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毛毛雨1121

金虫 (小有名气)

[交流] 【讨论】请问博士论文做氨分解动力学研究要做到什么程度啊?

有没有谁是做氨分解制氢的啊?博士论文中催化剂上氨分解的动力学或机理研究怎样做,做到什么程度啊?
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xiaolong3097

新虫 (著名写手)

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小木虫(金币+0.5):给个红包,谢谢回帖交流
zouzhq(金币+3,VIP+0):谢谢应助,欢迎常来催化版! 6-5 16:58
介绍一个大化所李忠来研究院的博士论文吧,或许对你有帮助
PHD  碳纳米管负载钌催化剂上氨合成及氨分解的TAP研究.kdh

摘要:钌基氨合成催化剂是熔铁催化剂之后第二代高效氨合成催化剂,对其
研究无论是应用方面还是在理论方面都具有重要的意义。本文首先考察了
以碳纳米管为载体的钌基催化剂的氨合成反应。详细研究了载体、粒子大
小和助剂对催化剂性能的影响以及甲烷化反应等等。其次,利用TAP
(Temporal analysis of products)瞬态脉冲反应器考察了氨分解时表面氢和
氮的脱附及在催化剂表面吸附氧对氨分解速率的影响。主要结果如下:
碳纳米管负载的催化剂的氨合成活性明显高于活性碳负载钌催化剂,
这可归因于前者的高纯度,独特的结构和优良的导电性。Ba助剂对钌催
化剂活性的提高明显优于K和Cs助剂,且在最高催化氨合成活性的摩尔
比(Ba/Ru=0.2)远小于K,Cs(K,Cs/Ru=0.8)所需的摩尔比。Ba可归
因于电子和结构双功能助剂,而K和Cs为电子助剂。碳纳米管负载催化
剂显示了较好的耐甲烷化反应性能,甲烷化温度比活性炭提高了约70oC
左右。对氨合成反应的动力学研究结果表明,其宏观动力学速率可表达为
r=kPNH3-0.4PN20.8PH2-0.7,吸附氢对氨合成反应具有明显地抑制作用。
钌催化剂上的氨分解研究发现,氨吸附在钌还原位上,氮的脱附是速
率控制步骤。氢在催化剂表面存在溢流现象,Ba助剂的加入有阻碍氢迁
移的作用。表面共吸附氢的实验表明氢抑制了氮的脱附,并且氮的脱附速
率和表面氢浓度有关。表面吸附氧促进氨的分解和加速了氮的脱附速率,
其归因于氧参与了氨的逐步分解反应,即NHx*+O*→NHx-1*+OH*
(x=1-3)以及吸附氧作为吸电子基团减弱了氮钌之间的键强度。
此外,对Pt催化剂上氨分解反应研究表明,还原Pt显示了较低的氨
分解活性。氧的存在促进了氨的分解,不同的表面吸附氧量和温度影响氨
分解和反应产物的分布。



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爱人是路,朋友是猪,人生只有一条路,路上会有好多猪,有钱的时候别走错路,缺钱的时候别卖猪,幸福的时候别迷路,休息的时候喂喂猪.
2楼2009-06-05 16:48:42
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