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【专题介绍】CIS量子点及其薄膜太阳能电池
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很荣幸地应wdwsnnu版主邀请，写一篇专题。这个学期对我来说，算是一个比较“失败”的学期，诸事不顺，也就让自己更“忙”了一些，一而再再而三地拖到现在，想想真是有些对不住wdwsnnu兄的盛情。眼看学期结束，草草写了这样一帖，一来算是“交差”，二来也非常想跟大家交流一下。temedx谦虚地说是抛砖引玉， 我这就只能先丢块泥巴进来了，能否烧成砖，而后引金得玉，就看大家捧场了，呵呵！ [ Last edited by zhangwj on 2011-9-24 at 16:26 ] |
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CIS量子点及其薄膜太阳能电池 1. 能源危机、环境污染——太阳能电池乃大势所趋 能源是人类社会生存和发展的必需品，高速发展的经济使得能源危机和环境污染已经成为21世纪国际关键词。 从下图中就可以很清楚地看出世界和我国传统能源所面临的严峻问题，无需过多的文字进行描述。  而传统火力发电更是环境污染的“罪魁祸首”之一。每1百万度电产生100～750吨 CO2、7.5～10吨 SO2、3～5吨 NOx。对于温室效应和酸雨的危害同样无需多言。 因此，能源危机和环境污染早已成为“An Inconvenient Truth”。使用无限、清洁的太阳能发电刻不容缓。 2. 太阳能电池原理——PN结 做一个简单的科普。太阳能电池的核心部分说白了其实就是一个PN结。P型半导体中含有较多的空穴，而N型半导体中含有较多的电子，这样，当P型和N型半导体结合在一起时，由于P型半导体多空穴，N型半导体多自由电子，出现了浓度差。N区的电子会扩散到P区，P区的空穴会扩散到N区，它们扩散的结果就使P区一边失去空穴，留下了带负电的杂质离子；N区一边失去电子，留下了带正电的杂质离子。于是界面的P型一侧带负电，N型一侧带正电，就形成了一个由N指向P的“内电场”，从而阻止扩散进行。达到平衡后，就形成了这样一个特殊的薄层形成电势差，这就是PN结。在内建电场作用下，N区空穴向P区运动，P区电子向N区运动，最后造成受光面（上表面）有大量负电荷（电子）积累，背光面（下表面）有大量正电荷（空穴）积累。   3. 晶体硅太阳能电池——传统实用型 目前大家耳熟能详的基本上是晶体硅太阳能电池，晶硅（包括多晶硅和单晶硅）太阳能电池占各种光伏电池的90%以上。产业界所谈论的太阳能电池或光伏电池，一般也都是晶硅太阳电池。而作为其上游的晶体硅产业现如今已是如火如荼。晶体硅太阳能电池的最高光电转换效率（单晶硅24.7%、多晶硅20.4%）仅次于GaAs太阳能电池（40.7%）。但其较高的成本致使我们到现在还无法大规模享用太阳能发电。 4. CIS薄膜太阳能电池 太阳能电池发展至今，种类繁多，这里就不一一介绍。还是进入我们的主题——CIS薄膜太阳能电池。CIS（CuInSe2、CuInS2的缩写，一般情况下都是指CuInSe2）属三元I-III-VI2族化合物，为直接带隙半导体。 CuInSe2在77K时的带隙为Eg = 1.04 eV，300K时为Eg = 1.02 eV，接近太阳能电池材料所需的最佳禁带宽度值（1.4 eV），但这一点稍劣于CuInS2（Eg = 1.55 eV），且带隙对温度的变化不敏感。CIS材料的光吸收系数是现有太阳能电池材料中最高的，大于10^5 cm-1，这样高的吸收系数可使薄膜做得很薄，从而减低成本。当CIS化合物成分偏离化学计量比时就会产生点缺陷，如空位、间隙和位错等，这些点缺陷会在禁带中产生新能级。因此CIS具有本征缺陷自掺杂特性，不需要其他元素的掺杂，仅通过调整自身元素的成分就可以获得不同的导电类型。通过控制Cu/In与S(Se)/(Cu+In)之比来控制导电类型。如果Cu过量，可能存在In空位或Cu(In)而导致薄膜呈P型；而In过量时，可能存在间隙位In或In (Cu)而导致薄膜呈N型。目前，CuInSe2和CuInS2薄膜太阳能电池的光电转换效率分别达到了17.1%和13%，虽比不上多晶硅电池，但其成本低，且发展潜力大。 进一步掺入Ga元素还可以提高CIS电池的整体性能，这是因为Ga元素的掺入会使CIS的导带底和价带顶产生移动。In/Ga比的调整可使CIGS材料的带隙范围覆盖1.05～1.7eV。特别在高效率期望带隙宽度范围1.4～1.6 eV之内太阳能电池可以输出较高的电压，更加符合实际应用的要求，且与太阳光谱更加匹配，从而获得更高的光电转化率。2008年3月28日，美国再生能源实验室（NREC）公布CIGS电池的实验室转换效率达到19.9%，使得CIGS电池的转换效率进一步逼近多晶硅电池。 5. 