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xueshan199铁杆木虫 (著名写手)
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催化牛人介绍之Hutchings篇 已有21人参与
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写在前面的话：快毕业了，最近在总结一些有意思的东西，在这里分享给大家，希望对大家有所帮助 Graham J. Hutchings  英国卡迪夫大学教授，卡迪夫催化中心主任 邮箱: hutch@cardiff.ac.uk 主页: http://www.cardiff.ac.uk/people/view/38519-hutchings-graham 基本情况介绍： Hutchings教授从事多相催化40余年，获奖无数，发表论文数高达700余篇，专利40多项，专著近20篇，以独立发现金元素的催化作用而闻名（日本科学Masatake Haruta也是金催化的始祖），H-index超过70，是举世公认的催化界大牛。目前其主要的研究领域包括：1) 纳米金催化；2) 选择性氧化，加氢催化剂的设计与原位表征；3) 新型多相催化剂的设计等。 下面我针对他具体的研究课题，将其代表性的论文分类列举如下，方便大家更好地了解相关信息。 1. 由H2和O2直接合成H2O2  主要贡献：解决了直接法合成H2O2中，H2O2在催化剂上继续分解或者加氢的问题。解决方法包括AuPd双金属催化剂的使用以及载体用酸进行前处理等。 （注：最近Hutchings课题组刚发了一篇Science，发现PdSn也很不错，成功实现贵金属Au的替代:Science 2016, 351, 965） 模型催化剂包括：AuPd/C, AuPd/TiO2, AuPd/MgO和AuPd/Al2O3等。 代表作: Science 2009, 323, 1037-1041; Science 2016, 351, 965; Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 9192-9198; Angew. Chem. Int. Ed. 2009, 48,8512–8515; Angew. Chem. Int. Ed. 2014,53, 2381-2384; Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 9192 – 9198; Acc. Chem.Res. 2014, 47, 845-854. 2. 醇类选择性氧化  主要贡献：1) 发现AuPd双金属催化剂可以高效地催化醇类的选择性氧化；提出AuPd双金属催化剂以Au@Pd core@shell结构存在，Au的加入影响了Pd的电子结构，进而影响了其催化活性。2) 发现AuPt/MgO可以在温和无碱的条件下催化甘油选择性氧化。 模型催化剂包括：AuPd/TiO2, AuPt/MgO 特点：液相催化，无溶剂，base-free 代表作: Science 2006, 311, 362-365; Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 10136-10139. Acc. Chem.Res. 2015, 48, 1403-1412. 3. CO氧化  主要贡献：通过球差校正高分辨电镜对Au/FeOx催化剂进行跟踪检测，发现对CO氧化有高活性的Au/FeOx催化剂是由于存在~ 0.5 nm尺寸大小的团簇(bilayer cluster)，这些团簇仅包含10个金原子左右。 代表作：Science, 2008, 321, 1331-1335 4. 烷烃选择性氧化  主要贡献：1) 提出AuPd双金属催化剂可以在无溶剂条件下高效地催化甲苯的选择性氧化到苯甲酸苄酯，并对机理进行了讨论，指出半缩醛是重要的中间产物；另外，他们还指出AuPd/C和AuPd/TiO2催化活性的差异可能是由于纳米颗粒结构的不同，特别是纳米颗粒与载体的浸润作用(wettingbehavior)以及边角原子的暴露情况； 2) 在Haruta研究的基础上更进一步，提出金纳米催化剂可以在无牺牲试剂(H2)的情况催化烯烃的环氧化，而金属Bi的加入可以有效地改变Au催化剂的选择性. 3) 将H2 + O2合成H2O2与CH4+ H2O2合成CH3OH两个反应进行偶联，以AuPd为催化剂，实现了CH4选择性氧化制CH3OH。 模型催化剂：AuPd/C, AuPd/TiO2；Au(Bi)/C; 代表作：Science 2011,331, 195-199; Nature 2005, 437,1132-1135; Angew. Chem. Int. Ed. 2012,54, 5981-5985; Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 5129-5133; Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 1280-1284. 5. 其他有意思的研究： 1) 机理层面解释了苯甲醇的存在可以有效阻止苯甲醛的自氧化：Nat. Commun. 2014, 5, 3332； 2) 提出低压条件下，以简单的碱土金属氧化物(CaMgOx等)或者可还原性氧化物(CeO2)为催化剂，可以一步从甘油制备甲醇：Nat. Chem. 2015, 7, 1028-1032; 3) 提出了采用溶剂萃取的方式来温和地去除纳米颗粒表面配体，从而使其微观结构得以保持：Nat. Chem. 2011, 3, 551-556; 4) 提出钼酸铁表面亲电吸附的氧物种与其催化癸烷制氧化芳烃的活性密切相关:Nat. Chem., 2012, 4, 134-139; 5) 含铁或铜的ZSM-5催化剂可以在双氧水作为氧化剂的情况下，催化乙烷的部分氧化： J. Am. Chem. Soc. 2013,135, 11087-11099; 6. 早期的一些研究： 1) 甲烷制甲醛(Nature 1989, 339, 129-130); 2) 原位拉曼跟踪检测了(VO)2P2O7催化剂从低活性前驱体到活性组分的变化(Nature 1994, 368, 41-45)； 3) 从头设计(De novo design)微孔材料的结构导向剂(Nature 1996, 382, 604-606); 4) UOx催化剂在含氯VOCs去除中的应用(Nature 1996, 384, 341-343). 最后，再次和大家分享下"研之成理”这个公众号，一些有用但是又不是很适合催化版的内容，我会在那分享给大家，谢谢关注  [ Last edited by liwentao2010 on 2016-3-27 at 09:40 ] |
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