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【分享】有名的生物质转化与表面科学催化计算研究团队
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从事生物质转化为化学品和燃料的可以跟踪这个团队，他们的工作很让人启发。 网址：1，http://jamesadumesic.che.wisc.edu/home.htm； 主要研究方向 1.Renewable H2 Production -- Aqueous Phase Reforming 2.Raney Nickel-Tin Catalyst for Renewable H2 Production 3.Liquid Alkanes from APR of Biomass-derived Carbohydrates 4.CO oxidation via Aqueous Polyoxometalates and Gold Catalysts 5.Low Temperature Water Gas Shift Reaction 6.Synthesis and characterization of near-surface alloys 7.Catalytic dehydration of lactic acid to produce acrylates 8.Photo-Induced Decomposition of Ethylene Glycol using a Polyoxymetalate (POM) 以及结合表面科学,催化的计算团队：2，http://manos.engr.wisc.edu/ 研究方向：Methanol on Transition Metals Methanol Synthesis on Cu(111) Oxygen on Transition Metals Surface Chemistry of GaN Active Sites for CO Surface Chemistry of CuSn Water Gas Shift Reaction Water Gas Shift Reaction on Gold Preferential Oxidation of CO Fischer Tropsch Synthesis 大牛介绍  rof. Dr. James A. Dumesic Steenbock Professor and Chair 美国工程院院士 催化界唯一在＆能在Science和Nature上灌水的大师！！！ 催化泰斗Michel Boudart (University of Stanford)得意门生 [催化界最高奖冠名Boudart奖、现J Catal主编Iglesia等诸多催化大家也是其得意弟子，详情参见J. Phys. Chem. B, 2005, 109 (6)的Boudart教授祝寿专版，真可谓桃李满天下] Michel Boudart Festschrift, Journal of Physical Chemistry B 109, Issue 6 (2005), with W. N. Delgass, F. Ribeiro, and E. Iglesia (guest editors). 个人主页：http://jamesadumesic.che.wisc.edu/index2.htm -education- Ph.D. -- Stanford University (Chemical Engineering, 1974) M.S. -- Stanford University (Chemical Engineering, 1972) B.S. -- University of Wisconsin (Chemical Engineering, 1971) --employment-- 1/96 - present Steenbock Professor 1/98 - 7/00 Chairman, UW Chemical Engineering Department 1/89 - 1996 Milton and Maude Shoemaker Professor 1/93 - 7/95 Chairman, UW Chemical Engineering Department 9/92 -12/92 Acting Chairman, UW Chemical Engineering Department 6/89 - 9/92 Associate Chairman, UW Chemical Engineering Dept. 6/82 - 12/88 Professor of Chemical Engineering University of Wisconsin-Madison 6/79 - 6/82 Associate Professor of Chemical Engineering University of Wisconsin-Madison 1/76 - 6/79 Assistant Professor of Chemical Engineering University of Wisconsin-Madison 9/75 - 12/75 U.S.-U.S.S.R. Exchange Fellow Institute of Chemical Physics, Moscow, U.S.S.R 7/75 - 9/75 Research Consultant Haldor Topsøe Research Laboratories, Vedbaek, Denmark 10/74 - 7/75 NATO Postdoctoral Fellow Centre de CinÈtique Physique et Chimique, Nancy, France 7/74 - 9/74 Research Associate Stanford University 9/71 - 7/74 National Science Foundation Graduate Fellow Stanford University --Professional Associations/Society Memberships-- Associate