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放射性碳揭示我国城市大气碳质气溶胶来源 及灰霾形成过程碳源动态变化趋势 已有3人参与
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碳质气溶胶是大气细颗粒物(PM2.5)的重要组成部分,也是造成局地和区域性灰霾现象的重要污染物。根据热化学和光学性质的差异,碳质气溶胶一般可分为有机碳(Organic Carbon, OC)和元素碳(Elemental Carbon, EC)。EC直接来自于化石燃料或薪柴等含碳物质的不完全燃烧。OC来源相对复杂,既可以来自燃烧源的直接排放(Primary organic carbon, POC),又可以通过大气的氧化作用形成(Secondary organic carbon, SOC)。城市碳质气溶胶来源复杂,准确探讨其来源是全面解析PM2.5来源的关键。 产生于城郊和农村的生物质燃烧碳质气溶胶,在不利的气象条件下,与城市局地源自机动车和工厂等排放的污染物相叠加,易形成严重的区域性灰霾现象。同时,植物和化石源挥发性有机物在现代城市大气强氧化剂的作用下,可产生大量的二次有机气溶胶,其粒径往往小于1微米,对可见光有非常强的消光效应,严重影响区域大气能见度。因此,认清化石源(煤和石油)和生物源(生物质燃烧和植物排放)对碳质气溶胶的贡献将有助于空气质量控制政策的制定,在后续污染源控制和减排工作上做到有的放矢和因地制宜。 放射性碳同位素(14C,半衰期为5730年)是有效定量区分化石源(不含14C)和生物源(14C保持现代碳水平)的相对贡献,是碳质气溶胶源解析的有力工具。中国科学院广州地球化学研究所研究员李军和博士刘俊文通过测定14C和分子标志物定量解析了化石源和生物源对我国北方(北京)和南方(广州)两个特大型城市碳质气溶胶的相对贡献。结果显示,生物源对北京和广州碳质气溶胶的贡献分别达到56±4%和46±5%,其中源自生物质燃烧的POC和EC占北京碳质气溶胶的比例高达28±1%,大约是广州的两倍。北方更强的生物质燃烧来源贡献,可能与郊区和农村居民的采暖和烹饪方式有关。与此相反的是,生物源占广州SOC的比例达到了71±11%,显著高于北京(52±5%),表明南方SOC的前体物可能主要是植物排放的挥发性有机物。 查明碳源在灰霾形成、演化和消退过程的动态变化趋势有助于深入认识灰霾成因。对广州市一次典型灰霾生消过程的连续采样分析表明:在灰霾增长期,由14C解析的化石源一次排放污染物增长迅速,其增长倍率与二次污染物相当,均显著大于生物源组分的增长倍率,说明化石源污染物是该次灰霾现象形成的主要物质基础;在灰霾爆发和演化期,二次污染源的增长速度大约是一次排放物的2倍,因此二次污染物是灰霾现象呈现持续特征的主因。 该研究成果近期发表在国际期刊Atmospheric Chemistry and Physics上,项目得到了中科院B类先导专项、广州市科信局重点项目和国家自然科学基金的资助。 Liu, J.W., Li, J*., Liu, D., Ding, P., Shen, C.D., Wang, X.M., Luo, C.L., Cheng, Z.N., Szidat, S., Zhang, Y.L., Chen, Y.J., Zhang, G., Atmospheric Chemistry and PhysicsSource apportionment anddynamic changes of carbonaceous aerosols during the haze bloom–decay process inChina based on radiocarbon and organic molecular tracers, Atmospheric Chemistry and Physics, 2016. 16: p.2985-2996. |
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