全降解，从而实现回收利用和环境友好，在传感器、柔性显示器、柔性供能等许多医疗领域显示出巨大的应用潜力。

厦门大学物理科学与技术学院郭文熹/刘向阳团队报道了一种使用天然丝素蛋白进行掺杂和改性的柔性透明导电电极。利用聚氨酯（PU）和异丙醇（IPA）的添加改善复合丝膜（SF）的均匀性和力学性能。复合SF作为基底材料结合银纳米线（AgNWs）导电层技术，制造出基于丝素蛋白的功能化显示器，在保持生物相容性和生物降解性的前提下，克服了脆性高、耐水耐温差、化学稳定性差等缺陷。这种采用生物丝素蛋白材料的柔性显示革命性技术可以应用于人体电子皮肤显示领域，在大数据信息时代，这有助于我们掌握更多的数据信息，是人体显示技术上取得的一个突破性进展。该研究成果以“Flexible, biocompatible, degradable silk fibroin based display”为题，发表在学术期刊Chemical Engineering Journal（IF=15.1）上。

研究内容
丝素蛋白经过剪切茧、除去杂质、溶解、透析和掺杂等工序，得到再生的复合SF薄膜。丝素蛋白最重要的两种的二级结构是α-螺旋和β-折叠结构，其中β-折叠已被证明比α-螺旋具有更高的稳定性。使用PU和IPA溶液作为掺杂剂，这两者均有含羟基结构，羟基进入丝素蛋白溶液后，可破坏α-螺旋的分子内氢键，重新形成β-折叠的分子间氢键，进而使丝素蛋白二级结构中的部分α-螺旋转化为β-折叠，从而能够增强丝膜的机械和化学稳定性。在成膜过程中，还可以调整薄膜基材的粗糙度和雾化，以适应显示器的应用。

为了进一步研究掺杂和改性对丝素蛋白性能的影响，对复合SF薄膜进行定性分析。SF-PU（2.9%）-IPA薄膜的XRD图谱与丝素蛋白β晶的标准衍射峰（2-theta = 19.5°）一致。360°圆形扫描测试显示复合SF具有高度的各向异性均匀性，可以更好地应用于大面积的电子设备的基板上。复合SF的红外光谱显示PU掺杂后诱导β-折叠结晶。同时，IPA的加入提高了化合物SF的分散均匀性。虽然PU作为一种具有优异的力学性能的柔性高分子材料，但它透气性和生物相容性差，并不是长期涂抹在皮肤上的合适选择，因此，研究团队在保证复合膜力学性能的同时找到PU的最小掺杂量为2.9%。

SF-PU（2.9%）-IPA薄膜在整个可见光波长上的透射率约为90%，使其可以应用于柔性显示基板。插图显示我们可以清楚地看到SF背面的电脑显示器中的风景。除了透光率外，复合SF还表现出高透气性，使其比PET和其他高分子材料更安全、更舒适，减少了长期附着在皮肤上的皮肤过敏反应。此外，优异的耐高温、耐湿、耐酸碱性能，使复合SF即使在极端情况下也能获得更多的应用场景。此外，SF-PU还具有较高的表面平整度，利于电极与器件其他结构之间的更紧密贴合，并使器件具有更好的显示均匀性和响应速度。动态接触角测试采用去离子水作为测试液体，SF-PU（2.9%）-IPA薄膜平均接触角为71.95°。

下图显示了SF基电极的透射率（T）与薄层电阻（Rs）之间的关系。当透光率增加时，电阻增加，电导率降低。当T=89% 时，对应的Rs=51 Ω/sq。从SEM图像可看出AgNWs均匀分散在复合SF表面，无明显断裂或团聚。研究者还对复合SF电极的抗弯曲性能进行了探究。Rs弯曲试验后的变化分为三个阶段。第一阶段，Rs随弯曲次数的增加而缓慢变化，弯曲100次后小于1.7%；第二阶段，Rs由于一些AgNWs疲劳损伤，随着弯曲次数的增加而迅速变化，并且Rs弯曲300次后增加15.6%；第三阶段，由于弯曲活动对AgNWs的影响趋于稳定，Rs再次缓慢上升，1000次后Rs增长19.9%。此外，还探究了SF基电极在高温、高湿和水中Rs的增加。

蛋白质电子墨水显示器的制备及工作原理示意图如图所示，其中复合SF电极为透明导电电极，电子墨水胶囊为显示材料，与对电极结合形成柔性夹层结构显示器件。当设备断电时，黑白胶囊以混沌的灰色状态排列。相反，当通电时，这些胶囊会离开并分别呈现白色状态和黑色状态。因此，通过引入交流电压很容易实现不同状态下的开关。研究团队进行了蛋白质电子墨水显示器在不同驱动电压下的对比测试，随着工作电压的增加，白态和黑态的对比度不断增大，在工作电压超过25 V后趋于稳定。

此外，还制备了大型柔性蛋白质电子墨水显示器（22.5cm×19.0cm），通过将其应用于可穿戴手环来演示一个真实的可穿戴显示器示例。电子墨胶囊技术在防蓝光、防闪光和能耗方面具有极大的优势。该复合SF电极还可以在六甲基四胺溶液中实现40 min内完全降解。凭借其高降解性，基于生物降解电极的显示器件可用于各种军事场景，例如自毁监视器。

基于SF电极的蛋白质电子墨水器件在反复弯曲的过程中，器件的阈值电压没有观察到明显的变化。除了高抗弯曲性外，蛋白质电子墨水显示设备还表现出非常特殊的防水性能。显示该蛋白电子墨水显示器的阈值电压和水中的白黑对比度没有明显影响。用作柔性显示器的白色和黑色状态下的蛋白质电子墨水显示器的照片如图所示，该技术可以应用于身体大部分部位的皮肤，为智能电子皮肤和智能电子服装的到来提供了新技术。

总结与展望
在这项工作中，设计了一种基于复合SF电极的蛋白质电子墨水显示器。该材料除了表现出优异的机械强度、柔韧性和化学稳定性外，还保留了生物相容性、降解性、以及天然丝素蛋白的环保性。基于该复合SF制备的蛋白电子墨水显示器件具有优异的黑白态对比度、响应时间快、优异的抗弯和防水等性能，也适合在皮肤上长期使用。柔性蛋白的展示意义在于其出色的人体佩戴舒适性和与人体多个部位的保形贴合，使人与信息的交互方式变得更加多样化。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142477

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