Editor: Journal of Catalysis Editorial Board: Catalysis Letters Editorial Board: Applied Catalysis Board of Directors: Virent Energy Systems Advisory Board: NovoDynamics, Inc. Past Editor: Journal of Molecular Catalysis American Institute of Chemical Engineers American Chemical Society North American Catalysis Society Chicago Catalysis Society research areas 1.jpg Renewable H2 Production -- Aqueous Phase Reforming Raney Nickel-Tin Catalyst for Renewable H2 Production Liquid Alkanes from APR of Biomass-derived Carbohydrates 2.jpg CO oxidation via Aqueous Polyoxometalates and Gold Catalysts Low Temperature Water Gas Shift Reaction Synthesis and characterization of near-surface alloys Catalytic dehydration of lactic acid to produce acrylates Photo-Induced Decomposition of Ethylene Glycol using a Polyoxymetalate (POM) --Awards and Honors-- 1971 National Science Foundation Graduate Fellowship 1974 NATO Postdoctoral Fellowship 1975 U.S.U.S.S.R. Exchange Fellowship 1978 Camille and Henry Dreyfus Teacher-Scholar 1980 Colburn Lecturer at the University of Delaware 1981 Romnes Fellow at the University of Wisconsin 1983 Colburn Award of the American Institute of Chemical Engineers 1989 Emmett Award of the North American Catalysis Society 1989 UW-Polygon Award for Outstanding Teaching 1994 New York Catalysis Society Award for Excellence in Research 1995 Benjamin Smith Reynolds Award for Excellence in Teaching Engineers 1997 Wilhelm Award of the American Institute of Chemical Engineers 1998 National Academy of Engineering 1999 Parravano Award, Michigan Catalysis Society 2002 Byron Bird Award for Excellence in Research, University of Wisconsin 2003 Herman Pines Award, Chicago Catalysis Club 2003 Scientific American Top 50 Technology Leaders of 2003 2004 Wisconsin Technology Achievement Award 2004 Cross Canada Lectureship Award of the Canadian Catalysis Society Gabor A. Somorjai Award for Creative Research in Catalysis 2009 Jens K. Nørskov 2008 Avelino Corma Canos 2007 Hans-Joachim Freund 2006 James A. Dumesic 2005 D. Wayne Goodman 2004 Bruce C. Gates 2003 Robert H. Grubbs 2002 Jack H. Lunsford 2001 Alexis T. Bell 2000 Gabor A. Somorjai 1999 Sir John Meurig Thomas Jim Dumesic is the 2007 Robert Burwell Lecturer Previous Burwell Award Winners 1983 Robert L. Burwell 1985 Wolfgang M. H.Sachtler 1987 John B. Peri 1989 Jack H. Lunsford 1991 Kamil Klier 1993 Werner O. Haag 1995 Gary Haller 1997 Wayne Goodman 1999 Harold Kung 2001 Tobin Marks 2003 Alexis T. Bell 2005 Enrique Iglesia 在韩国首尔召开14届国际催化大会（14th International Congress on Catalysis）。会议主题为“未来社会的关键技术——催化”。