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木虫 (著名写手)

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[交流] 【热电材料】等离子体辅助球磨法合成的p型Bi0.4Sb1.6Te3+x的高热电性能

今天分享一篇热电材料的最新研究成果，工艺很新颖，大家需要英文原文的私信我邮箱，并发送221130，让我知道您是要哪一篇文章

一段话了解全文

通过等离子体辅助球磨的简单合成方法制备了p-Bi2Te3块状材料，与传统的球磨法相比，该方法得到了更多的纳米粉末，更高的面内纹理和更高的效率，有利于同时改善电和热性能。当与Te液体烧结相结合时，行程纳米/微尺度的分层孔，载流子的迁移率也得到了提高，在300K时，热导率为0.52W·m-1·K-1，高功率因子为43.4μW·cm-1·K-2。该方法也可用于制备其他热电材料。
样品的合成和制备
混合原料装入不锈钢罐中，球料比为30:1，在100Pa的氩气环境中以1300rpm的速度研磨6小时。得到的粉末通过热压（HP）被压缩成10毫米的圆柱体。

图1 样品的准备和制造示意图

微观结构分析

高活性的离子、电子、受激原子和分子、自由基等高活性粒子可以吸附在基体表面，粉末活性增加，合成效率的提高。通过等离子球磨合成Bi0.4Sb1.6Te3的纯相比普通球磨减少14%的时间。PBM也可以产生具有高温的微区。由于等离子体轰击粉末表面后迅速升温，PBM也能产生高温的微区。轰击粉末表面后迅速升温，从而实现"熔融-热爆-淬灭"的粉末回火机制。因此，通过PBM获得的粉末是与未经等离子体处理的BM相比，PBM获得的粉末明显更细。大密度和高能量的等离子体轰击对粉末表面有强烈的影响和加热作用，导致局部蒸发或熔化，当遇到其他较低的粉末颗粒时，就会产生溅射行为，这对实现低热导率是有益的。

图2 不同时间合成的Bi0.4Sb1.6Te3的PXRD图案：（a）球磨（b）等离子体辅助球磨；Bi0.4Sb1.6Te3粉末的SEM形貌：(c)球磨 (d)等离子体球磨

PBM处理的粉体在高压后诱发了更大的晶粒尺寸，在相同的高压条件下，BM处理的粉体的平均晶粒尺寸2.8μm，PBM处理的粉体平均晶粒达4.6μm。

图3 球磨和等离子体球磨的热压样品的EBSD：（a）球磨（b）等离子球磨的EBSD反极图（IPF）贴图。（c）球磨和（d）等离子球磨的晶粒大小分布（e）球磨和（f）等离子球磨的极点

PBM对粉末表面的高度活化有效地诱导了晶粒内部的纳米/微米级的分层孔隙，可以通过增加Te的数量而进一步丰富。这种多孔的微观结构有利于增加界面声子散射的和减少晶格热导率。此外，散装样品的相对密度随着Te的增加而降低。因为多余的Te已经液化并被排出，在HP过程中留下了大量的内部空隙。

过量的Te导致产生更多的阳离子空位，使空穴载流子浓度从2.0X1019增加2.6X1019 cm-3。Te的液相可以促进晶粒尺寸的增长，再加上PBM稍微改善的面内纹理，导致载流子迁移率提高17%。电导率从BM- Bi0.4Sb1.6Te3的700S/cm（x=0）到PBM-Bi0.4Sb1.6Te3.31050S/cm。PBM-Bi0.4Sb1.6Te3.3在300K时达到43.4μW·cm-1·K的高功率因子。

图5 (a)迁移率的温度依赖性 (b)电导率 (c)塞贝克系数和(d)热压Bi0.4Sb1.6Te3+x（x=0、0.15和0.3）的功率因子

由于PBM和过剩的Te烧结，流动性得到了有效的改善，这是因为Edef从13.4eV降低到10.4eV。晶粒大小和(00l)的纹理增加。减少Edef有利于改善PF。

图6 (a)塞贝克系数，(b)载流子迁移率和(c)PF的电子浓度依赖性

当添加过量的Te时，总热导率有轻微的增加，这是由于电子热导率的增加。PBM方法和Te含量的增加最终导致kL下降，这与从微观结构推断的结果一致。最终获得了0.52 W/mK的低kL。比用BM+SPS制备的相同成分的0.65W/mK低得多。

图7 (a)热导率 (b)电子热导率 (c)晶格热导率 (d)双极热导率对温度的依赖性

结论

作为一种新的方法，PBM不仅具有粉末精炼和微结构制造的优势，而且可以提高粉末表面的活性。充分利用这种方法来合成其他著名的热释光材料，以进一步提高其热释光性能。

以上结论来自于
High Thermoelectric Performance of p-Type Bi0.4Sb1.6Te3+x Synthesized by Plasma-Assisted Ball Milling

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