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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 化学化工区 » 电化学 » 化学电源 » 高镍材料的循环衰减问题
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liliu1989

银虫 (小有名气)

[求助] 高镍材料的循环衰减问题已有3人参与

因为自身较高的克容量和比较成熟的合成工艺，三元材料，尤其是高镍的层状材料（NCM/NCA）系列备受关注。今后的高能量密度的电池中必不可少要用到NCM811等相对Ni含量较高的材料。但是较高的Ni含量也引发了高镍材料的很多问题。其中比较严重的就是与低Ni的材料相比，循环的稳定性明显变差。
希望大家来讨论一下，高Ni材料的循环衰减的主要原因，如果可以附上相关文献（一定要靠谱哦）更好。
抛砖引玉：
1. 离子混排相的存在以及循环中越来越多的过渡金属进入Li层
Scientific Reports，7 (2017)1408
2.循环过程中晶格结构发生剧烈的膨胀收缩，造成颗粒破裂，内阻升高
Chem. Mater. 2016, 28, 162-171.
3. 界面反应/寄生反应：高价态的Ni 加剧了电解液的分解以及副反应
Journal of The Electrochemical Society, 162 (7) A1401-A1408 (2015)
4.表面重构：颗粒表面会向NiO相转变，失去电化学活性（有些学者也认为NiO具有脱嵌Li的能力，有待大家讨论）
ACS Appl. Mater. Interfaces 2016, 8, 1297-1308.                                   


大神们认为主要的影响因素是哪个或者哪一些呢？工业界有没有比较有效的解决方案或者思路？
小虫所知甚少，欢迎大家贡献~
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满地乱滚的葡萄
1楼2017-09-18 15:23:33
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liliu1989

银虫 (小有名气)
引用回帖:
2楼: Originally posted by hanxing369 at 2017-09-18 15:34:00
个人认为4为主。。。确切说应该是脱嵌过程中材料不可逆想变的程度越来越大。。。（这个貌似跟你的4更接近）。。。

您认为是所以是layer-spinel-rocksalt相变逐渐加剧是主要原因？这个相变是不是跟混排也有一定关系呢？还有就是您认为相变只在表面发生还是整个颗粒均匀发生呢？
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满地乱滚的葡萄
3楼2017-09-18 15:42:58
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liliu1989

银虫 (小有名气)
引用回帖:
4楼: Originally posted by Phys_Xu at 2017-09-18 17:13:53
个人愚见，材料是否均一是关键
Li/Ni的均一，Ni/CoMn是否偏析等等

有没有相关文献推荐？偏析这个说法最近好像在哪里看到过 但是一晃而过 没有好好看

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满地乱滚的葡萄
5楼2017-09-18 18:40:31
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liliu1989

银虫 (小有名气)
引用回帖:
7楼: Originally posted by ywuweizi at 2017-09-18 18:46:01
我认为离子混排相的存在以及循环中越来越多的过渡金属进入Li层是主要原因

大神你好～大神认为ceder大神说的NiO具有可逆脱嵌Li的说法是不对的么？有学者把高Ni表面包覆了一层混排相，稳定性提高了，我也觉得略神奇

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满地乱滚的葡萄
8楼2017-09-19 08:32:28
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liliu1989

银虫 (小有名气)
引用回帖:
9楼: Originally posted by 1414170193 at 2017-09-19 11:09:53
表面，随着循环的进行表面NiO层和尖晶石相层逐渐加厚
...

所以您认为是表面重构为主要原因，请问表面相变的快慢有哪些影响因素呢？Ni含量，氧缺陷，还是界面反应呢？这一点我一直不是很明白
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满地乱滚的葡萄
11楼2017-09-19 11:50:15
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liliu1989

银虫 (小有名气)
引用回帖:
10楼: Originally posted by 1414170193 at 2017-09-19 11:13:50
NiO不是电子和锂离子绝缘吗？
...

之前都是这么认为的，但是也有人认为NiO具有一定的电化学活性，还可以有一定的pillar effect。还有文章通过预循环来制造cation mixing(Enhancement on the Cycling Stability of the Layered Ni-Rich Oxide Cathode by In-Situ Fabricating Nano-Thickness Cation-Mixing Layers)，仅供参考
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满地乱滚的葡萄
12楼2017-09-19 11:59:09
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liliu1989

银虫 (小有名气)
A New Coating Method for Alleviating Surface Degradation of
LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 Cathode Material: Nanoscale Surface Treatment of
Primary Particles 关于混排相的保护作用，大家可以看看这篇文献
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满地乱滚的葡萄
14楼2017-09-19 13:23:22
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liliu1989

银虫 (小有名气)
引用回帖:
15楼: Originally posted by Phys_Xu at 2017-09-19 15:15:43
尺度更“宏观”的

Metal segregation in hierarchically structured cathode materials for high-energy lithium batteries...

表面Ni-poor Mn-rich的材料确实很有利于循环，韩国人做的很多concentration gradient的材料都是在说这一点~
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满地乱滚的葡萄
16楼2017-09-19 16:24:20
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liliu1989

银虫 (小有名气)
引用回帖:
13楼: Originally posted by Phys_Xu at 2017-09-19 12:30:16
property和performance的区别
另外，最近deficient-layered structure又被重新拿出来解释layered-to-spinel transformation
...

ceder大神的理论 欢迎讨论
高镍材料的循环衰减问题



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满地乱滚的葡萄
17楼2017-09-19 17:08:09
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liliu1989

银虫 (小有名气)
引用回帖:
18楼: Originally posted by Phys_Xu at 2017-09-19 19:10:55
那篇Science？
...

我也是在别的文章里面看到好多次

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满地乱滚的葡萄
20楼2017-09-21 00:39:18
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