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Diffusion-Solids-Fundamentals-Diffusion-Controlled-Solid-State
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Helmut Mehrer Diffusion in Solids Fundamentals,Methods,Materials, Diffusion-Controlled Processes Contents 1 History and Bibliography of Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 1.1 Pioneers and Landmarks of Diffusion. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 1.2 Bibliography of Solid-State Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 Part I Fundamentals of Diffusion 2 Continuum Theory of Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 2.1 Fick’s Laws in Isotropic Media . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 2.1.1 Fick’s First Law. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28 2.1.2 Equation of Continuity. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 2.1.3 Fick’s Second Law – the ‘Diffusion Equation’ . . . . . . . . 30 2.2 Diffusion Equation in Various Coordinates . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 2.3 Fick’s Laws in Anisotropic Media . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35 3 Solutions of the Diffusion Equation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37 3.1 Steady-State Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37 3.2 Non-Steady-State Diffusion in one Dimension . . . . . . . . . . . . . . 39 3.2.1 Thin-Film Solution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39 3.2.2 Extended Initial Distribution and Constant Surface Concentration . . . . . . . . . . . . . . . . 41 3.2.3 Method of Laplace Transformation . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 3.2.4 Diffusion in a Plane Sheet – Separation of Variables . . 47 3.2.5 Radial Diffusion in a Cylinder. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50 3.2.6 Radial Diffusion in a Sphere . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51 3.3 Point Source in one, two, and three Dimensions . . . . . . . . . . . . 52 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53 4 Random Walk Theory and Atomic Jump Process . . . . . . . . . 55 4.1 Random Walk and Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 4.1.1 A Simplified Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 PointDefectsinCrystals. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69 5.1 Pure Metals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70 5.1.1 Vacancies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70 5.1.2 Divacancies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72 5.1.3 Determination of Vacancy Properties . . . . . . . . . . . . . . . 74 5.1.4 Self-Interstitials . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79 5.2 Substitutional Binary Alloys . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80 5.2.1 Vacancies in Dilute Alloys . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81 5.2.2 Vacancies in Concentrated Alloys . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82 5.3 Ionic Compounds . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83 5.3.1 Frenkel Disorder . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84 5.3.2 Schottky Disorder . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85 5.4 Intermetallics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86 5.5 Semiconductors . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91 6 Diffusion Mechanisms . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95 6.1 Interstitial Mechanism . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95 6.2 Collective Mechanisms . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97 6.3 Vacancy Mechanism . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98 6.4 Divacancy Mechanism. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100 6.5 Interstitialcy Mechanism . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100 6.6 Interstitial-substitutional Exchange Mechanisms . . . . . . . . . . . . 102 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103 7 Correlation in Solid-State Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105 7.1 Interstitial Mechanism . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107 7.2 Interstitialcy Mechanism . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107 7.3 Vacancy Mechanism of Self-diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108 7.3.1 A ‘Rule of Thumb’ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108 7.3.2 Vacancy-tracer Encounters . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109 7.3.3 Spatial and Temporal Correlation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112 7.3.4 Calculation of Correlation Factors . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112 7.4 Correlation Factors of Self-diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115 7.5 Vacancy-mediated Solute Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116 7.5.1 Face-Centered Cubic Solvents . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 7.5.2 Body-Centered Cubic Solvents . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120 7.5.3 Diamond Structure Solvents . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121 7.6 Concluding Remarks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124 8.2 Pressure Dependence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 132 8.2.1 Activation Volumes of Self-diffusion. . . . . . . . . . . . . . . . . 135 8.2.2 Activation Volumes of Solute Diffusion . . . . . . . . . . . . . . 139 8.2.3 Activation Volumes of Ionic Crystals . . . . . . . . . . . . . . . . 140 8.3 Correlations between Diffusion and Bulk Properties . . . . . . . . . 141 8.3.1 Melting Properties and Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141 8.3.2 Activation Parameters and Elastic Constants . . . . . . . . 146 8.3.3 Use of Correlations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147 9 Isotope Effect of Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151 9.1 Single-jump Mechanisms . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151 9.2 Collective Mechanisms . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155 9.3 Isotope Effect Experiments . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 159 10 Interdiffusion and Kirkendall Effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161 10.1 Interdiffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161 10.1.1 Boltzmann Transformation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 162 10.1.2 Boltzmann-Matano Method. