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【专题】专题 (磁制冷技术）希望大家多交流，把自己的研究展现给大家！
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磁制冷技术特点： 近年来，室温磁制冷技术因其高效节能、无环境污染等优点而成为当前制冷技术领域的研究热点，有望成为取代传统气体压缩制冷的新一代室温区磁制冷技术。而作为磁制冷技术关键的磁制冷工质材料的开发和应用受到国内外研究者的亲眯和重视并因此取得了较大的进展。 其中，特别是以稀土元素钆（Gd）、钆硅锗合金、镧铁硅合金、钙钛矿化合物及锰铁磷砷合金为代表的一系列室温磁制冷工质等得到了广泛的研究和发展。 其中，稀土元素钆（Gd）因其接近室温的居里温度（Tc=293.5K），且具有较大的磁热效应，而较早的得到关注 。1997年，我国南京大学都有为等人对类钙钛矿型化合物进行了大量研究，发现这类材料具有良好的室温磁致冷特性，约为同样磁场变化下的稀土金属Gd磁熵变的1.5～2倍。同年，美国依阿华大学Ames实验室的Pecharsky和Gachneidner等人发现GdSiGe材料具有巨磁卡效应，这使之成为目前室温磁制冷材料研究中的热点。随后在2001年，中科院物理所沈保根研究小组则首次报道了LaFeSi系合金也具有大的磁熵变。2002年，我国学者特古斯在锰基过渡金属化合物的研究中取得重大突破，发现MnFePAs化合物具有较大磁熵变，这一成果报道在自然杂志上。 磁制冷技术缺点： 尽管室温磁致冷技术取得了一定的进展，但是与实用化的蒸气压缩式制冷技术相比，还有一定的差距。主要体现在制冷量和温度跨度两个方面，具体表现在： （1）磁性材料的磁热效应不够大，而且应用温区较窄；（2）蓄冷技术以及换热技术差。 其主要原因是目前所研究的磁制冷材料的磁热效应（MCE）不够大；并且随着温度跨度的增加，其制冷功率和性能系数都呈直线下降；同时，材料的制冷功率、性能系数、温度跨度都明显依赖于磁场的大小，而要获得较好的制冷效果，就必须借助超导产生强磁场,但这将使磁制冷机结构复杂、成本大大增加，严重阻碍了磁致冷技术的商业化进程。 磁制冷技术目标： 目前室温磁制冷技术实用化的关键问题在于仍未开发出在室温附近具有优异的低场磁热效应的制冷工质。所以，在室温附近、低磁场（H<2T）工作条件下，提高材料的磁热效应和拓宽材料的制冷温区的磁制冷技术的研究显得尤为重要，但目前尚末取得突破性的进展。 有效解决方法之一： 考虑到磁制冷材料的实用化条件，根据埃里克森（Ericsson）循环可知，在窄温区具有磁熵变峰值的工质是不适合埃里克森循环的。因为埃里克森循环包含两个等温过程和两个等磁场过程，要求在一个较宽的工作温区内工质的磁熵变都大致相等。然而上述磁制冷材料在其各自的居里温度附近虽然具有较高的磁热效应，但是都存在可应用的温度区域窄的问题。具体而言，一旦工作温度偏离TC时，材料的磁热效应就会急剧减小。这对于磁制冷技术的实用化造成了很大的困难。 磁制冷材料在其各自的居里温度附近虽然具有较高的磁热效应，但是都存在可应用的温度区域窄的问题。目前解决这一问题的重要方法是复合化技术，即同时采用具有不同温度端的多种磁制冷材料，以实现扩展制冷温区的目标。 研究热点： 磁制冷材料的纳米化问题也已经成为本领域的一个研究热点。对新型纳米磁性材料方面的深入研究，为进一步研究和优化低磁场下磁制冷材料的磁热性能开辟了新的途径。首先，McMichael和Bennett等人采用超顺磁理论和Monte Carlo模拟计算对纳米固体体系的磁熵进行理论分析，得出了纳米材料的磁热性能将优于传统的粗晶材料这一具有突破性的结论。随后，Shull等人发现纳米复合Gd3Ga5－xFexO12材料的磁熵变较传统的GGG晶体提高了3－4倍，从而引发了磁制冷材料纳米化的研究热潮。 X. X. Zhang研究了纳米磁性Fe8的团簇各向异性的磁热效应，并提出了纳米磁性团簇产生各向异性的磁热效应机理。而Poddar则研究了由于表面自旋混乱引起的纳米Co和CocoreAgshell粒子的磁热效应和磁相变。Biswas研究了因电荷序相变引起的Pr0.65(Ca0.7Sr0.3)0.35MnO3纳米粒子的磁热效应。Franco等人研究了由各向异性引起的纳米粒子的磁热效应调制关系。Gorria等人则研究了高能球磨制备的Pr2Fe17纳米粒子的晶体结构和磁热效应。上述大量研究工作对纳米磁制冷材料的发展起到了重要的推动作用。 [ Last edited by xucz on 2009-8-5 at 23:19 ] |