国际知名催化专家Roel Prins、J. A. Dumesic, R. Schrock, Peter van Berge, Takashi Tatsumi和J. K. Norskov教授应邀做大会报告，J. A. Dumesic教授获得Heinz Heinemann催化科学技术奖 press releases Hydrogen from Catalytic Reforming of Biomass-Derived Hydrocarbons in Liquid Water Nature 418, 964 (2002), with R. D. Cortright and R. R. Davda Raney Ni-Sn catalyst for H2 Production from biomass-derived hydrocarbons Science 300, 2075 (2003), with G. W. Huber and J. W. Shabaker. Catalytic Reforming of Oxygenated Hydrocarbons for Hydrogen with Low Levels of Carbon Monoxide Angewandte Chemie International Edition 42 4068 (2003), with R. R. Davda. Powering Fuel Cells with CO via Aqueous Polyoxometalates and Gold Catalysts Science 305, 1280 (2004), with W. B. Kim, T. Voitl, and G. J. Rodriguez-Rivera. Hydrogen CTS discovery Text from NSF web-page under construction Dumesic近期高他引的牛文: 3 JUNE 2005 VOL 308 SCIENCE (1446): Production of Liquid Alkanes by Aqueous-Phase Processing of Biomass-Derived Carbohydrates Science 312, 1933 (2006)hase Modifiers Promote Efficient Production of Hydroxymethylfurfural from Fructose 27 JANUARY 2006 VOL 311 SCIENCE(484)：The Path Forward for Biofuels and Biomaterials Angew. Chem. Int. Ed. 2007, 46, 7164 – 7183：Liquid-Phase Catalytic Processing of Biomass-Derived Oxygenated Hydrocarbons to Fuels and Chemicals Vol 447| 21 June 2007 Nature (982)roduction of dimethylfuran for liquid fuels from biomass-derived carbohydrates Green Chem., 2007, 9, 342–350: Production of 5-hydroxymethylfurfural and furfural by dehydration of biomass-derived mono- and poly-saccharides Catalysis Today 2007: An overview of dehydration, aldol-condensation and hydrogenation processes for production of liquid alkanes from biomass-derived carbohydrates Catalysis Today 111 (2006) 119–132: An overview of aqueous-phase catalytic processes for production of hydrogen and alkanes in a biorefinery Applied Catalysis B: Environmental 66 (2006) 111–118: Single-reactor process for sequential aldol-condensation and hydrogenation of biomass-derived compounds in water Angew. Chem. Int. Ed. 2004, 43, 1549 –1551: Renewable Alkanes by Aqueous-Phase Reforming of Biomass-Derived Oxygenates 3.jpg 文献解读举例： "hase Modifiers Promote Efficient Production of Hydroxymethylfurfural from Fructose," Y. Roman-Leshkov, J. N. Chheda, J. A. Dumesic, Science 312, 1933, 2006 'Sugar plastic' could reduce reliance on petroleum 英文原文链接参见：http://www.physorg.com/news70809806.html 化学：果糖变、变、变塑胶 美国威斯康辛大学麦迪逊分校的化学工程学家由果糖成功制造出塑胶的前驱物，可望取代由石油取得的前驱物、降低石油耗损量。 常用的宝特瓶材料PET是由石油中的对二甲苯(p-xylene)氧化产物—对苯二甲酸(terephthalic acid)所组成。James Dumesic教授的实验室将果糖分子(fructose)脱水变成5-羟甲基糠醛(5-hydroxymethylfurfural, HMF)，此分子可进一步氧化成2,5-呋喃二甲酸(2,5-furandicarboxylic acid, FDCA)，结构与对苯二甲酸相似，科学家认为可以取代对苯二甲酸来制造聚酯类的塑胶材料。若是将HMF分子还原变成二醇类，也可以提供制造聚酯类的所需的醇类原料，如此一来就可以完全用生物分子做原料来生产酯类聚合物。 从果糖脱水得到高产率的HMF并不是容易的事，因为光是用酸在水中催化果糖脱水反应，会得到很多不同的产物；HMF产生以后还可能会继续反应便成其他副产物。