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【电池材料】将SnO2纳米颗粒与MoS2纳米片结合以实现高度可逆和循环稳定的锂/钠存储
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今天分享锡碳材料的文章，需要英文原文的私信我：2311226，并留下你的邮箱地址，我看到后会把文献发您邮箱。 一段话了解全文 通过等离子体辅助球磨将SnO2纳米颗粒与MoS2纳米片相结合，制备了一种异质结构。该异质结构由原位剥离的MoS2纳米片组成，主要以1T相存在，通过牢固的键合将SnO2纳米颗粒紧紧包围。这种结构有效地缓解了循环过程中的体积变化和颗粒聚集。此外，MoS2的锂化产物Mo对Sn的强亲和力，在抑制Sn纳米晶粒的粗化中起着关键作用，增强了Sn在循环过程中向SnO2转变的可逆性。以0.2A·g-1的倍率放电/充电，循环300圈后，其可逆容量高达1173.4mAh g-1。即使在1.0和5.0A g-1的高倍率下循环800圈，它仍然保持着1005.3和768.8mAh g-1的可逆容量。此外，该异质结构在全锂离子电池和钠离子电池中均表现出优异的电化学性能。 关键字：T-MoS2，异质结，锂离子电池，Sn粗化，SnO2 材料制备 将质量比为1：1的SnO2粉末和MoS2粉末混合，在纯Ar气氛下P-milled (Plasma-BM-L)15h，得到SnO2/MoS2复合材料。作为对比，在相同条件下分别对SnO2和MoS2粉体进行P-milled，分别得到SnO2和MoS2(B-SnO2和B-MoS2)。SnO2/石墨烯纳米片(SnO2/GNs)是由SnO2和膨胀石墨(EG)(1∶1,w/w)的混合物等离子球磨在15小时内制备的。 结果与讨论 图1 a)合成示意图 b)XRD图谱。c)拉曼光谱。d) Sn3d XPS图谱，e，f) Mo3d和S2p XPS图谱 磨球施加冲击力，放电等离子体产生快速加热。这些过程有效地细化了SnO2和剥离了MoS2。因此，MoS2纳米片包裹着SnO2纳米颗粒，从而形成核壳结构。此外，MoS2包裹的SnO2纳米颗粒团聚成二次微颗粒。XRD表明在等离子球磨过程中，剥离的M·oS2层经历了从0.61nm到0.71nm的膨胀。SnO2/MoS2的拉曼光谱显示MoS2的E2g和A1g带向低波数移动，并且它们之间的差异减小。等离子球磨技术可对MoS2进行剥离和并发生层间膨胀。采用XPS表征来评估SnO2/MoS2的化学状态。表明SnO2阻止了剥离的MoS2纳米片的重新堆叠，SnO2有轻微的氧化。 图2 a-c)B-MoS2，B-SnO2和SnO2/MoS2的SEM图像 d)SnO2/MoS2的TEM图像，插图对应SAED图案 e，f)HRTEM图像 g)HAADF-STEM图像，和SnO2/MoS2的h-k)Sn，O，Mo，S元素映射 使用SEM和TEM技术对SnO2/MoS2的微观结构进行了详细的研究。SnO2/MoS2呈现出独特的由纳米颗粒堆叠而成的微米颗粒结构。SAED图谱证实了微粒剂中存在SnO2和MoS2。SnO2/MoS2的元素分布图显示，Mo和S分散在整个微米颗粒中，而Sn则表现为集中的点状，表明SnO2纳米颗粒镶嵌在MoS2基体中。HRTEM照片中SnO2纳米颗粒周围少层MoS2的包裹清晰可见。在SnO2纳米颗粒的边缘，可以观察到明显的5~10层MoS2包裹，间距为0.74nm。 图3 对Li/Li+的电化学性能。a)在0.2mV·s-1下扫描的CV曲线，b)SnO2/MoS2在0.2A·g-1下的恒电流放电/充电曲线。