量子点太阳能电池 半导体量子点作为第三代太阳能电池对提高光电转换效率具有巨大潜力。根据Shockley-Queisser模型【Ref: W. Shockley and H. J. Queisser, “Detailed Balance Limit Of Efficiency of p-n Junction Solar Cells”, J. Appl. Phys., 1961, 32, 510-519】，假如一个光子具有比产生一个自由载子所需更多的能量，额外多出的能量就会以热量形式丧失；而如果一个光子拥有比能隙较少的能量，它就无法激发一个载子，它的能量一样消失成热量。按细致平衡效率极限（detailed balance limit of efficiency）原理，可推导出单结太阳电池效率极限为31%。马德里理工大学的Luque和Marti通过理论计算表明，在太阳电池器件中引入半导体量子点中间带（Intermediate Band）可获得超过S-Q模型的极限效率，计算得出这种P-I-N太阳电池的理论效率可达63%【Ref: A. Luque and A. Marti, “Increasing the Efficiency of Ideal Solar Cells by Photon Induced Transitions at Intermediate Levels”, Phys. Rev. Lett. 1997, 78, 5014-5017】。 推荐三篇关于量子点太阳能电池的综述，感兴趣的可以看一下：1) R. P. Raffaelle, S. L. Castro, A. F. Hepp, S. G. Bailey, “Quantum Dot Solar Cells”, Prog. Photovolt: Res. Appl. 2002, 10, 433-439；2) A. J. Nozik, “Quantum Dot Solar Cells”, Physica E 2002, 14, 115-120；3) A. Luque, A. Marti, A. J. Nozik, “Solar Cells Based on Quantum Dots: Multiple Exciton Generation and Intermediate Bands”, MRS Bull. 2007, 32, 236-241. 6. CIS量子点 CIS薄膜的制备方法用得最多的是蒸发法和溅射法，当然还有其他像喷雾、外延、沉积等方法，这里就不作介绍。 对于二元硫属化合物尤其是II-VI族如CdS, CdSe, PbSe等量子点的制备“历史悠久”，相关文献数不胜数，强势课题组也非常多，就不多说了。 对于CIS量子点的制备，其实06年以前这方面的文献并不多，尽管CIS纳米结构的文献还挺多，比如中科大的钱逸泰, 唐凯斌, 以及谢毅课题组就做了不少I-III-VI2族化合物的工作，CIS制备方面的文献主要还是集中在薄膜上。最近几年做CIS量子点的课题组明显增多，很多方法跟二元硫属化合物量子点的制备方法类似，下面做一个简单的介绍，具体可参阅所提供的文献。 对于CuInSe2量子点的制备，文献要比CuInS2量子点的少。早期的也是比较容易接受的方法就是以TOPSe为硒源的热注入法，这一点与彭晓刚课题组等做II-VI族量子点方法类似。另一种值得一提的方法就是以油胺作活化剂液相合成CuInSe2量子点。最近中科院化学所李永舫课题组以十二硫醇为配位剂，十八烯为非配位溶剂，配合TOP溶剂也制得了平均粒径6.2 nm的CuInSe2纳米晶。 CuInS2量子点制备的文献相对较多一些，但方法也很类似，无非就是金属有机化合物热注射，油胺活化等。另一种比较流行的方法就是单源前躯物热解法，如[(PPh3)2CuIn(SEt)4]，[(TOP)2CuIn(S-n-Pr)4]等。加州大学卢云峰课题组用二乙基二硫代氨基甲酸铜[Cu(dedc)2]和In(dedc)3为前躯，以油胺为活化剂或十二硫醇为配位剂，通过热注射法制得结构、组成可调的Cu-In-S量子点。上海交通大学钱雪峰课题组以十六胺为溶剂利用溶剂热法制备了CuInS2和AgInS2单分散纳米晶，清华大学李亚栋课题组以十八胺为溶剂同样制得CuInS2, AgInS2以及AgInSe2纳米晶。 因此，纵观CIS量子点的制备，与二元硫属化合物相比，其方法没有什么进展。有机胺的活化，金属有机化合物前躯等仍然占主导地位。 7. CIS量子点薄膜太阳能电池典型结构 CIS太阳电池的典型结构：金属栅状电极/减反射膜/窗口层(ZnO)/缓冲层(CdS或ZnS)/吸收层(CIS)/金属背电极(Mo)/衬底。经过多年研究，CIS电池发展了不同结构，主要差别在于窗口的选择。  