Dumesic采用不互溶的二溶剂系统—甲基异丁基酮(methylisobutylketone, MIBK)和水，当HMF在水溶液中形成后就被萃取到上方的有机溶液中，减少继续反应的机会；在水相中除了酸催化剂外，还添加二甲基亚砜(dimethylsulfoxide)或PVP (poly(1-vinyl-2-pyrrolidinone))、有机相中添加2-丁醇(2-butanol)，来提高反应的选择性。他们可以高达50%重量浓度的果糖溶液作反应，将其中90%的果糖脱水，而其中80%都变成了HMF。 已知生物塑胶有“赛璐珞”(celluloid)、聚羟基羧酸酯(polyhydroxyalkanoate, PHA)等例子，除了不需仰赖石油为原料之外，也能降低二氧化碳的释放量。Dumesic教授这项研究发现了有效制造HMF的方法，科学家可以开始用HMF去设计结构、性质不同于其他生物塑胶的材料，才能真正取代现今用石油做出来的各种不同性质的塑胶。 用糖制造塑料的新工艺 美国威斯康星大学麦迪逊分校James A. Dumesic教授领导的研究小组成功开发出一种用糖制造塑料的新工艺，解决了规模生产羟甲基糠醛的副反应和产出率问题。以果糖为原料，在约180摄氏度下，用一种两阶段式的酸催化脱水反应来得到羟甲基糠醛，同时用二甲亚砜来抑制副反应。研究结果发表在6月30日的《Science》杂志上。 美国科学家30日在《科学》杂志上报告说，他们成功开发出一种用糖大规模制造塑料的新工艺。这一工艺如得到推广，将大大减少合成化学工业对石油的依赖。 迄今为止，合成塑料都以石油裂解而形成的汽油等轻质油为原料。石油资源的减少和价格飞涨给化工业带来了沉重负担，因此一些科学家提出，应该用生物原料制造树脂类合成塑料，代替以聚乙烯、聚丙烯等为代表的石化塑料。 但是，树脂类合成塑料的生产离不开一种关键原料——羟甲基糠醛，这种原料目前都是以玉米芯等植物纤维为原料在酸催化条件下脱水生成。这一工艺副反应多、产出率低、耗能高，生成的羟甲基糠醛杂质也多，因而限制了羟甲基糠醛的应用，也使树脂类合成塑料难以大规模生产。 美国威斯康星大学麦迪逊分校的科学家说，他们开发的新工艺，主要解决了规模生产羟甲基糠醛的两大难题：副反应问题和产出率问题。他们以果糖为原料，在约180摄氏度的温度下，用一种两阶段式的酸催化脱水反应来得到羟甲基糠醛，同时用二甲亚砜来抑制副反应。 领导这一研究的科学家杜梅西克说，应用他们开发的这一工艺，以果糖为原料提取羟甲基糠醛的产出率可达85％以上，大大高于目前生产工艺的产出率。所得到的羟甲基糠醛可用来大规模制造树脂类塑料。 杜梅西克认为，在化学工业中用生物原料代替石油是“大势所趋”，这可以减少化工业对石油这一不可再生能源的依赖。 据physorg网2006年6月29日报道，石油以及天然气飞涨的价格引发了一场以植物而不是石油为交通燃料提取原料的竞争。 无论是生物柴油还是含有乙醛的汽油，都将给市场带来一定的冲击。 但是，高涨的油价还激发了寻找新的化学中间品来源的竞争——这些化合物是许多现代材料的原料，比如塑料、药品以及燃料等等。 实际上，美国工业现在要消耗数百万吨化学中间品，其中大部分都是从石油或天然气中提取出来的。 詹姆斯•杜米斯克是威斯康星-麦迪逊大学的生物工程教授，他将在6月30日版《科学》杂志中发表的一份报告中叙述了一种从果糖 （水果糖份）中更好地提取被称为羟甲基糠醛 (HMF) 的化学合成物的加工方法。 羟甲基糠醛能够被转化成为塑料、柴油燃料添加物、甚至柴油燃料本身，但是因为其制造成本很高，所以很少应用。 新的加工过程所带来的进步不仅仅是从植物来提取燃料到提取化学制品。 “人们在如何利用催化过程从生物质中提取化学物与燃料这一领域仍然处于发展阶段，” 羟甲基糠醛研究计划的负责人杜米斯克表示。 “我们将不再利用储存在化石燃料中的远古太阳能，而是尝试着利用植物吸收的二氧化碳与现代太阳能。” 这种尚未申请专利的羟甲基糠醛新方法，平衡了化学、压力、温度以及反应堆设计各方面考虑。 当利用催化剂将果糖转化成为羟甲基糠醛后，羟甲基糠醛会被置于一种溶剂中并被传送到一个单独的空间，以便随后进行提取。 虽然其他研究者之前曾经将果糖转化成为羟甲基糠醛，但是杜米斯克的研究小组进行了一系列改进，提高了羟甲基糠醛的产出量，并且其中提取过程更加简单。 一旦制成羟甲基糠醛后，进一步将其转化成塑料或柴油燃料就会相当容易。 尽管从脂肪（甚至食用油）而不是糖分中，提取出的生物柴油已经成为媒体关注的焦点，但是杜米斯克表示，两种加工过程具有类似的环境与经济优点。 这样一来，人们就无需从国外进口石油，而是从本土的农业生产中就可以得到燃料的生产原料。 原料来源的扩展同样会对石油价格起到抑制作用。 研究生尤瑞•罗曼•莱斯科夫，也是刊登在《科学》杂志上那篇报道的首席作者，表示对生物质能——农业以及林业废弃产品的利用也能够起到降低化石燃料燃料而引起的二氧化碳排放、减轻温室效应的作用。 “利用生物质能的好处在于，它不仅能够替代所有的石油产品，而且还不会带来温室效应，”他说道。 在燃烧或用其它方法消耗化石燃料的同时，地球中巨量的碳成分会转移到大气层中，而生物燃料燃烧所产生的碳最终会被生长的植物所吸收。 “这一加工方法尤为重要，” 罗曼•莱斯科夫表示。“因为它不会再向大气层中增加额外的二氧化碳。” 尤本•切德塔，羟甲基糠醛研究计划中的第二位研究生，认为这一加工方法仅仅是发现替代石油化学制品的原料来源所带来的众多优点中的一小部分。 “我们需要开发新的加工技术，羟甲基糠醛还是一种建筑材料，能够代替例如聚对苯二甲酸乙二酯(PET)这种制作可乐瓶子所需要的塑料，”他指出。 “这只是研究用生物质能资源代替石油来源而提取化学产品所进行的第一步。” 杜米斯克还在研究其它方法，试图将其它糖份甚至复杂的碳水化合物转化成羟甲基糠醛或其它化学中间体。 “太阳能和生物创造了存储在化石燃料中的氢碳化合物，长时间以来我们一直在使用着它们。我们对生物质能产生兴趣却是因为，如果我们学会了用其不同的方法来利用太阳能和生物，那么我们就能够解决与工业活动有关的价格、供应以及环境影响等各种问题。” [ Last edited by chenlungang on 2009-6-14 at 12:19 ] |
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