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wonderfulong

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[求助] Mars-van-Krevelen和active O2 species on the catalyst如何理解？已有1人参与

各位大神，最近投稿反馈回意见中有这样一个：
The authors described the reaction proceeded by Mars-van-Krevelen-type mechanism, but the evidence for this mechanism was not shown. Why can the authors exclude the mechanism by the active O2 species on the catalyst?

催化剂是氧化铁，根据我的理解Mars-van-Krevelen-type mechanism是氧化铁的晶格氧参与反应，随后又与氧气反应得到补充。

active O2 species on the catalyst是不是氧气直接在催化剂表面吸附和活化，而没有晶格氧参与反应过程？

请有经验的虫友帮忙分析这两者的本质区别和回复策略。

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桃李不言，下自成蹊。

1楼 2016-04-02 10:54:01

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zyhou

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【答案】应助回帖

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感谢参与，应助指数 +1
wonderfulong: 金币+10, ★★★很有帮助 2016-04-02 11:40:27
wonderfulong: 金币+20, ★★★★★最佳答案, 谢谢侯老师指点。 2016-05-16 15:50:55

你的理解都对啊！
审稿人就是问你为什么要排除催化剂表面吸附的氧、活性氧（有别于晶格氧）的作用。催化剂表面吸附的氧、活性氧和晶格氧是两回事
晶格氧、已经是催化剂的一部分，如果有活性，那就即使没有外加氧源，催化反应仍然可以发生。有人做过脉冲实验！
如果晶格氧不参与反应，那么离开外加氧源，就不会有反应发生。

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wonderfulong

2楼2016-04-02 11:09:43

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wonderfulong

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引用回帖:

2楼: Originally posted by zyhou at 2016-04-02 11:09:43
你的理解都对啊！
审稿人就是问你为什么要排除催化剂表面吸附的氧、活性氧（有别于晶格氧）的作用。催化剂表面吸附的氧、活性氧和晶格氧是两回事
晶格氧、已经是催化剂的一部分，如果有活性，那就即使没有外加氧 ...

谢谢侯老师的分析，我针对反应做了氧气和N2气氛围的评价，两者活性分别为90%和9%。可见氧气在反应过程中起到重要作用且催化剂具有活化分子氧的作用。但是惰性氛围仍然能够发生反应，可见晶格氧参与了反应。结合氧化铁的价态性质我推测晶格氧首先参与反应随后又与氧气结合得到恢复。但审稿人觉得这些实验不能支撑给出的推测历程。侯老师帮忙分析一下吧。

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桃李不言，下自成蹊。

3楼2016-04-02 11:23:02

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