基本流程：清洗ITO玻璃基板—镀背电极（Mo）—在背电极上镀CIS—用化学水浴法在CIS上沉积缓冲层（CdS或ZnS）—镀减反射层（ZnO）—蒸镀栅状前电极（Al） 推荐一些相对较新的CIS量子点文献： 1. P. M. Allen, M. G. Bawendi, “Ternary I-III-VI Quantum Dots Luminescent in the Red to Near-Infrared”, J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 9240-9241. 2. Q. J. Guo, S. J. Kim, M. Kar, W. N. Shafarman, R. W. Birkmire, E. A. Stach, R. Agrawal, H. W. Hillhouse, “Development of CuInSe2 Nanocrystal and Nanoring Inks for Low-Cost Solar Cells”, Nano Lett. 2008, 8, 2982-2987. 3. H. Z. Zhong, Y. C. Li, M. F. Ye, Z. Z. Zhu, Y. Zhou, C. H. Yang, Y. F. Li, “A Facile Route to Synthesize Chalcopyrite CuInSe2 Nanocrystals in Non-coordinating Solvent”, Nanotechnology, 2007, 18, 025602. 4. J. Tang, S. Hinds, S. O. Kelley, E. H. Sargent, “Synthesis of Colloidal CuGaSe2, CuInSe2, and Cu(InGa)Se2 Nanoparticles”, Chem. Mater, 2008, 20, 6906-6910. 5. D. S. Wang, W. Zheng, C. H. Hao, Q. Peng, Y. D. Li, “General Synthesis of I-III-VI2 Ternary Semiconductor Nanocrystals”, Chem. Commun. 2008, 2556-2558. 6. W. M. Du, X. F. Qian, J. Yin, Q. Gong, “Shape- and Phase-Controlled Synthesis of Monodisperse, Single-Crystalline Ternary Chalcogenide Colloids through a Convenient Solution Synthesis Strategy”, Chem. Eur. J. 2007, 13, 8840-8846. 7. D. C. Pan, L. J. An, Z. M. Sun, W. Hou, Y. Yang, Z. Z. Yang, Y. F. Lu, “Synthesis of Cu-In-S Ternary Nanocrystals with Tunable Structure and Composition”, J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 5620-5621. 8. H. Z. Zhong, Y. Zhou, M. F. Ye, Y. J. He, J. P. Ye, C. He, C. H. Yang, Y. F. Li, “Controlled Synthesis and Optical Properties of Colloidal Ternary Chalcogenide CuInS2 Nanocrystals”, Chem. Mater. 2008, 20, 6434-6443. 9. J. J. Nairn, P. J. Shapiro, B. Twamley, T. Pounds, R. von Wandruszka, T. R. Fletcher, M. Williams, C. M. Wang, M. G. Norton, “Preparation of Ultrafine Chalcopyrite Nanoparticles via the Photochemical Decomposition of Molecular Single-Source Precursors”, Nano Lett. 2006, 6, 1218-1223. [ Last edited by bullbilly on 2008-12-27 at 20:30 ] |
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龙余沧海2楼2008-12-26 14:36:28
temedx
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