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磁制冷研究的发展过程及材料的分类 磁制冷研究的发展过程 随着科学技术的快速发展，磁制冷技术作为一门高新绿色技术越来越受到人们的关注。尽管其发展历史只不过120年，但是由于它高效、节能、无污染、无噪音、体积小等优点，逐渐被人们广泛推广。1881年Warburg首先观察到金属铁在外加磁场中的热效应。20世纪初，Langevin第一展示通过改变顺磁材料的磁化强度导致可逆温度变化。1918年Weiss和Piccard从实验中发现Ni的磁热效应。1926年Debye、1927年Giauque两位科学家分别从理论上推导出可以利用绝热去磁制冷的结论后，极大地促进了磁制冷技术的发展。德拜对这种磁热效应作出了理论解释并将其应用到超低温领域。1933年Giauque等人以顺磁盐Gd2(SO4)3•8H2O为工质成功获得了1K以下的超低温，此后磁制冷的研究得到了蓬勃发展。最初，人们对低温温区的磁制冷材料进行了详细的研究，使得低温下的磁制冷技术逐步成熟起来。但是，磁制冷技术在室温附近的应用却一直未能实现。自1976年Brown首次实现了室温磁制冷后，人们才开始研究高性能的室温磁制冷材料。1996年美国宇航公司与美国国家能源部在依阿华大学所设的国家实验室合作，完成了第一台工作于室温附近的磁制冷电冰箱样机的试制。这台样机用稀土金属钆做为工作物质，并使用超导磁体做为磁场源。1997年，美国依阿华州立大学Ames实验室的Pecharscky和Gschneidner二位教授发现了具有巨磁效应的GdSiGe系列合金，该合金的居里点可以从30～300K之间通过改变Si/Ge的比例及微量合金化连续调节，而且均能保持巨磁热效应，磁熵变为该温区已研究出的最好材料的2～10倍。 室温磁制冷作为一项高新绿色制冷技术，与传统压缩制冷相比具有如下竞争优势：无环境污染；高效节能，磁制冷的效率可达到卡诺循环的30%～60%，而气体压缩制冷一般仅为5%～10%，节能优势显著；易于小型化；稳定可靠，由于无需压缩机，运动部件少且转速缓慢，可大幅降低振动与噪声，可靠性高，寿命长，便于维修。 磁制冷与气体制冷的简单比较 制冷方式 制冷工质 外场及操作 使用物质 熵密度 外场 发生装置 操作种类 磁制冷 磁性物质 高 磁场 电磁铁 电磁操作 气体制冷 气体 低 压力 压缩机 机械操作 磁制冷材料的分类 作为磁制冷技术的心脏，磁制冷材料的性能直接影响到磁制冷的功率和效率等性能，因而性能优异的磁制冷材料的研究激发了人们极大的兴趣。 磁制冷材料根据应用温度范围可大体分为三个温区，即极低温温区(20K以下)、低温温区（20～77K）及高温温区（77 K以上）。 （1） 20K以下的磁制冷材料：主要研究了Gd3Ga5O12， Dy3Al5O12以及Y2(SO4)3等。 （2）20～77K温区的磁制冷材料：近年来，非常细致地研究了RNiAl、(GdxEr1-x)NiAl及(Dy1-ｘErｘ)Al2等系列成分。 （3）77K以上温区的磁制冷材料 其中稀土金属Gd是其中的典型代表，其4f层有7个未成对电子，居里温度（TC=293K）恰好在室温区间，且具有较大的磁热效应。人们主要对金属Gd及其化合物做了大量深入的研究。 第一，美国依阿华州立大学Ames学者Gschneidner等在Gd5(SixGe1-x)4系合金的研究方面取得突破性进展。这使之成为目前室温磁制冷材料研究中的热点。人们通过合金化、热处理等方法实现了提高Gd5(SixGe1-x)4系合金的居里温度，放大合金的巨磁热效应和拓宽合金制冷区的温度跨度，从而使Gd5(SixGe1-x)4系合金成为室温区制冷材料最有实用潜力的材料，具有良好的商业前景。