[交流] 研究者利用氧化铈锚定Pt原子簇——提高了DOC催化剂活性并且降低了贵金属负载量 已有1人参与

来自新墨西哥州立大学，华盛顿大学以及通用汽车全球研发中心的研究者开出一种将Pt原子锚定在催化剂表面的新技术，该技术能有效阻止活性Pt原子的团聚——团聚会造成催化剂活性的下降。Pt原子锚定技术能长效维持原子态Pt的催化活性，进而能降低Pt的负载量并减少催化剂成本。上述研究成果已发表在《科学》杂质上。 贵金属Pt被广泛用于清洁能源系统的催化剂组分中，包括尾气催化转化器和燃料电池。Pt可高效催化许多常用的化学反应，包括在汽车尾气催化剂中将有毒的CO催化氧化为无毒的CO2。由于Pt价格昂贵且矿产资源稀少，工业界一直在寻找降低Pt用量的方法，其中就包括开发出Pt原子簇催化剂，提高单位质量Pt的催化反应效率。然而，在高温环境下，Pt原子簇会流动而且会相互聚集形成大团簇，导致催化效率的下降。这也是为什么汽车尾气排放需要定期检测的原因——以防催化剂效率下降导致污染物排放超标。 论文节选内容：柴油车氧化催化剂（DOCs）在汽车工业中得到广泛应用，它主要用来氧化去除柴油车尾气中的CO、NO和HC等有害污染物。Pt对上述几种污染物都有很强的氧化去除活性。而在高温氧化性环境中，在氧化物载体上的Pt纳米颗粒会发生烧结生成大的颗粒，如此会导致催化剂比表面积的大量下降，并进而降低催化活性。因此，开发出抗烧结能力强、在高温环境下能长期保持高效催化活性的催化剂显得很有必要。我们此前的研究揭示了催化剂失活的机理——原子簇在高温下会脱离小颗粒游离，然后会被大颗粒捕获而融合——该过程称之为Ostwald熟化。在此，我们认为如果能将纳米颗粒发射出来的游离状态原子簇有效锚定，则可利用这种熟化过程制备得到Pt物种自分散的催化剂。 ——Jones et al. 研究团队利用铈氧化制造纳米“陷阱”。氧化铈可以制成所需要的各种形状——如纳米棒、立方体或八面体。研究人员将氧化铈和Pt/Al氧化物催化剂混合。当催化剂在空气中加热到800 oC时，Pt原子簇游离到氧化铈上并被捕获。八面体和纳米棒结构较立方体结构的氧化铈能更有效地锚定Pt。 原子捕获技术应该能被广泛地应用于单原子催化剂的制备。该技术需要游离态原子供体以及能捕获上述供体的载体。而Ostwald 熟化过程（该过程通常用于描述催化剂的失活）能很好的满足上述技术要求，因为游离态原子能不断产生。在本研究中，当老化温度达到800 oC（空气气氛），游离态的PtO2迅速地被发射出来，游离态Pt的存在时间很短暂，通常一个5 nm尺寸的 Pt晶体的寿命仅有几秒钟。在如此高温下，载体表面存在的会阻碍锚定过程的物种，如羟基和碳酸盐，已完全脱除，这样就给锚定单原子所需的共价键形成营造出一个“干净的”表面环境。对原子簇的捕获给氧化铈能减缓Ostwald熟化过程的现象提供了一个可能的解释，并且也能对其它物种载体影响催化剂烧结的过程解释提供参考。 该项研究工作由美国国家科学基金（GOALI 资助号：CBET-1438765），美国能源部基础能源科学办公室和通用汽车公司联合资助。本研究是华盛顿州立大学大挑战(Grand Challenges)的一部分，这是一系列针对重大社会问题的研究计划。该项研究与可持续能源的挑战高度相关，它的主题是能源。 Physically mixing ceria with Pt/La-Al2O3 leads to enhanced reactivity. (A) Illustration of Pt nanoparticle sintering, showing how ceria can trap the mobile Pt to suppress sintering. Cubes appear to be less effective than rods or polyhedral ceria. (B) Light-off curves for CO oxidation on the 1 wt % Pt/La-Al2O3 sample (20 mg of catalyst in the reactor) and the samples physically mixed with ceria (20 mg of 1 wt % Pt/La-Al2O3 mixed with 10 mg of ceria powder) and then aged at 800°C in air. Jones et al. Click to enlarge. 原文链接：http://www.greencarcongress.com/2016/07/20160708-ceria.html#more 文献链接： John Jones, Haifeng Xiong, Andrew T. DeLaRiva, Eric J. Peterson, Hien Pham, Sivakumar R. Challa, Gongshin Qi, Se Oh, Michelle H. Wiebenga, Xavier Isidro Pereira Hernández, Yong Wang, Abhaya K. Datye (2016) “Thermally stable single-atom platinum-on-ceria catalysts via atom trapping” Science doi: 10.1126/science.aaf8800

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