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等离子体辅助研磨促进Mg-石墨复合材料水解产氢
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今天依然是发不了图片的一天,需要英文原文的可私信我并发邮箱给我,我看到后会发给大家 一句话了解全文 Mg和20wt%膨胀石墨(EG)的等离子球磨处理之后可显著提高Mg的水解性能,所得复合材料在25 ℃下可产生614.3 mL·g-1 H2,水解转化率为83.5%。通过比较不同的球磨工艺,等离子球磨效果最佳。等离子球磨技术是制备高氢密度制氢材料的低成本方式。 材料制备 可膨胀石墨在氩气气氛下1273 K保温15 min得到蠕虫转膨胀石墨,将处理好的膨胀石墨与镁粉在氩气气氛下进行等离子球磨处理得到Mg-EG。为了对比球磨效果,相同比例的粉体进行行星球磨处理。 不同研磨工艺制备镁-石墨复合材料 图1 (a)行星球磨处理的Mg-可膨胀石墨,(b)行星球磨处理的Mg-EG,(c)等离子球磨处理的Mg-石墨复合样的XRD图谱。 图1显示了球磨10 h的Mg-石墨复合样品的XRD图谱。三种镁-石墨复合材料的质量比为4∶1。在图1(c)中,通过等离子球磨处理后得到的Mg-EG复合物,C(002)的衍射峰几乎消失,这等离子球磨表明处理后石墨粒子发生了强烈的非晶化或尺寸减小。这意味着该复合材料中的EG可能转变为低层石墨烯或一些小的石墨片。 图2 (a)2 h,(b)5 h(c)10 h和(d)5 h Mg-EG的Mg-EG复合材料的SEM图像 图2(a)-(d)分别显示了等离子球磨2、5、10 h和放大5 h的Mg-石墨复合材料的SEM图像。球磨2 h后粉体直径为30~50 μm的不规则块状颗粒。不锈钢球与Mg-EG的摩擦和碰撞使样品颗粒具有粗糙的表面形貌,大量的裂纹和小颗粒,粗糙的表面和裂纹在样品与水之间带来更多的反应通道,从而提高了水解性能。等离子球磨5 h后,粒径为10~20 μm的不规则扁平形颗粒组成;等离子球磨10 h后,粒径减小到5~10 μm。但随着研磨时间的增加,表面形貌变得更光滑。如图2(d)所示,在Mg颗粒表面附着了一些半透明的几层石墨烯和小石墨片。 不同研磨工艺的镁-石墨复合材料的水解性能 图3 Mg-石墨复合材料在318 K下的水解动力学曲线:(a)用膨胀石墨等离子球磨(b)用膨胀石墨行星球磨和(c)用可膨胀石墨星星球磨 图3示出了Mg-20wt%的石墨复合材料在318 K的去离子水中的氢生成曲线。可以看出,通过等离子球磨获得的Mg-石墨复合材料显示出最佳的初始水解速率和最高的水解产率,如图3(a)所示,它可以在10分钟内产生450.6 mL·g-1的氢气,并在25分钟内继续释放氢直至614.3 mL·g-1的氢气,水解转化率为83.4%。行星球磨Mg可膨胀石墨和Mg-EG复合材料的水解速率和产率明显低于等离子球磨Mg-EG样品。由于膨胀石墨的存在,Mg表现出出色的水解性能,经过等离子球磨处理后的复合材料表现出最佳的效果。 结论: 石墨的引入可以增强镁在去离子水中的水解性能。通过等离子球磨处理的Mg-EG复合材料可以在25分钟内产生614.3 mL·g-1 H2,水解转化率为83.5%。 通过对比,等离子球磨工艺是制备Mg-EG复合材料的最佳方案。通过P研磨获得的Mg-EG复合材料在去离子水中的水解表观活化能确定为67.6 kJ·mol-1。 上述研究成果来自于: Miaolian Ma, Yang L , Ouyang L , et al. Promoting hydrogen generation from the hydrolysis of Mg-Graphite composites by plasma-assisted milling[J]. Energy, 2019. |
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