虽然Gd5(SixGe1-x)4系列合金显示了巨磁热效应，成为性能最好的室温磁制冷材料之一。但这系列的合金的巨磁热效应与原材料的纯度有相当大的关系，尤其是金属钆的纯度对Gd5(SixGe1-x)4系列合金的巨磁热效应影响最大，其原因是金属钆中所含的杂质抑制了Gd5(SixGe1-x)4系列合金的一级相变，致使其磁熵变迅速降低，使之丧失了巨磁热效应。使用普通的商用金属钆为原料制备的Gd5(SixGe1-x)4合金不再显示巨磁热效应（GMCE），而只有价格高昂、杂质含量的重量比在百万分之几十的高纯金属钆才能制备出巨磁热效应的Gd5(SixGe1-x)4合金。然而，高纯金属钆的价格是商用金属钆的几十倍。另外，加之锗的价格也相当高，因而若要保持Gd5(SixGe1-x)4系合金的巨磁热效应，则相应的成本也高。另一个在实际应用过程中存在的问题是，由于Gd5(SixGe1-x)4系合金具有较高的硬度和脆性，使得材料机械加工性能差。而出于材料实用化的考虑，磁制冷工质往往需要加工成具有较大表面积的复杂形状。于是出现了难于用普通机械加工方法将材料加工成所需形状的问题。上述问题的存在使得Gd5(SixGe1-x)4系磁制冷材料实用化、普及化、商业化还需要一定的时间来完善和解决，与达到高效、低成本和商业化生产的阶段尚还有一定的差距。 第二，国内南京大学等对类钙钛矿型化合物进行了大量研究，并取得较大进展。该系化合物的最大优点在于磁熵变较大、居里点可调、价格相对便宜、化学性能稳定以及电阻率大，且已发现了几种磁热效应约为同样磁场变化下的稀土金属Gd的磁熵变的1.5～2倍的类钙钛矿型化合物。 第三，过渡族金属磁制冷材料中最突出的是MnFeP1-xAsx材料这是我国的特古斯教授成功地合成了室温区磁制冷材料MnFeP0.45As0.55，该研究成果在制冷材料研究中居世界领先水平，它开辟了3d-过渡族金属制冷材料研究的新领域，进一步推动了磁制冷技术的发展。 磁制冷工质的制备技术 磁制冷工质的制备方法主要有：1真空熔炼法；2溶胶－凝胶法；3粉末冶金法；4纳米复合法；5粒子排列烧结法(系列工质复合法)；6快淬法；7机械合金化法。 1.3.4 复合技术及其发展 磁制冷工质的磁熵变在居里温度附近会呈现一个峰值，而制冷循环希望在一个较宽的工作温区内其磁熵变都能处于比较均衡的数值范围内。为了要制造理想的适合于制冷循环的工质，常常将几种居里温度不同的磁制冷材料按一定比例复合而成为一种复合型工质，从而使这种复合工质能在一个比较宽的温区内有比较均匀的磁熵值，从而出现了一种复合类磁制冷材料。为了使得磁性材料在一个较宽的工作温区内工质的磁熵变都大致相等，采用磁性材料的复合化。层状复合磁制冷材料对获得用于磁埃里克森循环的磁性工质是非常有效的手段。 最为单纯的形式是层状复合化。在相变温度附近，铁磁物质中自旋的相互作用涉及相当长的距离，如果使各层的厚度大于这种自旋相互作用的距离，那么在一般情况下，层状复合材料中各层的磁性物质都能保持各自原有的性质. RAl2和RNi2系列化合物作为磁制冷复合材料，可以解决制冷工质的磁熵变随温度变化而保持恒定的问题。几种RAl2系列化合物的磁熵变和温度关系曲线选择不同的磁相变温度铁磁性材料RAl2，按照适当的比例，用压制、烧结方法制成层状复合材料。此复合材料的磁熵变与温度关系曲线在10K～50K温度范围内熵变基本上保持不变，在此温度区域可作为磁制冷材料使用。 磁热效应 磁性材料是由原子或具有磁矩的磁性离子组成的结晶体，它有一定的热运动或振动。当无外加磁场时，磁性物质内磁矩的取向是无规则(随机)的，此时其相应的磁熵较大。当磁致冷材料(磁工质)被磁化时，磁矩沿磁化方向择优取向(电子自旋系统趋于有序化)，在等温条件下，该过程导致工质磁熵的下降，有序度增加，向外界等温排热；当磁场强度减弱，由于磁性原子或离子的热运动，其磁矩又趋于无序，在磁熵增加和等温条件下，磁工质从外界吸热，如果把这样二个绝热去磁磁化引起的吸热和放热过程用一个循环连接起来，就可使得磁性材料不断从一端吸热而在另一端放热，从而达到制冷的目的。 