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163 10.1.3 Sauer-Freise Method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166 10.2 Intrinsic Diffusion and Kirkendall Effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168 10.3 Darken Equations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 170 10.4 Darken-Manning Equations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172 10.5 Microstructural Stability of the Kirkendall Plane . . . . . . . . . . . 173 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 176 11 Diffusion and External Driving Forces . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 179 11.1 Overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 179 11.2 Fick’s Equations with Drift . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 181 11.3 Nernst-Einstein Relation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182 11.4 Nernst-Einstein Relation for Ionic Conductors and Haven Ratio . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 184 11.5 Nernst-Planck Equation – Interdiffusion in Ionic Crystals . . . . 186 11.6 Nernst-Planck Equation versus Darken Equation . . . . . . . . . . . 188 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 189 12 Irreversible Thermodynamics and Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . 191 12.1 General Remarks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 191 12.3 The Phenomenological Coefficients . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 199 12.3.1 Phenomenological Coefficients, Tracer Diffusivities, and Jump Models . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 202 12.3.2 Sum Rules – Relations between Phenomenological Coefficients . . . . . . . . . . . . . . 204 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 205 Part II Experimental Methods 13 Direct Diffusion Studies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 209 13.1 Direct versus Indirect Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 209 13.2 The Various Diffusion Coefficients . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 212 13.2.1 Tracer Diffusion Coefficients . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 212 13.2.2 Interdiffusion and Intrinsic Diffusion Coefficients . . . . . 214 13.3 Tracer Diffusion Experiments . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 215 13.3.1 Profile Analysis by Serial Sectioning . . . . . . . . . . . . . . . . 217 13.3.2 Residual Activity Method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222 13.4 Isotopically Controlled Heterostructures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 223 13.5 Secondary Ion Mass Spectrometry (SIMS) . . . . . . . . . . . . . . . . . 224 13.6 Electron Microprobe Analysis (EMPA) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 227 13.7 Auger-Electron Spectroscopy (AES) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 230 13.8 Ion-beam Analysis: RBS and NRA. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 231 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 234 14 Mechanical Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 237 14.1 General Remarks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 237 14.2 Anelasticity and Internal Friction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 239 14.3 Techniques of Mechanical Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 242 14.4 Examples of Diffusion-related Anelasticty. . . . . . . . . . . . . . . . . . 244 14.4.1 Snoek Effect (Snoek Relaxation) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 244 14.4.2 Zener Effect (Zener Relaxation) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 247 14.4.3 Gorski Effect (Gorski Relaxation) . . . . . . . . . . . . . . . . . . 248 14.4.4 Mechanical Loss in Ion-conducting Glasses . . . . . . . . . . . 249 14.5 Magnetic Relaxation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 250 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 251 15 Nuclear Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 253 15.1 General Remarks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 253 15.2 Nuclear Magnetic Relaxation (NMR) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 253 15.2.1 Fundamentals of NMR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 254 15.2.2 Direct Diffusion Measurement by Field-Gradient NMR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 256 15.2.3 NMR Relaxation Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 258 ..... 32.5 Grain-Boundary Diffusion and Segregation . . . . . . . . . . . . . . . . . 576 32.6 Atomic Mechanisms of Grain-Boundary Diffusion . . . . . . . . . . . 579 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 580 33 Dislocation Pipe Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 583 33.1 Dislocation Pipe Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 584 33.2 Solutions for Mean Thin Layer Concentrations . . . . . . . . . . . . . 586 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 591 34 Diffusion in Nanocrystalline Materials . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 593 34.1 General Remarks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 593 34.2 Synthesis of Nanocrystalline Materials . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 594 34.2.1 Powder Processing. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 594 34.2.2 Heavy Plastic Deformation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 596 34.2.3 Chemical and Related Synthesis Methods. . . . . . . . . . . . 598 34.2.4 Devitrification of Amorphous Precursors . . . . . . . . . . . . 598 34.3 Diffusion in Poly- and Nanocrystals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 599 34.3.1 Grain Size and Diffusion Regimes . . . . . . . . . . . . . . . . . . 599 34.3.2 Effective Diffusivities in Poly- and Nanocrystals . . . . . . 604 34.4 Diffusion in Nanocrystalline Metals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 606 34.4.1 General Remarks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 606 34.4.2 Structural Relaxation and Grain Growth . . . . . . . . . . . . 607 34.4.3 Nanomaterials with Bimodal Grain Structure . . . . . . . . 608 34.4.4 Grain Boundary Triple Junctions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 612 34.5 Diffusion and Ionic Conduction in Nanocrystalline Ceramics . 612 References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 618 Index . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 639  diffusion in solids.png |
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