c-f)ICEs，循环性能，在0.2 A·g-1下的循环CE，以及B-SnO2，B-MoS2，SnO2/GNs和SnO2/MoS2的倍率性能。g)SnO2/MoS2的高倍率循环性能。h)比较本工作中的SnO2/MoS2负极和最近报道的SnO2基负极的循环稳定性 为了评估SnO2/MoS2负极储锂性能，组装了硬币型半电池。SnO2/MoS2的循环伏安曲线揭示了MoS2和SnO2共同参与的脱嵌锂过程。在最初的阴极扫描中，在1.25和0.45V处观察到的峰分别归因于Li+的嵌入和随后的MoS2向Mo的转化反应。此外，1.05V处的峰归属于SnO2向Sn的转化，0.76和0.18V处的峰对应于Sn向LixSn的合金化。在阳极扫描过程中，0.08和0.51V处的峰与LixSn对Sn的脱合金反应有关。在1.0~2.0V之间观察到的宽峰表明了MoS2和SnO2的还原反应。值得注意的是，只有一部分Li2S能够与Mo反应，而其余的则分解为S和Li+。从第二个循环开始，在2.0V处出现了一个新的阴极峰，这是由于S的锂化造成的。 在恒流充放电测试中，SnO2/MoS2在0.2A·g-1下显示出1091.1mAh·g-1的初始可逆容量。这种可逆容量与基于SnO2(53wt%)和MoS2(47wt%)重量百分比计算的理论容量1105.1mAh·g-1紧密吻合。此外，使用SnO2/MoS2作为阳极的五个不同电池的平均初始库伦效率(ICE)为74.5%。这证实了与B-SnO2、B-MoS2和SnO2/GNs相比，Li+存储的可逆性更好。在随后的循环过程中，容量保持稳定，库伦效率提高到99.2%-99.9%。此外，SnO2/MoS2表现出比B-SnO2，B-MoS2和SnO2/GNs更高的倍率性能。这突出了在复合结构中结合MoS2和SnO2的优越性。 图4 a)第二次和第300次循环的充电曲线，b)B-SnO2，B-MoS2，SnO2/GNs和SnO2/MoS2相应的差分容量图。c)SnO2/MoS2在不同电压范围下的分段充电容量随循环次数的变化。d)非原位XRD图谱，e)循环B-SnO2，SnO2/GNs和SnO2/MoS2电极的非原位Sn3dXPS谱。f)循环SnO2/MoS2电极的Mo3dXPS谱。g)2H-MoS2/Sn，1T-MoS2/Sn，Mo/Sn，Sn/Sn和GNs/Sn的优化晶体构型。h)2H-MoS2，1T-MoS2，Mo，Sn和GNs的Sn结合能 在0.01-1.0V范围内提供的容量代表了LixSn的脱合金过程。在1.0~2.0V范围内提供的容量来自Sn和Mo的再转化反应，以Sn+2Li2O→SnO2+4Li++4e-，Mo+2Li2S→MoS2+4Li++4e-。最后，2.0~3.0V的容量来源于Li2S的脱锂。值得注意的是，SnO2/在0.01-2.0V电压范围内，MoS2在循环过程中保持稳定，即使在300次充放电循环后，dQ/dV峰仍然保持良好。这表明复合材料中脱合金和再转化反应的可逆性较好。 循环300圈的B-SnO2电极的XRD图谱上，只能观察到Sn对应的衍射峰。同样，在相应的Sn3dXPS谱图上只能检测到SnO对应的峰。XRD和XPS结果表明，SnO2相不能被回收，这可能是由于转化产物Sn的粗化抑制了再转化反应。相比之下，SnO2/GNs在循环后可以部分恢复，这表明GNs包裹的空间限制部分缓解了Sn的粗化。然而，对于SnO2/MoS2电极，即使经过长时间的循环，SnO2也可以完全恢复，没有Sn的残留，这表明Sn与Li2O完全转化。 循环后XPS证实了循环后MoS2的恢复。对比表明，与MoS2复合比使用GNs更有效地增强了Sn与Li2O的再转化。