磁热效应的测试方法 参量 磁致冷材料的性能主要取决于以下几个参量： (1) 磁有序化温度即磁相变点（如居里点ＴC、奈尔点ＴN等） 磁有序化温度是指从高温冷却时，发生诸如顺磁→铁磁、顺磁→亚铁磁等类型的磁有序(相变)的转变温度； (2) 不同外加磁场条件下磁有序温度附近的磁热效应 磁热效应一般用一定外加磁场变化下的磁有序温度点的等温磁熵变ΔSM或在该温度下绝热磁化时材料自身的温度变化ΔTad来表征。 一般而言，对同一磁致冷材料而言，外加磁场强度变化越大，磁热效应就越大；不同磁致冷材料在相同的外加磁场强度变化下，在各自居里点处的ΔSM或ΔＴad越大，表明该磁热材料的效应就越大。 方法：磁热效应的测试方法基本有两种 （1）直接测量法，直接测量试样磁化时的绝热温度变化ΔＴad； （2）间接测量法，列等温磁化M-H曲线，通过计算求得磁熵变ΔSM； 测定零磁场和外加磁场下的磁比热-温度（CH-T）曲线，从计算得到的不同磁场下的熵－温曲线可得到ΔＴad和ΔSM。 |
2楼2009-07-23 11:12:34
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Journal of Magnetism and Magnetic Materials.1999, 195: 112～118 T. Tang, K. M. Gu. Magnetocaloric properties of Ag-substituted perovskite-type manganites. Journal of Magnetism and Magnetic Materials.2000, 222: 110～114 T. H. Nguyen, P.T.Nguyen.Preparation and mageto-caloric effect of La1-xAgxMnO3(x=0.10–0.30) perovskite compounds. Physica B. 2002, 319: 168～173 O.Tegus,E.Bruck, L. Zhang et al. Magnetic-phase transitions and magnetocaloric effects. Physica B. 2002, 319: 174～192 O. Tegus, E. Bruck, K. H. J. Buschow et al.Transition-metal-based magnetic refrigerants for temperature applications. Nature. 2002, 415: 150～152 鲍雨梅, 张康达. 磁制冷技术. 北京:化学工业出版社.2004.3: 69～91 钟喜春, 曾德长, 刘正义 等. 室温磁制冷工资的选用原则及制备技术. 材料科学与工程. 2002, 20(3): 441～444 T. Hashimoto, T. Kuzuhara, A. Tomoklyo et al. New application of complex magnetic materials to the magnetic refrigerant in Ericsson magnetic refrigerator. Journal of Applied Physics.1987, 62(9): 3874～3878 T.Hashimoto. 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22楼2016-02-26 21:31:36
23楼2016-10-24 09:16:45
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大佬，不知道您现在还是否研究磁制冷，我有些好奇，我们一般通过dsc来确定材料在等场下加热冷却对应的熵，但在研究含有磁滞的磁制冷循环时，我们如何去确定循环下的绝热温变？换句话说，我们实际循环的路径该如何确定？ 发自小木虫Android客户端 |
24楼2020-08-14 01:24:32
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荒芜的心16楼
2012-11-13 21:06
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