在放电过程中，MoS2与Li+的转化产生了Mo团簇，Mo团簇可以与Sn相互作用并阻碍其生长。Sn与GNs的结合能为0.7eV，低于Sn与Sn团簇的结合能(3.8eV)。这一结果表明，在SnO2/GNs体系中，Sn的聚集比其在GNs上的吸附更有利。相反，Sn与Mo团簇的结合能(5.5eV)高于Sn与Sn团簇的结合能，表明Sn优先吸附在Mo团簇表面。空间限域和强相互作用使Sn纳米颗粒具有良好的分散性，这不仅促进了脱合金和再转化反应的效率，而且增强了电极的结构稳定性。与SnO2和SnO2/GNs电极在循环后观察到的严重开裂相反，SnO2/MoS2电极保持完好，没有任何裂纹。 图5 SnO2/MoS2//LiFePO4的全电池性能。a)在0.6-3.6V之间测试0.2A·g-1下的放电/充电曲线，插图为示意图，b)在0.2和1.0 A·g-1下的循环性能。对Na/Na+的电化学性能。c)SnO2/MoS2在0.2A·g-1下的放电/充电曲线。d)在0.2A·g-1下的循环性能。e)B-SnO2，SnO2/GNs和SnO2/MoS2的倍率性能。f)在大电流密度下测试SnO2/MoS2的循环性能 受其优异的半电池性能的鼓舞，我们进一步研究了其与全电池中LiFePO4的耦合效率。LiFePO4正极材料循环150次后几乎没有容量衰减。阴阳极容量比为1.1：1，阴极质量负载量为5.0~6.0mg·cm-2。图5a展示了在0.2A·g-1和0.6-3.6V之间测试的全电池的放电/充电曲线。这些全电池表现出值得注意的充电/放电容量为1177.8/860.8mAh·g-1。此外，如图5b所示，它们表现出显著的循环性能，在100次循环后仍保持590.5mAh·g-1的高充电容量。即使在1.0A·g-1下循环100圈，它们仍然保持了469.8mA·hg-1的显著充电容量。 此外，SnO2/MoS2异质结构还表现出优异的储钠性能。通过CV分析揭示了SnO2/MoS2的相应储钠过程。在恒流放/充电测试中，它在0.2A·g-1时提供了465.8mAh·g-1的可逆容量，ICE为70.6%。随后的循环显示出重叠的放电/充电曲线，在150次循环后显示出97.5%的高容量保持率。虽然与B-SnO2相比，SnO2/GNs也表现出更好的循环稳定性，但容量仅为200mAh·g-1左右，远低于SnO2/MoS2。此外，SnO2/MoS2表现出比B-SnO2和SnO2/GNs更高的倍率性能。 结论 通过简单的一步等离子球磨法成功制备了SnO2/MoS2异质结构，使得SnO2纳米颗粒和MoS2纳米片之间具有较强的结合力。具有高比例1T相的MoS2纳米片提供了空间限制，以缓冲SnO2的体积变化，并防止Sn在充电/放电过程中的粗化。此外，通过各种非原位表征和DFT计算证实，Mo团簇和Sn团簇之间的强化学相互作用可以有效地防止Sn纳米晶粒聚集，并确保Sn到SnO2的可逆性，从而显著提高Li+/Na+存储。因此，SnO2/MoS2异质结构在LIBs和SIBs中均表现出高容量、高倍率和长寿命。 以上结论来自于于 Deliang Cheng, Wenbiao Zhang, Yi Tang et.al. Binding SnO2 Nanoparticles with MoS2 Nanosheets Toward Highly Reversible and Cycle-Stable Lithium/Sodium Storage[J] Energy Environ. Mater. 2023, 0, e12682 |
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